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太強(qiáng)了！清華張強(qiáng)團(tuán)隊(duì)，一天兩篇頂刊！

來(lái)源：時(shí)間：2023-12-19 16:06:10 瀏覽：1098次

1. J. Am. Chem. Soc.：?jiǎn)卧游稽c(diǎn)上的誘導(dǎo)效應(yīng)

第一作者：Chang-Xin Zhao

通訊作者：張強(qiáng)教授、李博權(quán)研究員、劉芯言研究員

通訊單位：清華大學(xué)、北京理工大學(xué)、電子科技大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09190

研究背景

單原子催化劑（SACs）表現(xiàn)出很好的電催化活性，該特性可以通過(guò)在碳骨架中引入雜原子摻雜進(jìn)一步增強(qiáng)。通過(guò)金屬原子、雜原子摻雜和它們間的C/N原子之間的相互作用，可有效地調(diào)節(jié)單原子位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和固有的氧還原反應(yīng)（ORR）電催化活性。此外，雜原子的摻雜位置提供了額外的自由度來(lái)調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和ORR電催化活性。因此，揭示雜原子摻雜位置與本征ORR電催化活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及精確定位摻雜劑的策略具有重要意義。基于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授、北京理工大學(xué)李博權(quán)研究員和電子科技大學(xué)劉芯言研究員等人報(bào)道了一種涉及配體修飾的合成策略，旨在精確調(diào)節(jié)摻雜劑和單原子位點(diǎn)之間的距離，通過(guò)精確的合成優(yōu)化了ORR的電催化活性。

文章要點(diǎn)

1、以磷（P）摻雜和Fe SAC為例，作者揭示了雜原子摻雜位置與ORR活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系類似于有機(jī)化學(xué)中的誘導(dǎo)效應(yīng)。ORR電催化活性隨著P摻雜劑與Fe單原子位點(diǎn)之間距離的縮短而增加，因此需要將P原子引入盡可能靠近Fe中心的位置。

2、利用三苯基膦（PPh₃）作為前驅(qū)體，其孤對(duì)電子誘導(dǎo)與Fe中心的配位相互作用，使得P原子精確定位在Fe單原子位點(diǎn)的第一配位殼層。因此，所制備的FeNC-P催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中都具有良好的ORR電催化活性，在Zn-空氣（ZABs）電池和燃料電池中具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖文展示

圖1.單原子位點(diǎn)上的誘導(dǎo)效應(yīng)

圖2.配體修飾合成策略的機(jī)理

圖3. FeNC-P的材料表征

圖4.電催化ORR活性

圖5.使用FeNC-P電催化劑的ZAB和PEMFC的電化學(xué)性能

2、Adv. Mater.綜述：液態(tài)電池到固態(tài)電池：LRMO層狀氧化物作為高能量密度正極

第一作者：Wei-Jin Kong

通訊作者：張強(qiáng)教授、趙辰孜助理研究員

通訊單位：清華大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202310738

研究背景

富-鋰錳-基（LRMO）正極材料因其高比容量、高能量密度和高性價(jià)比，受到了科研人員的廣泛關(guān)注。然而，循環(huán)穩(wěn)定性差、電壓衰減和氧氣逸出等挑戰(zhàn)限制了它們?cè)谝簯B(tài)鋰離子電池（LIBs）中的商業(yè)應(yīng)用。因此，由于其顯著的安全特性和優(yōu)越的能量密度，科研人員對(duì)有彈性全固態(tài)電池（ASSBs）的發(fā)展越來(lái)越感興趣。不同于傳統(tǒng)的液態(tài)LIBs，基于LRMO正極的ASSBs具有長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和更寬的電化學(xué)窗口穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)?；诖耍?/span>清華大學(xué)張強(qiáng)教授和趙辰孜助理研究員等人報(bào)道了LRMO正極在ASSBs中的應(yīng)用所面臨的挑戰(zhàn)和基本認(rèn)識(shí)。

文章要點(diǎn)

1、首先，作者綜述了近年來(lái)LRMO正極的研究進(jìn)展，以及LRMO正極的晶體結(jié)構(gòu)和電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，對(duì)界面問(wèn)題進(jìn)行了探討。然后，作者進(jìn)一步了解它們的性質(zhì)，并探索可靠的策略來(lái)解決LRMO正極-SEs界面的化學(xué)/機(jī)械不穩(wěn)定性，特別關(guān)注解決LRMO正極在高壓下的體積波動(dòng)和氧氧化還原等問(wèn)題。

2、此外，通過(guò)將LRMO正極與固態(tài)電解質(zhì)相匹配來(lái)制造高能量密度ASSBs（≥600 Wh/kg）。這些組合的協(xié)同作用將為克服傳統(tǒng)液態(tài)電池的能量密度和安全限制開辟新的機(jī)會(huì)，除了在實(shí)驗(yàn)室的開發(fā)過(guò)程中，也在向?qū)嶒?yàn)甚至大規(guī)模生產(chǎn)過(guò)渡的過(guò)程中。最后，作者對(duì)LRMO正極在ASSBs中的應(yīng)用進(jìn)行了深入的分析和展望。

圖文展示

圖1.動(dòng)力電池領(lǐng)域正極材料性能比較

圖2. LRMO正極反應(yīng)機(jī)理的關(guān)鍵進(jìn)展

圖3. LRMO正極的晶體結(jié)構(gòu)和充/放電曲線

圖4. ASSBs克服傳統(tǒng)液態(tài)LIBs中LRMO正極的關(guān)鍵挑戰(zhàn)

圖5. LRMO正極在ASSBs應(yīng)用中的主要挑戰(zhàn)

圖6. ASSBs應(yīng)用中正極的界面力學(xué)和化學(xué)降解

圖7. LRMO正極在ASSB應(yīng)用中的改性策略

圖8. ASSB應(yīng)用中正極界面力學(xué)穩(wěn)定性

圖9. ASSB應(yīng)用中正極界面化學(xué)穩(wěn)定性

圖10. LRMO正極在ASSB應(yīng)用中的未來(lái)發(fā)展方向

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