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多倫多大學(xué)聯(lián)合北京大學(xué)，最新JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-01 14:39:27 瀏覽：815次

第一作者：Jianan Erick Huang、Yiqing Chen、Pengfei Ou、Xueda Ding

通訊作者：Edward H. Sargent院士、駱明川助理教授

通訊單位：加拿大多倫多大學(xué)、北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c00312.

研究背景

丙二醇（PG）是一種化學(xué)物質(zhì)，目前用于制造聚酯和防凍劑，具有高碳強(qiáng)度。通過(guò)環(huán)氧丙烷的兩步工藝合成PG，成本高、化學(xué)廢物多，每噸總排放量約為4.7噸CO₂。當(dāng)電化學(xué)氧化時(shí)，丙烯容易產(chǎn)生一系列氧化產(chǎn)物?？稍偕茉打?qū)動(dòng)的電合成有可能有助于PG的脫碳生產(chǎn)，但丙烯在環(huán)境條件下的電化學(xué)氧化受到產(chǎn)品分布廣泛的影響，導(dǎo)致對(duì)所需PG的FE較低?；诖?，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和北京大學(xué)駱明川助理教授等人研究了催化劑的設(shè)計(jì)和活化如何將反應(yīng)導(dǎo)向所需的單一產(chǎn)物PG。循環(huán)伏安法（CV）和operando拉曼光譜研究表明，Pd和PdO在活化過(guò)程中表面形成的氫氧化物控制了選擇性，提高了在接近中性pH電解質(zhì)（pH=3-10）中對(duì)PG的反應(yīng)速率，該效應(yīng)在初始操作期約2 h后先增加，后穩(wěn)定下來(lái)。

文章要點(diǎn)

1、不希望發(fā)生的Pd溶解會(huì)導(dǎo)致丙酮的產(chǎn)生，但該過(guò)程會(huì)被激活過(guò)程所阻止，一旦氫氧化物形成過(guò)程開(kāi)始，PG就會(huì)成為主要產(chǎn)物。這種亞穩(wěn)態(tài)氫氧化物層是在陽(yáng)極偏壓下在局部酸性環(huán)境中形成的，并通過(guò)類似Mars-van krevelen的機(jī)制與表面吸附的丙烯發(fā)生反應(yīng)。作者篩選了金屬摻雜劑，發(fā)現(xiàn)其中一些（如Sn和Ru）改變了氫氧化鈀形成的活化過(guò)程。其他的，如Rh，不改變Pd活性位點(diǎn)的建立，并增加對(duì)PG的選擇性。

2、密度泛函理論（DFT）表明，對(duì)比純Pd，Rh摻雜降低了C₃H₈O₂*形成所需的能量，并降低了隨后解吸步驟的能量成本。實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明，對(duì)比純Pd，PdRh上的局部電流密度更高，PG的過(guò)氧化產(chǎn)物濃度更低。在連續(xù)運(yùn)行100 h以上的實(shí)驗(yàn)中，最佳催化劑表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能，F(xiàn)E為75%，選擇性超過(guò)93%。

圖文展示

圖1.丙烯氧化途徑和成本

圖2.丙烯氧化與pH和氧化電位的關(guān)系

圖3.選擇性時(shí)間演變?cè)虻臋C(jī)制研究

圖4.使用金屬摻雜劑改善PG性能

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