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清華/北理工/中科院聯(lián)手JACS

來源：時(shí)間：2023-05-05 10:56:46 瀏覽：1293次

第一作者：Yu-Xing Yao

通訊作者：張強(qiáng)教授、閆崇教授和文銳研究員

通訊單位：清華大學(xué)&北京理工大學(xué)&中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.2c13878

研究背景

固體電解質(zhì)界面（solid electrolyte interphase, SEI）是一種5-50 nm厚的電子絕緣和離子傳導(dǎo)鈍化膜，可保護(hù)高度還原的負(fù)極。然而，SEI在新電極表面上的初始成核和生長(zhǎng)模式仍然難以捉摸。同時(shí)，精確量化SEI的成核和生長(zhǎng)模式必須結(jié)合經(jīng)典模型和原位觀測(cè)，這方面的研究還很缺乏?；诖?，清華大學(xué)張強(qiáng)教授、中科院化學(xué)研究所文銳研究員和北京理工大學(xué)閆崇教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了基于經(jīng)典成核理論和原位原子力顯微鏡成像，量化了兩種具有代表性的SEI在碳質(zhì)負(fù)極上的生長(zhǎng)模式。

文章要點(diǎn)

1、研究基于經(jīng)典成核理論和原位原子力顯微鏡成像，量化了兩個(gè)代表性SEI的成核和生長(zhǎng)模式。

2、研究發(fā)現(xiàn)無機(jī)SEI的形成遵循2D/3D混合生長(zhǎng)模式，高度依賴過電位，過電位大有利于2D生長(zhǎng)。有機(jī)SEI嚴(yán)格遵循2D瞬時(shí)成核和生長(zhǎng)模型，無論過電位如何，都能實(shí)現(xiàn)電極的完美外延鈍化。

3、研究還進(jìn)一步證明了，在電池形成過程中使用大電流脈沖可促進(jìn)2D無機(jī)SEI生長(zhǎng)并提高容量保持率。

圖文展示

圖1. CB電極上SEI成核和生長(zhǎng)的恒流-電壓曲線和電流-時(shí)間瞬態(tài)

圖2.在WSE中，LiFSI衍生的無機(jī)SEI在HOPG電極上成核和生長(zhǎng)的原位監(jiān)測(cè)

圖3.在WSE+0.2 EC電解液中，原位監(jiān)測(cè)EC衍生有機(jī)SEI在HOPG上的成核和生長(zhǎng)

圖4. HOPG電極上SEI形成的原理圖

圖5.石墨|LFP電池的性能

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