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    中國科學院，最新Nature子刊！
    來源： 時間：2023-09-25 15:16:44 瀏覽：926次

    第一作者：Liang Huang、Qiong Liu和Weiwei Wu

    通訊作者：董紹俊院士、Jin Wang

    通訊單位：中國科學院長春應用化學研究所和紐約州立大學石溪分校

    DOI: 10.1038/s41467-023-41311-9.


    01

    研究背景

    單原子催化劑（SACs）已成為催化和能量轉換領域最具吸引力的前沿研究領域之一，但是由于SACs的原子非均質(zhì)性和集合平均測量的局限性，負責控制特定催化性質(zhì)和機制的基本活性位點在很大程度上仍然被隱藏?；诖耍?/span>中國科學院長春應用化學研究所董紹俊院士和美國紐約州立大學石溪分校Jin Wang等人報道了一種單原子催化-熒光相關光譜（SAC-FCS）的定量方法，利用原子結構依賴的催化動力學和單分子熒光顯微鏡的單次周轉分辨率，能夠研究不同的鐵-氮（Fe-N）配位SACs上的類氧化酶單分子催化，量化活性位點及其動力學參數(shù)。


    02

    文章要點

    1、通過將單次轉化反應的自相關性與不相同的原子位點相關聯(lián)，作者成功地解析了FeNx/C SACs上單分子氧化酶催化的實時熒光軌跡。同時，通過SAC-FCS方法的自相關計算，從雜化單原子位點識別和量化內(nèi)在的類氧化酶活性中心。

    2、作者還揭示了FeNx/C SACs中FeN5活性位點的重要原子和催化動力學參數(shù)，其中類氧化酶活性位點的活性位點比例約為26%，活性位點對非均相類氧化酶催化反應的催化速率常數(shù)分別比FeNx/C SACs中的非活性位點和酞菁鐵中的FeN4位點高182倍和1463倍。


    03

    圖文展示

     

    圖1. SAC-FCS的設置和機制

     

    圖2.單原子模型與SAC-FCS分析

     

    圖3. SAC-FCS鑒定FeNx/C SACs的活性位點

     

    圖4. FeNx/C SACs的單原子動力學和機理分析

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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