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唐永炳&鄭勇平Nat. Sustain.：HESA催化劑助力ORR和OER！

來(lái)源：時(shí)間：2023-04-26 14:13:01 瀏覽：1936次

第一作者：Xin Lei和Qingyun Tang

通訊作者：唐永炳研究員和鄭勇平研究員

通訊單位：中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院

DOI: https://doi.org/10.1038/s41893-023-01101-z

研究背景

氧電催化，包含電催化氧還原和分子氧的析出，是一系列能源和環(huán)境技術(shù)的最核心、最重要的反應(yīng)之一。雖然目前性能最好的電催化劑仍以貴金屬為主，但碳基系統(tǒng)由于其內(nèi)在的可持續(xù)性和實(shí)用性，提供了一個(gè)有效的替代方案?；诖?，中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院唐永炳研究員和鄭勇平研究員我等人報(bào)道了一種由理論計(jì)算指導(dǎo)的設(shè)計(jì)策略，將碳電催化劑的活性邊界推向了前所未有的水平。其基本原理是，引入高熵雜原子可以有效地降低石墨碳的局部對(duì)稱(chēng)性，從而破壞π-電子網(wǎng)絡(luò)的穩(wěn)定，避免氧還原反應(yīng)（ORR）和緩析氧反應(yīng)（OER）中間組分的結(jié)合能過(guò)強(qiáng)或過(guò)弱。

文章要點(diǎn)

1、作者合成了一種高熵單原子（HESA）催化劑，它包含五種金屬（Fe、Mn、Co、Ni和Cu）和兩種氮源，在堿性環(huán)境中表現(xiàn)出超高的ORR和OER活性，分別超過(guò)了最先進(jìn)的混合貴金屬催化劑和碳基催化劑。

2、作為ORR催化劑時(shí)，HESA半波電位（E1/2）為0.87 V，在電流密度為10 mA cm?2時(shí)，其過(guò)電位（η10）為270 mV。

3、密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)合光譜表征表明，對(duì)比單原子催化劑，HESA具有較低的芳構(gòu)性和更局域化的電子結(jié)構(gòu)，從而提高了其性能。作者提出了一種設(shè)計(jì)HESA催化劑的電子結(jié)構(gòu)以提高電催化性能的策略，并為對(duì)稱(chēng)性在催化劑設(shè)計(jì)中的作用提供了新的見(jiàn)解。

圖文展示

圖1.對(duì)稱(chēng)性與電催化性能的關(guān)系

圖2. HESA的DFT計(jì)算結(jié)果

圖3.結(jié)構(gòu)表征

圖4. XANES光譜分析

圖5. 電化學(xué)測(cè)定ORR/OER性能

圖6. HESA上ORR/OER過(guò)程的原位ATR-FTIR光譜表征

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