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強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)合丨中科大&安師大重磅Angew！

來(lái)源：時(shí)間：2024-03-15 11:23:15 瀏覽：1468次

第一作者：Yangguang Hu

通訊作者：熊宇杰教授、孔婷婷副教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)、安徽師范大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202403520.

研究背景

光生載流子的重組嚴(yán)重限制了光電化學(xué)（PEC）制氫的性能。基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授和安徽師范大學(xué)孔婷婷副教授等人報(bào)道了通過(guò)設(shè)計(jì)優(yōu)化固-液界面的電荷傳遞動(dòng)力學(xué)，即使用不同金屬原子和有機(jī)配體的分子催化劑對(duì)p-Si光電陰極表面進(jìn)行調(diào)制來(lái)克服這一限制。這種方法為提高光電陰極的PEC性能和推進(jìn)高效制氫系統(tǒng)的發(fā)展提供了一種前瞻性策略。

文章要點(diǎn)

1、當(dāng)選擇Co作為金屬中心，并在分子骨架中加入含有吸電子-SO₃H基團(tuán)的聚多巴胺（pda）配體時(shí)，p-Si/Co(pda-SO₃H)₂光電陰極的還原電位下降最為顯著，在固-液界面處產(chǎn)生了最大程度的能帶彎曲。這種電位的降低也導(dǎo)致界面載流子遷移阻力的顯著降低。

2、拋光p-Si光電陰極和納米孔p-Si光電陰極的析氫效率均達(dá)到95%以上，且分別在反應(yīng)18 h和21h時(shí)保持良好。此外，pSi/Co(pda-SO₃H)₂光電陰極的析氫活化能最小，這些改進(jìn)有效地促進(jìn)了氫氣的產(chǎn)生。

圖文展示

圖1. p-Si光電陰極及PEC制氫分子催化劑結(jié)構(gòu)示意圖

圖2.不同分子催化劑調(diào)制的光電陰極PEC性能

圖3.催化性能

圖4.p-Si表面能帶彎曲的示意圖

圖5. p-Si光電陰極在甲醇TFA溶液中的CV曲線

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