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北大夏定國(guó)教授團(tuán)隊(duì)，又一Nature子刊！

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-15 14:20:23 瀏覽：1007次

第一作者：Hangchao Wang

通訊作者：夏定國(guó)教授、王雪鋒特聘研究員

通訊單位：北京大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院物理研究所

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46883-8.

研究背景

對(duì)比鋰離子電池（LIBs），基于液態(tài)電解質(zhì)的鋰金屬電池（LMBs）具有更高的能量密度，但鋰枝晶生長(zhǎng)引起的內(nèi)部短路存在嚴(yán)重的安全隱患。基于固體電解質(zhì)的LMBs具有高能量密度和高安全性，但存在離子電導(dǎo)率低和界面接觸差等問(wèn)題。凝膠聚合物電解質(zhì)由于其提高了安全性，降低了固體電解質(zhì)和電極之間的界面阻抗，并且與“卷對(duì)卷”LMBs制造工藝兼容而引起了廣泛的關(guān)注。為提高富鋰錳基氧化物正極與電解質(zhì)之間的界面穩(wěn)定性，有必要開(kāi)發(fā)新型聚合物電解質(zhì)。基于此，北京大學(xué)夏定國(guó)教授和中國(guó)科學(xué)院物理研究所王雪鋒特聘研究員等人報(bào)道了一種新型的三嵌段共聚物，即由丙烯腈（AN）、馬來(lái)酸酐（MA）和碳酸乙烯酯（VC）組成的共聚物穩(wěn)定劑（記為PVCA），并將其與聚偏氟乙烯-共六氟丙烯（PVFH）基體共混，制成了一種新型的高壓凝膠聚合物電解質(zhì)（記為PVFH-PVCA）。

文章要點(diǎn)

1、由于腈基、酯基和酸酐基的組合功能，該體系具有高離子電導(dǎo)率和強(qiáng)抗氧化潛力。重要的是，PVCA中強(qiáng)大的極性基團(tuán)與PVFH相互作用，促進(jìn)了高密度糾纏結(jié)構(gòu)的形成，有效提高了凝膠聚合物電解質(zhì)的機(jī)械性能，導(dǎo)致令人驚訝的抗拉強(qiáng)度達(dá)到19.83 MPa。

2、以富鋰錳基材料為正極，鋰金屬為負(fù)極組裝的PVFH-PVCA電解質(zhì)基電池具有長(zhǎng)循環(huán)壽命和高放電容量的特點(diǎn)。在LiCoO₂（LCO）||Li、LiFePO₄（LFP）||Li和LiNi_0.95Co_0.05O₂（NC95）||Li電池中也實(shí)現(xiàn)了類(lèi)似的改進(jìn)，證明了PVFH-PVCA作為一種有前景的聚合物電解質(zhì)的普遍適用性。其中，Li||Li對(duì)稱(chēng)電池在8 mA cm^-²下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)4500 h。PVCA提供了高比容量和優(yōu)良的循環(huán)穩(wěn)定性，400次循環(huán)后容量保持84.7%。Li_1.2Mn_0.56Ni_0.16Co_0.08O₂（LMNCO）||PVFH-PVCA||Li全電池在1 C（4.8 V截止電壓）下達(dá)到125次循環(huán)，放電容量穩(wěn)定在~2.5 mAh cm^-²。

圖文展示

圖1.基于PVFH-PVCA聚合物電解質(zhì)的高性能鋰電池

圖2. PVFH-PVCA聚合物電解質(zhì)的表征

圖3. PVFH-PVCA電解質(zhì)的性能

圖4.界面Li沉積行為的SEM研究

圖5. Li||Li對(duì)稱(chēng)電池的表征

圖6.采用LMNCO正極和不同電解質(zhì)的LMBs的電化學(xué)性能

圖7.具有不同正極和不同電解質(zhì)的LMBs的電化學(xué)性能

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