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北大夏定國教授團隊，連發(fā)AM和JACS！

來源：時間：2024-01-03 11:34:38 瀏覽：974次

1. Adv. Mater.：HEANC/C助力肼氧化輔助電解制氫

第一作者：Guang Feng

通訊作者：夏定國教授

通訊單位：北京大學

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202309715.

【研究背景】

氫氣（H2），作為一種重要的原料，具有超高的能量密度和零污染排放，是實現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展最重要的能源載體之一。雖然電化學整體水分解（OWS）是目前生產(chǎn)高純度氫（99.995%）的領(lǐng)先技術(shù)，但其大規(guī)模實施受到高電池電壓（>1.5 V）和高電力成本的阻礙，主要是析氧反應（OER）。因此，迫切需要探索更高效的電解制氫系統(tǒng)。因此，開發(fā)高效電催化制氫氣系統(tǒng)和有效的催化劑具有重要意義，但也具有挑戰(zhàn)性?；诖?，北京大學夏定國教授等人報道了一種具有全活性位點和超活性位點的NiCoMoPtRu高熵合金納米團簇（HEANCs），用于肼氧化輔助電解制取氫氣。

【文章要點】

1、實驗表征發(fā)現(xiàn)，HEANCs的平均尺寸只有7個原子層（1.48 nm）。HEANC/C作為析氫反應（HER）和肼氧化反應的催化劑，在已報道的電催化劑中表現(xiàn)出最好的性能。特別是，HEANC/C在-0.07 V下達到了12.85 A mg-1noble metals的超高質(zhì)量活性，并且在電流密度為10 mA cm-2下堿性HER的過電位僅為9.5 mV。

2、此外，在HEANC/C同時作為陽極和陰極催化劑的情況下，整體肼氧化輔助分解（OHzS）電解槽在0.1 V下顯示出250.2 mA mg-1catalysts的質(zhì)量活性，只需要0.025和0.181 V的工作電壓就可以分別達到10和100 mA cm-2，優(yōu)于整體水分解系統(tǒng)和其他化學輔助制氫系統(tǒng)。通過密度泛函理論（DFT）計算，作者初步構(gòu)建了HEANC表面上的72個活性位點庫，結(jié)果表明HEANC表面上的所有位點都是OHzS的有效活性位點，特別是一些超活性位點，使HEANC/C的性能達到最佳水平。

【圖文展示】

圖1. HEANCs的形態(tài)、組成和結(jié)構(gòu)表征

圖2. HEANC/C在1 M KOH中對HER的電催化性能

圖3. HEANC/C在1M KOH（含0.1M肼）中對HzOR的電催化性能

圖4. HEANC/C雙功能催化劑對OHzS的電化學性能

圖5. HER和HzOR的DFT計算

圖6. HEANCs對OHzS系統(tǒng)的全活性位點和超活性位點催化機制

2、J. Am. Chem. Soc.：PFCNCZ-HEI高效催化ORR，助力PEMFCs！

第一作者：Tao Chen

通訊作者：夏定國教授

通訊單位：北京大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12649.

【研究背景】

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）可有效地將氫氣的化學能轉(zhuǎn)化為電能，是一種很有前途的可持續(xù)能源系統(tǒng)。然而，氧還原反應（ORR）涉及正極的多個電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移，由于動力學緩慢，限制了PEMFCs的應用。目前，鉑（Pt）基催化劑仍然是ORR最重要的催化劑，在酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和耐久性。由于Pt資源的稀缺和成本的高，迫切需要提高Pt基催化劑的活性，以減少催化劑中Pt的負載量。研究表明，將Pt與其他過渡金屬（TMs）合金化是優(yōu)化Pt-TM催化劑表面電子結(jié)構(gòu)以提高其電催化性能的最有效方法之一。但是，在原子水平上控制多種金屬系統(tǒng)非常具有挑戰(zhàn)性，特別是對于含有超過五種元素的高熵合金。在此，北京大學夏定國教授等人報道了利用空間限制策略合成了一種新型的超細（~2 nm）PtFeCoNiCuZn高熵金屬間化合物（PFCNCZ-HEI），其具有良好的有序結(jié)構(gòu)。

【文章要點】

1、通過利用這些組合金屬，PFCNCZ-HEI納米顆粒在0.90 V的ORR中獲得了2.403 A mgPt-1的超高質(zhì)量活性，比最先進的商用Pt/C高19倍。同時，以PFCNCZ-HEI為正極（0.03 mgPt cm-2）組裝的PEMFCs的功率密度為1.4 W cm-2，質(zhì)量歸一化額定功率為45 W mgPt-1。

2、此外，密度泛函理論（DFT）計算表明，PFCNCZ-HEI納米顆粒表面的非貴金屬原子外層電子被調(diào)制，呈現(xiàn)出多活性中心的特征。本研究為電催化高有序HEI納米顆粒的開發(fā)提供了一個有希望的催化劑設(shè)計方向。

【圖文展示】