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汪淏田團隊第6篇Joule：界面耦合助力高效烯烴氧化為乙二醇！

來源：時間：2023-08-28 10:33:38 瀏覽：1230次

第一作者：張守坤

通訊作者：汪淏田教授

通訊單位：美國萊斯大學

DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.022

01

研究背景

耦合電化學和化學反應已經(jīng)在傳統(tǒng)的串聯(lián)反應器系統(tǒng)中得到了證明，但它們的實際應用仍然歸結(jié)為單個反應器的優(yōu)化，而缺乏對耦合系統(tǒng)的整體研究。基于此，美國萊斯大學汪淏田教授團隊等人報道了一個完全集成的系統(tǒng)，對比傳統(tǒng)的串聯(lián)系統(tǒng)，顯著提高了催化性能。以電合成過氧化氫（H₂O₂）、以及H₂O₂用于烯烴環(huán)氧化反應為例，作者證明了在固態(tài)電解質(zhì)反應器中，通過將化學反應限制在電極/電解質(zhì)界面上，可充分利用電催化產(chǎn)生的界面高濃度H₂O₂產(chǎn)物來促進隨后的乙烯環(huán)氧化反應。

02

文章要點

1. 對比串聯(lián)反應器系統(tǒng)，這種耦合體系的乙二醇（C₂H₆O₂,EG）生成速率獲得了3倍提升，同時可獲得高純度乙二醇。

2. 該集成策略可以擴展到其他電化學-化學耦合反應，特別是當耦合反應對反應物濃度敏感時，可以避免電化學和化學反應之間通常需要克服高耗能的分離或濃縮步驟。

3. 該界面反應耦合體系在200 h內(nèi)對EG的選擇性為99.7%，濃度為150 mM，H₂O₂利用率高達93%。

03

圖文展示

圖1.不同的反應器耦合策略

圖2.集成固態(tài)電解質(zhì)反應器用于界面電化學-化學反應耦合

圖3.在25 mA/cm²下催化劑的表征及電解槽性能

圖4.比較界面集成反應體系和傳統(tǒng)串聯(lián)反應體系

圖5.不同電解質(zhì)、電流密度和TS-1催化劑負載下的EG生成分析

圖6.穩(wěn)定性測試

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