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強強聯(lián)合丨趙東元院士/蘭坤教授，連發(fā)JACS和AM！

來源：時間：2024-01-09 13:54:52 瀏覽：1021次

1. J. Am. Chem. Soc.：meso-TiO₂-SCs高效光催化制氫！

第一作者：Sixing Yin

通訊作者：趙東元院士、蘭坤教授

通訊單位：復旦大學、內蒙古大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12727.

研究背景

介孔材料（mesoporous materials）具有的可接近表面，并改善通道中客體分子和離子的擴散，但許多應用還需要有效的遠程電子連接。具有取向晶的晶體介孔材料可以解決上述問題，但大多數(shù)晶體介孔材料具有多晶或非晶框架，對光電和電氣器件等應用中的傳輸產(chǎn)生不利影響。因此，科研人員一直希望制備出具有晶體取向的介孔材料，但是對主要由不受控制的多晶組成的晶體支架的精確操作仍然缺乏。基于此，復旦大學趙東元院士和內蒙古大學蘭坤教授等人報道了一種簡單和可控的結晶驅動單束組裝方法，以構建一種均勻的介孔二氧化鈦（TiO₂）單晶顆粒（記為meso-TiO₂-SCs）。

文章要點

1、該策略完全在溫和條件下的溶液中進行，在45 °C下對Ti前驅體溶液進行四氫呋喃（THF）蒸發(fā)，形成嵌段共聚物F127/TiO₂單束水凝膠，然后在80 °C下進行水熱處理，觸發(fā)單束結晶并組裝成介觀結構的單晶TiO₂顆粒。這種組裝過程允許在非常低溫的系統(tǒng)中由鹽酸（HCl）誘導相容的原位結晶，從而保持亞穩(wěn)態(tài)膠束的存在，這是有序介觀結構與晶體取向可行組合的關鍵。

2、結果表明，所制備的TiO₂顆粒具有棱角分明的形狀，明確的介孔（高表面積為89-112 m² g^-1，平均孔徑為5.4-8.3 nm）和銳鈦礦相的單晶特征。此外，這種溶液處理方法可以通過簡單地調節(jié)蒸發(fā)速率來形成不同粒徑和介孔大小的meso-TiO₂-SCs。這種優(yōu)異的介孔性和排列的TiO₂晶體使得meso-TiO₂-SCs具有優(yōu)異的光催化性能，在太陽光下表現(xiàn)出12.5 mmol g^-1 h^-1的析氫速率，以及30 h以上的光催化穩(wěn)定性。本研究設想將介孔單晶生長的可能性擴展到一系列功能陶瓷和半導體的高級應用。

圖文展示

圖1. meso-TiO₂-SCs的合成與表征

圖2.結構調控

圖3.光催化制氫性能

圖4.機理研究

圖5. meso-TiO₂-SCs的合成示意圖

2、Adv. Mater.綜述：有序MCFs合成最新進展，助力能源領域！第一作者：Jialong Li

通訊作者：趙東元院士、蘭坤教授

通訊單位：復旦大學、內蒙古大學

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202311460.

研究背景

有序介孔晶體骨架（mesoporous crystalline frameworks, MCFs）既具有功能框架，又具有明確的孔隙率，由于其高表面積、大孔徑、可定制的多孔結構和成分等獨特性能而受到廣泛關注。新型晶體介孔結構的構建允許豐富的可接觸活性位點和有效的傳質，為潛在的能源相關應用提供了充足的機會?；诖?，復旦大學趙東元院士和蘭坤教授等人報道了具有可控晶體、中間相和結構的電化學能量存儲和轉換MCFs合成的最新進展。

文章要點

1、首先，作者簡要介紹了復合材料的合成方法和難點，然后給出了結構參數(shù)裁剪的最新實例。其中，代表性的例子包括定制晶體（結晶度、相、取向、晶粒尺寸）、高度可調的介孔相（有序的六邊形、立方、螺旋形、排列的介孔）、可控結構（塊體、3D納米球、2D納米片、1D納米線）。

2、然后，作者在納米尺度上提出了目前制備的金屬、金屬氧化物、金屬硫化物、金屬有機骨架等MCFs組分。其中，重點介紹了MCFs在可充電電池、超級電容器、電催化、光催化等方面的典型應用。最后，作者總結了MCFs的發(fā)展前景和面臨的挑戰(zhàn)，并展望了其在高效能源領域的應用前景，指出了發(fā)展先進材料的途徑。

圖文展示