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二維材料：我想長(zhǎng)大！

來源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2022-05-15 21:34:09 瀏覽：4355次

晶圓尺寸是限制高端電子和光電子領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵，晶圓級(jí)薄膜的生長(zhǎng)是擴(kuò)大范德華層狀二維材料相關(guān)應(yīng)用領(lǐng)域的關(guān)鍵瓶頸。日前，阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)的Husam N. Alshareef教授及其合作者聯(lián)合總結(jié)了晶圓級(jí)二維材料的尺寸生長(zhǎng)和縮放策略，并總結(jié)了在集成器件和先進(jìn)外延中的應(yīng)用進(jìn)展，該研究?jī)?nèi)容總結(jié)為綜述文章Growth of Two-Dimensional Materials at the Wafer Scale并發(fā)表在材料學(xué)前沿期刊Advanced Materials上。在這里，筆者對(duì)本篇綜述的重點(diǎn)內(nèi)容進(jìn)行了解讀，希望能為大家?guī)碛袃r(jià)值的參考信息。

01

研究背景

總所周知，大多數(shù)范德華二維材料是通過自上而下的合成方法（如機(jī)械剝離法）獲得的，產(chǎn)物的橫向尺寸受到嚴(yán)重限制，因此只能制備微米級(jí)的小薄片；自下而上的生長(zhǎng)能夠?qū)崿F(xiàn)二維薄片的大面積生長(zhǎng)，然而實(shí)現(xiàn)具有可控層厚度和晶格取向的大面積連續(xù)薄膜的可控制備依然是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。

在這篇綜述中，作者簡(jiǎn)要介紹了幾種典型的范德華二維材料的晶格結(jié)構(gòu)、物理特性及大規(guī)模應(yīng)用的潛在價(jià)值。然后，深入回顧并總結(jié)了三種能夠在整個(gè)晶圓上生長(zhǎng)單晶結(jié)構(gòu)的二維薄膜的生長(zhǎng)策略：孤立域的生長(zhǎng)、單向域的生長(zhǎng)和定向前體的轉(zhuǎn)化。之后，作者回顧了在集成器件和先進(jìn)外延中使用晶圓級(jí)二維材料的應(yīng)用進(jìn)展，并在最后討論了二維材料尺寸調(diào)控的未來方向。

圖1 范德華二維材料及其在半導(dǎo)體器件中的應(yīng)用

02

范德華二維材料的分類

2.1.石墨烯

圖2 石墨烯的特性

微米尺寸的石墨烯片的形貌如圖2 a-e所示，每層石墨烯片層由碳原子通過共價(jià)鍵相接沿面內(nèi)方向組成薄片，層間通過微弱的范德華鍵連接。石墨烯具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和材料性質(zhì)：圖2 f展示了石墨烯獨(dú)特的狄拉克結(jié)構(gòu)，石墨烯表現(xiàn)出柵極可調(diào)的雙極性行為。特殊的零帶隙結(jié)構(gòu)使得石墨烯材料表現(xiàn)出獨(dú)特的電子和光電性質(zhì)：根據(jù)計(jì)算結(jié)果預(yù)測(cè)，在載流子密度為10¹¹ cm^-2的情況下，石墨烯的電子遷移率高達(dá)44000 cm² V^-1 s^-1?？偟膩砜?，石墨烯具有范德華層狀六邊形蜂窩結(jié)構(gòu)及單原子薄層，具有許多獨(dú)特的電學(xué)、光學(xué)和超導(dǎo)特性。

2.2.六角氮化硼（h-BN）

圖3 h-BN的材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)

二維六角氮化硼，由于具有類似于石墨烯的結(jié)構(gòu)，被稱作白色石墨。二維h-BN由B和N交替連接組成蜂窩結(jié)構(gòu)，范德華層間距為3.3 ?。從材料性質(zhì)來看，h-BN因?yàn)榫哂袑拵抖憩F(xiàn)出絕緣性，但h-BN具有優(yōu)異的導(dǎo)熱性、低介電常數(shù)、超高寬帶隙和優(yōu)異光子特性，表明它可以在二維電子學(xué)中發(fā)揮重要作用。

2.3. 2D過渡金屬二硫化物（TMDCs）

圖4 TMDCs材料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)

TMDCs材料是二維范德華層狀材料中一個(gè)大的家族，它們的通用化學(xué)式為MX₂，其中，M為過渡金屬（Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Mo, W, Re, Pd或Pt），X代表硫族元素（S, Se或Te）。部分TMDCs具有不同的相：2H，1T和1T’相，由不同的元素組成的TMDCs材料具有不同的熱力學(xué)穩(wěn)定相。MoS₂是TMDCs材料的典型代表，其穩(wěn)定相為2H相，具有半導(dǎo)體特性。

隨著材料尺寸從體相削減至單層，MoS₂的帶隙逐漸增加，熒光特性增強(qiáng)。其他的TMDCs材料，如2H WSe₂和2H MoTe₂在晶體管應(yīng)用中也表現(xiàn)出優(yōu)異的p型半導(dǎo)體行為。TMDCs家族豐富的物質(zhì)種類及其豐富而獨(dú)特的物理特性（單層材料的特殊PL性質(zhì)、高遷移率載流子等）證明它們?cè)陔娮赢a(chǎn)品應(yīng)用中具有無限的潛力。

2.4. MXenes

MXenes是由過渡金屬碳化物和氮化物及其表面官能團(tuán)組成的龐大二維材料家族，由于其是從MAX相前驅(qū)體中制備而獲名。例如，通過選擇性刻蝕Ti₃AlC₂ MAX相前驅(qū)體中的Al層獲得Ti₃C₂T_x材料。Ti₃C₂T_x MXene材料具有優(yōu)異的導(dǎo)電性能，而且表面終端基團(tuán)的存在賦予了Ti₃C₂T_x MXene材料特殊的表面親水性。

另外，由于刻蝕導(dǎo)致的Li⁺和水分子嵌入層間能夠顯著地?cái)U(kuò)大材料的層間距，刻蝕環(huán)境直接影響MXene的表面官能團(tuán)。MXene材料具有多種多樣的物理特性，如高導(dǎo)電性、各種表面基團(tuán)和大范圍內(nèi)可調(diào)的功函數(shù)。這些特性促進(jìn)了MXenes在下一代電子產(chǎn)品中的各種應(yīng)用，因此，大規(guī)模MXene的生產(chǎn)對(duì)于實(shí)現(xiàn)其應(yīng)用潛力至關(guān)重要。

圖5 MXenes材料的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)

2.5. 單元素二維半導(dǎo)體

自從石墨烯的發(fā)現(xiàn)與制備以來，人們?cè)谔剿髌渌麊卧囟S材料方面付出了許多努力，磷烯和碲烯具有較弱的范德華間隙，是典型的單元素二維半導(dǎo)體材料。黑磷（BP）的每一層都由具有褶皺的正交幾何形狀構(gòu)成，其帶隙取決于層數(shù)。BP的帶隙覆蓋中紅外和近紅外區(qū)域，具有優(yōu)異的載流子傳輸特性。碲烯由整齊的Te分子鏈對(duì)齊組成層狀結(jié)構(gòu)，圖6f總結(jié)了二維碲烯晶體管的電流調(diào)制比和場(chǎng)效應(yīng)遷移率。二維BP和碲烯是高性能的p型半導(dǎo)體層狀材料，它們的大規(guī)模晶圓級(jí)生長(zhǎng)和合成是重要的研究課題。

圖6 BP和碲烯的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)

2.6. 二維范德華氧化物

圖7 二維范德華氧化物結(jié)構(gòu)與性質(zhì)

一些二元氧化物材料，如MoO₃、WO₃、V₂O₅等都具有弱范德華層狀原子結(jié)構(gòu)。其中，具有代表性的斜方α-MoO₃由MoO₆八面體組成層狀，其帶隙能量可以通過離子插層等方法進(jìn)行調(diào)節(jié)。范德華氧化物的獨(dú)特電學(xué)和光學(xué)特性使得它們成為二維設(shè)備應(yīng)用和集成不可忽略的部分。

上述提到的石墨烯、h-BN、TMDCs、MXenes、元素半導(dǎo)體，以及層狀氧化物等范德華二維材料，涵蓋了大多數(shù)物理特性（金屬、半導(dǎo)體、絕緣、超導(dǎo)和光敏性），這極大地拓寬了二維材料的器件類型。目前，大多數(shù)關(guān)于這些材料的工作都集中在微米級(jí)尺寸的小薄片上，以晶圓規(guī)模生長(zhǎng)這些材料一直是一個(gè)問題。

03

晶圓級(jí)薄膜的生長(zhǎng)方法

生長(zhǎng)原子厚度的晶圓級(jí)2D材料需要了解薄膜生長(zhǎng)的基礎(chǔ)原理。如圖8所示，一共有三種薄膜生長(zhǎng)模式，包括島模式（Vollmer-Weber，圖8 a），逐層+島模式（Stranski-Krastanov，圖8 b)和逐層模式（Frank-van der Merve，圖8 c）。

不同生長(zhǎng)模式由薄膜原子（fa）和基底表面原子（sa）的結(jié)合能（E_fa_-_sa）、薄膜內(nèi)原子的結(jié)合能（E_fa_-_fa），薄膜和基底晶格之間的應(yīng)力和生長(zhǎng)條件決定。如果E_fa_-_fa > E_fa_-_sa，更容易通過三維島模式生長(zhǎng)，如果E_fa_-_fa < E_fa_-_sa，則更容易通過逐層模式生長(zhǎng)。在逐層+島生長(zhǎng)模式的情況下，薄膜最初通過逐層模式生長(zhǎng)至幾個(gè)單層的厚度，然后通過島生長(zhǎng)模式生長(zhǎng)。

圖8 薄膜生長(zhǎng)模式

在開發(fā)晶圓級(jí)二維薄膜生長(zhǎng)方法時(shí)，還需要考慮層間獨(dú)特的弱范德華鍵。二維范德華薄膜的晶圓級(jí)生長(zhǎng)需要經(jīng)歷相似的生長(zhǎng)過程：（1）二維薄片中心的成核；（2）二維疇的生長(zhǎng)以及（3）二維域聯(lián)合形成連續(xù)薄膜。

由于特殊的范德華間隙，二維吸附原子傾向于在襯底和二維域表面進(jìn)行結(jié)合與沉積，這一特性使得晶圓級(jí)二維薄膜的生長(zhǎng)對(duì)襯底表面結(jié)構(gòu)（晶格類型和方向）的要求較少，并開發(fā)了以下幾種用于晶圓級(jí)二維材料的生長(zhǎng)方法。

3.1. 共-蒸汽CVD（化學(xué)氣相沉積）生長(zhǎng)法

圖9 共-蒸汽CVD生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

共-蒸汽CVD生長(zhǎng)裝置如圖9 a所示，在管式裝置內(nèi)的原材料混合成共-蒸汽生長(zhǎng)二維范德華薄片，在最近這種方法也用于成功生長(zhǎng)晶圓級(jí)二維薄膜。通過共-蒸汽CVD法，已經(jīng)成功地生長(zhǎng)了晶圓級(jí)的石墨烯、TMDCs、h-BN。

該工藝中使用的大多數(shù)裝置具有幾個(gè)共同的特點(diǎn)：①前驅(qū)體蒸汽通過特殊載氣在一定的壓力下在生長(zhǎng)室內(nèi)運(yùn)輸；②將生長(zhǎng)的基底至于加熱區(qū)；③前驅(qū)體蒸汽在基底表面發(fā)生化學(xué)反應(yīng)并沉積為二維薄片，副產(chǎn)物通過載氣排除；④生長(zhǎng)階段初始形成隨機(jī)分布的二維薄片域，隨后薄片尺寸擴(kuò)大并互相合并，最終在基底上形成連續(xù)的薄膜。

石墨烯是首次通過共-蒸汽CVD法合成的二維材料，由于Ni襯底表現(xiàn)出顯著的C原子溶解度，它不利于生長(zhǎng)均勻的石墨烯薄膜，因此生長(zhǎng)大面積石墨烯薄膜時(shí)應(yīng)當(dāng)選用溶解度較低的Cu襯底。

二維TMDCs材料如MoSe₂、WS₂和TaSe₂等同樣可以通過共-蒸汽CVD法生長(zhǎng)晶圓級(jí)薄膜。大多數(shù)實(shí)現(xiàn)生長(zhǎng)的晶圓級(jí)薄膜都是具有微米級(jí)尺寸的多晶材料，不過最近使用共-蒸汽CVD方法也成功地在Au（111）表面上合成了單晶MoS₂薄膜。早在2012年就已經(jīng)報(bào)道利用共-蒸汽CVD法生長(zhǎng)絕緣h-BN薄膜的案例，和石墨烯類似，h-BN薄膜的CVD生長(zhǎng)也傾向于在金屬襯底上發(fā)生，尤其是Cu和Ni襯底。通過共-蒸汽CVD法可以成功合成多晶及單晶h-BN薄膜。

3.2. MOCVD（金屬-有機(jī)物化學(xué)氣相沉積）生長(zhǎng)法

圖10 MOCVD生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

MOCVD是另一種化學(xué)蒸汽沉積法，如圖10所示，它使用脈沖前驅(qū)體氣體作為蒸汽源。這種方法是生產(chǎn)晶圓級(jí)二維薄膜TMDCs的常用方法，這是因?yàn)橥ㄟ^共-蒸汽CVD法生長(zhǎng)TMDCs薄膜難以精確控制前驅(qū)體蒸汽濃度和穩(wěn)定分布，導(dǎo)致大尺寸的晶片上二維薄膜的重復(fù)性和均勻性較差。

MOCVD可以設(shè)定脈沖時(shí)間、壓力和前驅(qū)體濃度更精確的控制前驅(qū)體的供應(yīng)，有望在更大的晶圓級(jí)上實(shí)現(xiàn)二維薄膜的穩(wěn)定生長(zhǎng)，相比于共-蒸汽CVD法具有顯著的優(yōu)勢(shì)。但是一些過剩的前驅(qū)體很容易在生長(zhǎng)的二維薄膜中造成碳?xì)埩粑廴?。相比于TMDCs，使用MOCVD法生長(zhǎng)石墨烯和h-BN的相關(guān)研究和案例較少，尚且沒有使用該方法生長(zhǎng)MXene、BP和碲烯、MoO₃的報(bào)道。

MOCVD法在生長(zhǎng)TMDCs薄膜的應(yīng)用中取得了顯著進(jìn)展，也被認(rèn)為是最有利于進(jìn)行工業(yè)化生產(chǎn)的方法之一。然而，在整個(gè)晶圓上的單晶特征的可重復(fù)性、大面積均勻性和單層薄膜的生長(zhǎng)等領(lǐng)域需要進(jìn)一步改進(jìn)。另外，前驅(qū)體和一些氣態(tài)副產(chǎn)物（如CO）是有毒的，需要采取進(jìn)一步的預(yù)處理措施。

3.3. MBE（分子束外延）生長(zhǎng)法

圖11 MBE生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

MBE是一種已用在生長(zhǎng)晶圓級(jí)二維薄膜的生長(zhǎng)方法，其工藝裝置如圖11 a所示。襯底放置在一個(gè)超高真空（UHV）室內(nèi)，放在一個(gè)平臺(tái)上并持續(xù)保持所需的生長(zhǎng)溫度。前驅(qū)體放置在積液室內(nèi)進(jìn)行脈沖蒸發(fā)，蒸氣在基板表面發(fā)生反應(yīng)。

MBE生長(zhǎng)具有以下優(yōu)點(diǎn)：①特高壓環(huán)境可以最大限度地減少生長(zhǎng)過程中的雜質(zhì)；②特高壓環(huán)境能夠允許通過原位電子衍射監(jiān)控薄膜生長(zhǎng)過程；③可采用高純度前驅(qū)體元素池，有效減少薄膜缺陷；④沉積速率極慢（通常較小于5 ?/min），可以實(shí)現(xiàn)精確的逐層生長(zhǎng)。

通過MBE生長(zhǎng)晶圓級(jí)TMDCs薄膜可有效控制沉積域的取向和原子層數(shù)。但其所需的特高壓系統(tǒng)結(jié)構(gòu)復(fù)雜，工藝對(duì)生長(zhǎng)環(huán)境相當(dāng)敏感，限制了其工業(yè)應(yīng)用。與其他方法類似，目前還沒有關(guān)于MBE生長(zhǎng)MXene、BP、碲烯和MoO₃的MBE生長(zhǎng)的報(bào)道。

3.4. ALD（原子層沉積）生長(zhǎng)法

ALD是適合于在低溫（450℃）下合成二維材料的生長(zhǎng)工藝，具有簡(jiǎn)單、普適和原子級(jí)厚度可控等優(yōu)點(diǎn)。其裝置結(jié)構(gòu)如圖12所示，前驅(qū)體和基底表面物質(zhì)通過自限制過程反應(yīng)，每次最多形成一個(gè)單原子層。由于反應(yīng)過程被很好地限制在襯底表面，不會(huì)直接發(fā)生氣相反應(yīng)，因此能夠?qū)LD與CVD區(qū)分開。

ALD法的優(yōu)勢(shì)在于，通過凈化步驟能夠去除每一步表面反應(yīng)的未反應(yīng)的前驅(qū)體和副產(chǎn)物。另外，ALD反應(yīng)具有自限性，沉積薄膜的厚度僅由循環(huán)次數(shù)控制，因此能夠精確到埃級(jí)。由于蒸氣的自限反應(yīng)，這種ALD工藝可以精確控制薄膜厚度，從而產(chǎn)生晶圓級(jí)單層和多層MoS₂薄膜。盡管ALD技術(shù)已被用于生長(zhǎng)各種2D材料，但高質(zhì)量的晶圓級(jí)薄膜的生長(zhǎng)仍然是具有挑戰(zhàn)性的課題。

圖12 ALD生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

3.5. 兩步前驅(qū)體轉(zhuǎn)化生長(zhǎng)法

圖13 兩步前驅(qū)體轉(zhuǎn)化生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

兩步法是通過兩步反應(yīng)，利用前體薄膜或晶片表面的化學(xué)或物理轉(zhuǎn)變來生長(zhǎng)晶片級(jí)二維薄膜的方法。兩步生長(zhǎng)過程包括（1）前體膜形成和（2）前體膜轉(zhuǎn)化，如圖13所示。前體形成過程可以通過多種方法實(shí)現(xiàn)，包括：升華生長(zhǎng)、熱蒸發(fā)、電子束蒸發(fā)、濺射、脈沖激光沉積、旋涂或棒涂。轉(zhuǎn)化步驟包括：分解、化學(xué)或物理轉(zhuǎn)化。該兩步法工藝已成功證明可用于晶圓級(jí)石墨烯、二維TMDCs和BP薄膜的生長(zhǎng)。

兩步薄膜轉(zhuǎn)化工藝有兩種：一種是前驅(qū)膜的化學(xué)轉(zhuǎn)化，另一種是前驅(qū)膜的物理轉(zhuǎn)化。通過化學(xué)轉(zhuǎn)化可以獲得許多二維范德華薄膜材料，而物理轉(zhuǎn)化法的應(yīng)用在一定程度內(nèi)依然受到局限?；瘜W(xué)轉(zhuǎn)化包括熱分解、化學(xué)陽離子交換或插層等，物理轉(zhuǎn)化則是通過同素異形體的轉(zhuǎn)換來生長(zhǎng)晶圓級(jí)二維半導(dǎo)體薄膜的方法。

和常見的MOCVD或CVD方法相比，兩步轉(zhuǎn)化工藝具有顯著的優(yōu)點(diǎn)：二維薄膜的尺寸和厚度取決于前驅(qū)體薄膜。然而，獲得的二維半導(dǎo)體薄膜具有較差的晶格和電子特性，生長(zhǎng)連續(xù)的單層薄膜也有一定的難度，對(duì)前驅(qū)體薄膜的質(zhì)量要求也更高。

3.6. PVD（物理氣相沉積）生長(zhǎng)法

圖14 PVD生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

直接物理蒸發(fā)沉積法包括PLD、濺射和熱蒸發(fā)系統(tǒng)，可以廣泛生產(chǎn)晶圓級(jí)的石墨烯、TMDCs等二維材料。使用PVD法獲得的化合物通常具有大量缺陷并表現(xiàn)出較差的電子特性，而單一元素組成的BP和碲烯通過PVD法實(shí)現(xiàn)了大尺寸薄膜的生長(zhǎng)，具有優(yōu)異的結(jié)晶質(zhì)量和出色的半導(dǎo)體性能。PVD法對(duì)于生產(chǎn)高質(zhì)量、大規(guī)模的二維單質(zhì)材料是非常有前景的。

3.7. 液相生長(zhǎng)法

與需要高真空系統(tǒng)和高溫反應(yīng)的氣相工藝相比，液相薄膜生長(zhǎng)法是一種低成本的工藝方法，包括噴涂法和旋涂法。噴涂法的流程如下：首先，二維薄片懸浮液均勻分散在可蒸發(fā)的溶劑（水或酒精中）；然后使用噴槍將懸浮液均勻地分散在基板上；隨后溶劑蒸發(fā)，二維薄片均勻且連續(xù)地堆疊成晶圓級(jí)薄膜。通過噴涂獲得的薄膜，可用于大面積透明電子產(chǎn)品。

溶液工藝生長(zhǎng)的薄膜具有隨機(jī)分布的晶格取向，富含邊緣缺陷，薄片堆疊接觸電阻較大，這些特征都會(huì)顯著降低產(chǎn)物薄膜的電子性能。因此，通過溶液工藝生長(zhǎng)的薄膜很難應(yīng)用在高度集成的電子器件中，但溶液工藝方法提供了一種易于操作、低溫和低成本的二維薄膜合成方法。在對(duì)性能要求不高的設(shè)備中，例如柔性、可穿戴和顯示電子設(shè)備，它是非常有前途的。

圖15 PVD生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

04

晶圓級(jí)單晶二維薄膜的生長(zhǎng)策略

由于集成電子器件對(duì)半導(dǎo)體薄膜的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)要求較高，合成晶界等缺陷較少的晶圓級(jí)單晶二維薄膜是很有必要的。已報(bào)道的單晶二維范德華薄膜的生長(zhǎng)方法可分為三種策略：①孤立域(GID)的生長(zhǎng)，②單向域(GUD)的生長(zhǎng)，以及③定向前體(COP)的轉(zhuǎn)化。目前，石墨烯、MoS₂、和h-BN已成功地在晶圓級(jí)上以單晶結(jié)構(gòu)生長(zhǎng)。然而，MXenes、二維范德華單層或氧化物的晶圓級(jí)二維薄膜的合成迄今尚未有報(bào)道。

定向前驅(qū)體的轉(zhuǎn)化（COP）法是一種兩步轉(zhuǎn)化法，涉及固定取向前驅(qū)體薄膜或晶片表面的化學(xué)或物理轉(zhuǎn)變。COP法的第一步是獲得具有優(yōu)質(zhì)單晶特性的定向前驅(qū)體；隨后，在一定的參數(shù)（溫度、壓力、氣氛等）下進(jìn)行化學(xué)轉(zhuǎn)化。

COP策略已被用于生長(zhǎng)高質(zhì)量的單向石墨烯、2H MoS₂、2H MoTe₂和PtSe₂薄膜等。在絕緣基板上生長(zhǎng)的薄膜，通過COP方法能夠很好地控制其厚度和均勻性，具有良好的再現(xiàn)性。但是，對(duì)于其他二維范德華材料，COP方法的研究與應(yīng)用依舊處在起步階段。

圖16 COP生長(zhǎng)工藝的裝置及材料性質(zhì)

05

晶圓級(jí)范德華層狀二維材料的應(yīng)用

5.1. 微米級(jí)和納米級(jí)器件集成

開發(fā)高質(zhì)量的晶圓級(jí)單晶二維范德華薄膜對(duì)于突破摩爾極限、進(jìn)一步提升電子器件的性能、縮小器件尺寸至納米級(jí)等具有重要意義。它們?cè)诠鈧鞲小⑦壿嬘?jì)算、儲(chǔ)存器、微型超級(jí)電容器和內(nèi)存中都有廣泛應(yīng)用前景。

圖17 二維范德華層狀半導(dǎo)體薄膜的應(yīng)用及性能

5.2. 輔助外延生長(zhǎng)

外延生長(zhǎng)法是一種在晶片上沿晶格取向制備單晶薄膜的方法，對(duì)于現(xiàn)代固態(tài)電子學(xué)的發(fā)展格外重要。傳統(tǒng)的3D膜外延生長(zhǎng)技術(shù)有兩種類型：同質(zhì)外延和異質(zhì)外延。同質(zhì)外延是在具有相同晶格結(jié)構(gòu)的相同物質(zhì)的襯底上生長(zhǎng)單晶薄膜，可獲得缺陷少的高質(zhì)量單晶薄膜，但可供選擇的候選底物有限，而且價(jià)格昂貴。異質(zhì)外延是在晶格結(jié)構(gòu)相似但物質(zhì)不同的襯底上生長(zhǎng)單晶薄膜，但薄膜的缺陷密度較高，薄膜和襯底之間存在晶格和熱膨脹失配，因此生長(zhǎng)的薄膜質(zhì)量略差。

范德華層狀二維材料可以在晶圓上制備為連續(xù)和單向的薄膜，因此它們可以用于輔助3D薄膜外延，并克服傳統(tǒng)外延方法的缺陷。包括遠(yuǎn)程外延、范德華外延、LOH工藝和通過石墨烯封裝的二維氮化物生長(zhǎng)等均取得了優(yōu)異的進(jìn)展，均證明范德華層狀二維材料的晶圓級(jí)生長(zhǎng)可以有效輔助外延生長(zhǎng)技術(shù)。

圖18 外延生長(zhǎng)技術(shù)

06

總結(jié)與展望

該綜述回顧并總結(jié)了大多數(shù)范德華二維材料的基本結(jié)構(gòu)和性能、晶圓級(jí)生長(zhǎng)工藝、單晶薄膜生長(zhǎng)策略和應(yīng)用。這些材料包括石墨烯、h-BN、TMDC、MXenes、BP、碲烯和層狀MoO₃，涵蓋金屬、半金屬、半導(dǎo)體和絕緣特性。還討論了各種晶圓級(jí)生長(zhǎng)工藝，包括管CVD、MOCVD、MBE、ALD、兩步轉(zhuǎn)換（化學(xué)或物理）、PVD和溶液處理法。制備晶圓級(jí)單晶或單取向薄膜的策略（GID、GUD和COP）。對(duì)于不同的材料，適用的生長(zhǎng)工藝及材料性質(zhì)均有明顯區(qū)別。

總的來看，晶圓級(jí)二維范德華材料的生長(zhǎng)已經(jīng)有了一定的研究和突破，尤其是石墨烯材料，已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)質(zhì)單晶薄膜的晶圓級(jí)生長(zhǎng)。未來對(duì)于晶圓級(jí)薄膜的生長(zhǎng)方法的探索應(yīng)該基于材料的潛在應(yīng)用進(jìn)行設(shè)計(jì)和優(yōu)化，要綜合考慮到實(shí)際應(yīng)用中對(duì)薄膜的：晶格取向、連續(xù)性、均勻性、缺陷、厚度、甚至生長(zhǎng)條件等條件的要求。一些潛在應(yīng)用包括前端設(shè)備集成、后端設(shè)備集成和協(xié)助外延生長(zhǎng)等也亟待開發(fā)。

相信在可預(yù)見的未來，晶圓級(jí)二維范德華薄膜的生長(zhǎng)領(lǐng)域的研究將會(huì)得到越來越多的關(guān)注。優(yōu)化當(dāng)前的生長(zhǎng)技術(shù)以提高薄膜質(zhì)量是關(guān)鍵所在，需要為單晶二維晶圓和新興二維材料開發(fā)新的、普適的、成本低的合成手段。

圖19 晶圓級(jí)二維薄膜的生長(zhǎng)方法的總結(jié)與展望

參考文獻(xiàn)：

[1] Xu, X., Guo, T., Kim, H., Hota, M.K., Alsaadi, R.S., Lanza, M., Zhang, X. and Alshareef, H.N. (2022), Growth of Two-Dimensional Materials at the Wafer Scale. Adv. Mater., Accepted Author Manuscript 2108258. https://doi.org/10.1002/adma.202108258

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