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    香港城市大學(xué)&內(nèi)蒙古大學(xué),最新Angew.!
    來源: 時(shí)間:2024-01-02 15:56:50 瀏覽:951次

    第一作者:Yunxiang Li

    通訊作者:樓雄文教授、谷曉俊教授

    通訊單位:香港城市大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317572



    研究背景



    過氧化氫(H2O2)是一種被廣泛應(yīng)用的綠色氧化劑,但目前工業(yè)生產(chǎn)H2O2主要是蒽醌法,既耗能又對(duì)環(huán)境有害。利用太陽能和半導(dǎo)體光催化劑人工光合作用是一種有前途的、可持續(xù)的生產(chǎn)H2O2的方法。其中,探索獨(dú)特的單原子位點(diǎn),能夠有效地將氧氣(O2)還原為H2O2,同時(shí)在光照條件下不會(huì)分解H2O2,對(duì)H2O2光催化合成具有重要意義,但仍然具有挑戰(zhàn)性?;诖?,香港城市大學(xué)樓雄文教授和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊等人報(bào)道了通過使用不同的鋅鹽陰離子來實(shí)現(xiàn)具有可定制的局部配位環(huán)境的單Zn位點(diǎn)修飾的聚合物氮化碳(CN)。



    文章要點(diǎn)



    1、具體而言,來自乙酸鹽(OAc)陰離子的O原子參與了CN上單原子Zn位點(diǎn)的配位,在CN上形成不對(duì)稱的Zn-N3O基團(tuán)(記為CN/Zn-OAc),不同于采用硫酸鹽(SO4)得到的Zn-N4位點(diǎn)(CN/Zn-SO4)。

    2、實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,Zn-N3O基團(tuán)比Zn-N4基團(tuán)具有更高的O2還原成H2O2的活性。這是由于不對(duì)稱的N/O配位,由于Zn的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制,促進(jìn)了O2的吸附和關(guān)鍵中間體*OOH在Zn位點(diǎn)上的形成。此外,在黑暗和光照條件下,它對(duì)H2O2的分解都不活躍,因此優(yōu)化后的CN/Zn-OAc催化劑在可見光下的光催化H2O2活性顯著提高。本研究證明了陰離子在單原子中心局部配位環(huán)境中的重要作用,并在原子水平上對(duì)結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系提供了見解。



    圖文展示



    1. CN/Zn-OAc的合成路線示意圖

    2.形貌表征

    3.結(jié)構(gòu)表征

    4.催化性能

    5.理論計(jì)算

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