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于吉紅院士&徐君團(tuán)隊，最新JACS！

來源：時間：2023-10-18 09:38:16 瀏覽：997次

第一作者：Qiang Zhang

通訊作者：于吉紅院士和徐君研究員

通訊單位：吉林大學(xué)、中國科學(xué)院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04031

研究背景

沸石（Zeolite）結(jié)晶被認(rèn)為是一個高度復(fù)雜的化學(xué)過程，源于由多種前體物質(zhì)組成的生長溶液的非均質(zhì)性，如單體（鈉離子、硅分子和有機(jī)模板）、低聚物或配合物以及無定形納米顆粒多種前體的存在導(dǎo)致沸石結(jié)晶的經(jīng)典途徑（單體的隨機(jī)和動態(tài)結(jié)合）和非經(jīng)典途徑（顆粒的組裝和附著），并且沸石的水熱結(jié)晶過程主要受動力學(xué)因素的控制而非熱力學(xué)因素的控制。其中，沸石的非經(jīng)典顆粒附著生長被提出了二十年，但其附著機(jī)理和動力學(xué)調(diào)控仍不明確?；诖?，吉林大學(xué)于吉紅院士和中國科學(xué)院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院徐君研究員等人報道了在水熱條件下，采用含有封裝的四丙基銨（tetrapropylammonium, TPA⁺）模板和豐富硅烷醇（Si-OH）的無定形原生沸石（PZ）納米顆粒作為唯一前驅(qū)體，實(shí)現(xiàn)了MFI型沸石的非經(jīng)典生長。同時，作者利用二維（2D）固體核磁共振（NMR）相關(guān)波譜技術(shù)研究了前驅(qū)體的硅醇特性，證明了硅醇特性對前驅(qū)體附著行為和晶體生長取向至關(guān)重要。

文章要點(diǎn)

1、在機(jī)械球磨或壓片過程中，壓力驅(qū)動球形PZ融合為片狀集成PZ（IPZ），同時外部硅烷醇從均勻分布轉(zhuǎn)變?yōu)榍室蕾嚪植?，?nèi)部硅烷醇從孤立轉(zhuǎn)變?yōu)榭臻g臨近。對比分離的硅烷醇，空間上接近的硅烷醇與TPA⁺的相關(guān)性更強(qiáng)，有利于硅烷醇縮合形成Si-O-Si鍵。隨后，在表面能最小化的驅(qū)動下，片狀I(lǐng)PZ前驅(qū)體的顆粒附著優(yōu)先發(fā)生在具有高密度硅烷醇的高曲率表面，導(dǎo)致非經(jīng)典生長的各向異性速率，從而形成高縱橫比MFI型沸石納米片。

2、先進(jìn)的電子顯微鏡證實(shí)，非晶IPZ前驅(qū)體沿著c軸方向附著在晶體中間表面，形成非晶界面，隨后界面消除，結(jié)構(gòu)演變?yōu)閱尉?。該發(fā)現(xiàn)不僅揭示了沸石的非經(jīng)典生長機(jī)制，而且揭示了硅烷醇化學(xué)在動力學(xué)調(diào)控中的關(guān)鍵作用，對追求定制化的沸石合成具有重要意義。

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