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    韓布興院士/吳海虹JACS：創(chuàng)紀(jì)錄！電催化CO2RR制乙醇
    來源： 時間：2023-08-14 17:31:18 瀏覽：1258次


     第一作者：Wei Xia

    通訊作者：韓布興院士、吳海虹教授

    通訊單位：中國科學(xué)院化學(xué)研究所、華東師范大學(xué)

    DOI: 10.1021/jacs.3c04612


    01

    研究背景

    利用可再生電力的電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）是實現(xiàn)碳中和目標(biāo)最有前途的策略之一，其中多碳（C2+）產(chǎn)物具有廣泛的應(yīng)用，乙醇是一種有價值的化學(xué)品和燃料。許多銅（Cu）基催化劑可有效地電催化CO2RR制C2+產(chǎn)物，但它們通常對乙醇的選擇性和電流密度有限?；诖?，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和華東師范大學(xué)吳海虹教授等人報道了一種二氧化硅（SiO2）介導(dǎo)的氫鍵有機骨架（HOF）模板方法，用于在薄壁N摻雜碳納米管（TWN）上制備超高密度Cu單原子催化劑（SACs）。


    02

    文章要點

    1、通過該方法，作者制備的催化劑中Cu的含量可達13.35 wt %，記為TWN-Cu13.35-600-SACs。結(jié)果表明，該催化劑對乙醇的CO2RR表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，乙醇的法拉第效率（FE）隨著Cu-N3位點密度的增加而提高。

    2、在H-型電池中，在TWN-Cu13.35-600-SACs催化劑上，乙醇的FE可以達到約81.9%，局部電流密度為35.6 mA cm-2，這是目前已報道的乙醇電化學(xué)CO2RR的最佳結(jié)果。

    3、實驗和密度泛函理論（DFT）研究表明，相鄰的Cu-N3活性位點（1個Cu原子配位3個N）是反應(yīng)的活性位點，它們的高密度對乙醇的高FE至關(guān)重要，因為相鄰的距離較近的Cu-N3位點可以協(xié)同促進C-C偶聯(lián)。


    03

    圖文展示

     

    圖1.催化劑的制備與表征

     

    圖2. XANES、EXAFS和WT-EXAFS的結(jié)構(gòu)表征

     

    圖3.電催化CO2RR性能

     

    圖4. Cu-Nx（1 < x < 5）位點與CO2RR選擇性的關(guān)系

     

    圖5.原位電化學(xué)拉曼光譜測量

     

    圖6. DFT計算

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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