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?孫學(xué)良院士 Nature子刊

來(lái)源：時(shí)間：2023-10-18 09:50:07 瀏覽：974次

第一作者：Jung Tae Kim

通訊作者：王長(zhǎng)虹助理教授、Chandra Veer Singh教授和孫學(xué)良院士

通訊單位：加拿大西安大略大學(xué)、加拿大多倫多大學(xué)、寧波東方理工大學(xué)（暫名）

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-42109-5

研究背景

全固態(tài)鋰-硫（Li-S）電池由于其高理論能量密度、低成本和高安全性，為下一代能源存儲(chǔ)提供了一個(gè)引人注目的機(jī)會(huì)。然而，由于對(duì)其排放產(chǎn)物了解不足，其應(yīng)用受到阻礙。利用對(duì)X射線吸收光譜和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜分析，發(fā)現(xiàn)全固態(tài)Li-S電池的放電產(chǎn)物不是完全由Li₂S組成，而是由Li₂S和Li₂S₂的混合物組成?；诖?，寧波東方理工大學(xué)（暫名）孫學(xué)良院士、王長(zhǎng)虹助理教授（原單位：加拿大西安大略大學(xué)）和加拿大多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh教授提出了一種綜合策略：（1）操縱較低的截止電位，促進(jìn)以Li₂S₂為主的放電產(chǎn)物；（2）在S復(fù)合電極中加入微量的固態(tài)催化劑（LiI）?；谶@種策略設(shè)計(jì)的全固態(tài)Li-S電池在2.0 A g^-1的條件下循環(huán)1500 次，可以獲得979.6 mAh g^-1的可逆容量，并能在-10°C至60 °C溫度條件下穩(wěn)定循環(huán)。本研究結(jié)果不僅為全固態(tài)Li-S電池的放電產(chǎn)物提供了寶貴的見(jiàn)解，還為提高其電化學(xué)性能提供了切實(shí)可行的方法。

文章要點(diǎn)

1、作者利用X射線吸收光譜揭示全固態(tài)Li-S電池的放電產(chǎn)物并不完全由Li₂S組成，而是由Li₂S和Li₂S₂的混合物組成。利用飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜法通過(guò)檢測(cè)其特征離子 Li₃S₂⁺來(lái)驗(yàn)證Li₂S₂的存在，并使用Li₃S₂⁺/Li₃S⁺的離子強(qiáng)度比來(lái)量化Li₂S₂和Li₂S混合物中Li₂S₂的相對(duì)比例。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Li₂S₂與Li₂S相比表現(xiàn)出優(yōu)異的氧化還原動(dòng)力學(xué)，但這兩種物質(zhì)都會(huì)阻礙全固態(tài)Li-S電池的可逆性。

2、作者測(cè)試了高活性材料負(fù)載全固態(tài)Li-S電池，實(shí)現(xiàn)了超過(guò)3.0 mAh cm^-2的面積容量，證明了該方法的實(shí)際可行性。本工作利用先進(jìn)的分析技術(shù)來(lái)探測(cè)全固態(tài)Li-S電池的放電產(chǎn)物，對(duì)其電化學(xué)行為產(chǎn)生了有價(jià)值的見(jiàn)解，并產(chǎn)生了可廣泛采用的策略，以實(shí)現(xiàn)完全可逆、全天候全固態(tài)Li-S電池的高容量、長(zhǎng)壽命和增強(qiáng)安全性。

圖文展示

圖1.全固態(tài)Li-S電池Li₂S₂/Li₂S放電產(chǎn)物的分析

圖2. X射線吸收光譜和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜表征

圖3.Li₂S₂為主放電產(chǎn)物的全固態(tài)Li-S電池的電化學(xué)行為

圖4.在不同工作溫度下的電化學(xué)行為

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