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高敦峰團(tuán)隊(duì)Angew.：金屬-有機(jī)界面助力CO電解制醋酸！

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-06 09:55:23 瀏覽：986次

第一作者：Youwen Rong、Tianfu Liu

通訊作者：高敦峰研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

DOI: 10.1002/ange.202309893

研究背景

通過電化學(xué)方法將CO₂轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品和燃料，但由于復(fù)雜的反應(yīng)途徑和共享的速率決定步驟，將CO₂/CO電解的選擇性導(dǎo)向特定的多碳產(chǎn)物是非常具有挑戰(zhàn)性的。中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所高敦峰等人在CO電解過程中，通過將銅配合物原位轉(zhuǎn)化為有機(jī)配體修飾的銅納米顆粒，構(gòu)建了銅-有機(jī)界面。通過結(jié)構(gòu)表征、控制實(shí)驗(yàn)、拉曼光譜測(cè)量和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果表明，銅-有機(jī)界面創(chuàng)造了一個(gè)有利的反應(yīng)微環(huán)境，相比其他多碳的產(chǎn)品，增強(qiáng)了*CO吸附，降低了C-C耦合的能壘，促進(jìn)醋酸的形成，從而合理化選擇性醋酸生產(chǎn)。

文章要點(diǎn)

1、作者在CO電解過程中，通過將銅配合物原位轉(zhuǎn)化為有機(jī)配體修飾的銅納米顆粒，構(gòu)建了銅-有機(jī)界面。通過結(jié)構(gòu)表征、控制實(shí)驗(yàn)、拉曼光譜測(cè)量和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，銅-有機(jī)界面創(chuàng)造了一個(gè)有利的反應(yīng)微環(huán)境，相比其他多碳的產(chǎn)品，增強(qiáng)了*CO吸附，降低了C-C耦合的能壘，促進(jìn)醋酸的形成。

2、通過重建的CuPc催化劑對(duì)CO電解生產(chǎn)醋酸酯具有很強(qiáng)的選擇性。醋酸FE高達(dá)84.2%（對(duì)應(yīng)于碳選擇性高達(dá)92.1%），醋酸局部電流密度為605 mA cm^?2，即醋酸產(chǎn)量63.4%，醋酸形成率0.38 mmol min^?1。本工作突出了構(gòu)建金屬-有機(jī)界面的巨大前景，用于定制反應(yīng)微環(huán)境，以便從CO電解中高選擇性地生產(chǎn)特定的C²⁺產(chǎn)物。

圖文展示

圖1.CuPc電極的CO電解性能

圖2.不同條件下的CuPc電極的SEM、TEM、XRD和拉曼表征

圖3. CuPc電極的XANES、EXAFS和原位XPS表征

圖4.DFT計(jì)算結(jié)果和XANES、EXAFS表征

圖5.不同電極的拉曼光譜測(cè)試和DFT計(jì)算結(jié)果

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