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層層組裝，厚度可調(diào)！介孔Mo2C/C微球高效穩(wěn)定的Zn-空氣電池

來(lái)源：時(shí)間：2023-12-22 10:32:08 瀏覽：1146次

第一作者：Zhang Jun-Ye、Xia Chenfeng、Su Yaqiong

通訊作者：趙東元院士、祖連海博士、李偉教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)

DOI: 10.1002/smll.202307378

【研究背景】

功能介孔材料因其大表面積、可調(diào)孔隙率、開(kāi)放介孔通道和可控功能形貌/納米結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，引發(fā)了廣泛的研究。特別是在鋅（Zn）-空氣電池中，介孔碳質(zhì)復(fù)合材料利用低成本介孔碳作為基體來(lái)支撐高活性金屬基納米粒子/團(tuán)簇/位點(diǎn)，作為正極氧還原反應(yīng)（ORR）電催化劑顯示出良好的前景。然而，在高電流密度下，基于介孔碳質(zhì)復(fù)合材料的Zn-空氣電池表現(xiàn)出快速的性能退化和較差的循環(huán)性能/穩(wěn)定性，對(duì)其在電化學(xué)能源技術(shù)中的實(shí)際應(yīng)用構(gòu)成了重大障礙。基于此，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士團(tuán)隊(duì)首次提出了“一鍋法”合成多層順序組裝的介孔Mo₂C/C微球，并通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)使其具有超高功率密度以及有前所未有的ORR催化穩(wěn)定性。

多層介孔Mo₂C/C微球的合成示意圖

【文章要點(diǎn)】

1、所制備的基于多層介孔Mo₂C/C微球的Zn-空氣電池，具有超高功率密度（272 mW cm^-2），并且在高電流密度條件下（100 mA·cm^-2）具有創(chuàng)紀(jì)錄的100 h穩(wěn)定性。

2、通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算、有限元分析和電化學(xué)實(shí)驗(yàn)證實(shí)，分層介孔結(jié)構(gòu)可以通過(guò)毛細(xì)管效應(yīng)增強(qiáng)親水性以供應(yīng)大量的O₂，并且通過(guò)快速的氧還原動(dòng)力學(xué)消耗O₂，顯著提高分級(jí)介孔上的O₂通量，從而加速O₂擴(kuò)散。

【圖文展示】

圖1.多層介孔Mo₂C/C微球的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征

圖2. Mo₂C/C-x的外間孔碳層的可調(diào)厚度表征

圖3.多層介孔Mo₂C/C微球順序裝配策略的原理與步驟示意圖

圖4.正極氧還原反應(yīng)和Zn-空氣電池性能

圖5.基于多層介孔Mo₂C/C微球正極的氧還原動(dòng)力學(xué)

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