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復(fù)旦這篇JACS，僅有兩位作者！

來源：時(shí)間：2024-05-27 09:52:35 瀏覽：900次

第一作者：Weijun Weng

通訊作者：郭佳教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.4c01097.

研究背景

二維（2D）材料的堆疊受到熱力學(xué)的驅(qū)動(dòng)，對(duì)電子性能產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的影響。對(duì)比無機(jī)2D材料，通過自下而上的合成路線精確控制有機(jī)2D聚合物的堆疊順序非常具有挑戰(zhàn)性。其中，二維共價(jià)有機(jī)骨架（2D COFs）有望定制有序?qū)訝罱Y(jié)構(gòu)，其具有特定多邊形的周期性原子骨架可以在分子構(gòu)型和層間力方面進(jìn)行預(yù)先設(shè)計(jì)。理想2D COFs的重疊排列（AA）堆疊在中間層內(nèi)一個(gè)原子在另一個(gè)原子的頂部，因此疊加排列利用了2D材料在電子特性上的優(yōu)勢(shì)，但它們僅限于少數(shù)例子，并且在合成方面仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。基于此，復(fù)旦大學(xué)郭佳教授等人報(bào)道了利用手性誘導(dǎo)轉(zhuǎn)氨化策略，在基底上制備了一種平行的AA-堆疊 2D COFs薄膜。

文章要點(diǎn)

1、在手性介質(zhì)的誘導(dǎo)下，環(huán)己烷1, 3, 5-三酮周圍的烯胺鍵的取向是排他性的。因此，擴(kuò)展的骨架演變成一個(gè)指定的對(duì)映體具有相同的空間構(gòu)象。手性骨架的堆疊傾向于平行取向，有利于多晶COFs中原子的堆疊排列。

2、此外，作者還研究了光電催化性能，以證明平行AA堆疊結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性?；谑中訡OF薄膜的光電陰極光電流密度高達(dá)38 μA/cm²（0.25 V vs RHE），遠(yuǎn)優(yōu)于非手性類似物。對(duì)光電催化結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的系統(tǒng)研究表明，平行AA堆疊在激子解離和電荷轉(zhuǎn)移中起著至關(guān)重要的作用。本工作開辟了一條新途徑，通過手性納米結(jié)構(gòu)來精確調(diào)節(jié)AA堆疊序列，以提高2D COFs的光電性能。

圖文展示

圖1.鏡像模型(I)和(II)的示意圖，(I)的平行AA-堆疊，(I)/(II)的反平行AA-堆疊

圖2.以FTO為底物手性誘導(dǎo)制備各種Tp-COF薄膜

圖3. TpHy、TpTAP、TpPa和TpBD不同Tp-CCOFs的CD譜圖

圖4. AA-堆疊三-臂-接枝Tp模型和單六邊形的CD模擬光譜，以及S2態(tài)下TpHy(Δ)六邊形分子結(jié)構(gòu)

圖5. Tp(Δ)-CCOFs的能級(jí)圖和不同Tp(Δ)基CCOF的光電流響應(yīng)

圖6. 基于FTO襯底TpPa(Δ)-CCOF薄膜的GIWAXS投影圖、SEM圖與性能

圖7. TpPa-COF模型在不同堆疊順序下的電子空穴分布、垂直方向投影、能帶結(jié)構(gòu)和密度狀態(tài)圖

圖8. AM1.5G輻照下不同COF基光電陰極的光電性能

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