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肖豐收等人JACS：無(wú)Ge分子篩，ITR含量超過(guò)95%！

來(lái)源：時(shí)間：2023-08-28 10:42:27 瀏覽：1507次

第一作者：Ye Ma、Junyi Hu、Kai Fan

通訊作者：肖豐收、Yanhang Ma、Qinming Wu

通訊單位：浙江大學(xué)、上海理工大學(xué)、浙江大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c04652

01

研究背景

分子篩是由共角到4個(gè)四面體（T=Si、Al、P、Ge等）構(gòu)成的晶體性微孔材料，具有均勻的微孔和分子尺寸的空腔。自從在分子篩合成過(guò)程中引入Ge以來(lái)，出現(xiàn)許多具有新結(jié)構(gòu)，例如IM-12、ITQ-21和ITQ-34分子篩（ITR結(jié)構(gòu)）等，并在許多催化反應(yīng)中顯示出良好的性能。然而，在沒(méi)有Ge的情況下，合成相應(yīng)的沸石結(jié)構(gòu)還是一個(gè)挑戰(zhàn)?；诖?，浙江大學(xué)肖豐收教授等人報(bào)道了通過(guò)修改經(jīng)典的有機(jī)模板合成ITH分則，從而設(shè)計(jì)一個(gè)新的有機(jī)模板高兼容ITR分子篩輔助理論模擬，首次展示合成了無(wú)Ge的ITR結(jié)構(gòu)包括純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料具有較高的結(jié)晶度，對(duì)應(yīng)的ITR含量超過(guò)95%。

02

文章要點(diǎn)

1、作者基于對(duì)ITH和ITR分子篩框架的相似和不同的研究，修改ITH分子篩的經(jīng)典有機(jī)模板（HM），設(shè)計(jì)了相關(guān)的有機(jī)模板，即N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨。在理論模擬的幫助下，預(yù)先確定合適的有機(jī)模板，證明了N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨是合成ITR分子篩的有效方法。利用該方法，作者成功合成了純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料分別被記號(hào)為Si-COE-12、Al-COE-12和B-COE-12。

2、其關(guān)鍵是分子篩結(jié)構(gòu)與有機(jī)模板之間的良好相容性。同時(shí)，在過(guò)量氟化物條件下，分子篩產(chǎn)物中的ITR含量有所提高。所得的具有ITR結(jié)構(gòu)的COE-12分子篩的含量在95%以上。更重要的是，Al-COE-12在MTP反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化壽命和丙烯選擇性。

03

圖文展示

圖1. ITH分子篩的結(jié)構(gòu)模型和相應(yīng)的HM和ITR分子篩的理想結(jié)構(gòu)

圖2.理化表征

圖3. Si-COE-12的電子顯微鏡研究

圖4. Si-COE-12的X射線衍射研究

圖5.在MTP反應(yīng)中催化轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性研究

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