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催化大牛喬世璋教授——近期成果解讀

來源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2022-01-11 19:34:06 瀏覽：3463次

引言

喬世璋，澳大利亞阿德萊德大學(xué)化工學(xué)院納米技術(shù)首席教授，澳大利亞昆士蘭大學(xué)榮譽(yù)教授，澳大利亞皇家化學(xué)學(xué)會會士，英國皇家化學(xué)學(xué)會會士。

喬世璋教授先于天津大學(xué)化工系獲得學(xué)士和碩士學(xué)位，后于香港科技大學(xué)獲博士學(xué)位。曾在澳大利亞昆士蘭大學(xué)先后任研究員、高級研究員及副教授，現(xiàn)為澳大利亞阿德萊德大學(xué)化工學(xué)院納米技術(shù)首席教授。喬世璋團(tuán)隊(duì)先后在Nature、Nature Materials、Nature Energy、Nature Communications、J. Am. Chem. Soc、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等世界頂級期刊發(fā)表高水平論文370余篇，H指數(shù)為152，i10指數(shù)高達(dá)425，學(xué)術(shù)論文總引用量超過8w+（圖1）。喬世璋教授擁有多項(xiàng)發(fā)明專利，并獲得了一系列耀眼的獎(jiǎng)項(xiàng)，包括：著名的ARC獎(jiǎng)（2017），埃克森美孚獎(jiǎng)（2016），ARC Discovery杰出研究員獎(jiǎng)（2013），新興研究員獎(jiǎng)（2013）和UQ基金會研究卓越獎(jiǎng)（2008）。同時(shí)，他還擔(dān)任包括Journal of Materials Chemistry A在內(nèi)的多本國際學(xué)術(shù)雜志的副主編。

圖1谷歌學(xué)術(shù)檢索“喬世璋”學(xué)術(shù)成果

作為新能源領(lǐng)域頂級的科學(xué)家之一，喬世璋教授長期致力于納米技術(shù)的研究以及對可持續(xù)發(fā)展領(lǐng)域的革新，包括清潔能源和環(huán)境保護(hù)等交叉領(lǐng)域的深度創(chuàng)新與產(chǎn)業(yè)化，尤其是在催化和電池納米技術(shù)領(lǐng)域，長期引領(lǐng)國際研究。

有鑒于此，筆者一覽國內(nèi)外頂級期刊上近期有關(guān)喬世璋教授課題組發(fā)表的相關(guān)研究，介紹解讀了其中部分最新研究成果，“看一看”大牛的研究熱點(diǎn)，希望能給相關(guān)領(lǐng)域科研工作者帶來一絲啟發(fā)。

最新成果解讀

1 Nature Energy：亞鐵氰化鎳作為高性能尿素氧化電催化劑

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00899-2#MOESM1

電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)（UOR）在一系列與能源相關(guān)的應(yīng)用和器件中具有重要意義。在大多數(shù)情況下，堿性介質(zhì)中的UOR是一個(gè)6電子質(zhì)子（或羥基）耦合轉(zhuǎn)移步驟，平衡電位為0.37 V（相對于可逆氫電極（RHE））。但6電子轉(zhuǎn)移過程復(fù)雜，且UOR的過電位仍然很高。

然而，在節(jié)能型電解槽中，UOR作為傳統(tǒng)析氧反應(yīng)（OER）制氫的理想替代，仍有巨大的潛力，它也可用作直接尿素燃料電池的陽極。雖然UOR的過電位大于OER的過電位，但其固有的較低的熱力學(xué)平衡電位（0.37 vs 1.23 V）使UOR的操作電位小于OER。與OER相比，UOR的動(dòng)力學(xué)更為遲緩，因?yàn)樵诜磻?yīng)過程中有更多的電子被轉(zhuǎn)移，這需要高性能的催化劑來降低過電位，以實(shí)現(xiàn)高效的器件。

最初，一些貴金屬催化劑，如Ti-Pt，Ti-Pt-Ir和Ru常用來提高此反應(yīng)的活性，但由于原材料的稀缺性，成本較高。近年來發(fā)展起來的以氫氧鎳、氧化物、硫化物、磷化物等為基礎(chǔ)的非貴金屬UOR催化劑也存在過電位高、電流密度低、穩(wěn)定性不強(qiáng)等問題，其催化性能不能滿足實(shí)際應(yīng)用的要求。此外，所報(bào)道的UOR催化劑的穩(wěn)定性也存在問題；在連續(xù)反應(yīng)50小時(shí)內(nèi)，只有少數(shù)催化劑的相對電流密度高于初始值的90%。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋團(tuán)隊(duì)^[^1]提出了一種有利的UOR途徑，由類普魯士藍(lán)物亞鐵氰化鎳（Ni₂Fe(CN)₆）電催化劑觸發(fā)。作者采用自組裝的方法，在泡沫鎳上制備了典型的Ni₂Fe(CN)₆催化劑，與NiC₂O₄催化劑相比，沒有NiOOH物種的Ni₂Fe(CN)₆表現(xiàn)出明顯的UOR活性增強(qiáng)，具有最佳的UOR活性。密度泛函理論計(jì)算表明，UOR的機(jī)理主要包括兩個(gè)階段，即從尿素到NH₃的化學(xué)過程和從N H₃到N₂的電化學(xué)過程。本研究為開發(fā)具有較高活性和穩(wěn)定性的UORs電催化劑開辟了新的途徑。

圖2 Ni₂Fe(CN)₆催化劑在三電極電池中的UOR性能

圖3 Ni₂Fe(CN)₆表面UOR反應(yīng)機(jī)理圖

2 JACS：通過調(diào)整第一和第二配位域調(diào)控單原子催化劑的酸性氧還原選擇性

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03135?fig=tgr1&ref=pdf

多電子電催化反應(yīng)在新能源儲存轉(zhuǎn)化和電精煉等領(lǐng)域起著至關(guān)重要的作用，而反應(yīng)路徑的選擇和調(diào)控決定了最終產(chǎn)物的選擇性和整個(gè)轉(zhuǎn)化過程的能效，是電催化領(lǐng)域長期研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。然而催化劑的設(shè)計(jì)和選擇性的優(yōu)化受限于當(dāng)前對于反應(yīng)機(jī)理的模糊理解，特別是對于真實(shí)催化位點(diǎn)的原子結(jié)構(gòu)和構(gòu)效關(guān)系的認(rèn)知還亟待深化。氧還原反應(yīng)（ORR）存在兩電子和四電子路徑，且分別是雙氧水電合成和燃料電池發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)，是用于研究電催化反應(yīng)選擇性調(diào)控機(jī)制和原則的最佳平臺。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋團(tuán)隊(duì)^[^2]針對兩電子ORR反應(yīng)的單原子催化劑（SACs）體系進(jìn)行了深入系統(tǒng)的研究，通過“材料設(shè)計(jì)-原位光譜-理論計(jì)算”三位一體的研究手段，揭示出了單原子催化劑的分子結(jié)構(gòu)（第一配位域和第二配位域）對于調(diào)控反應(yīng)選擇性的重要性，為未來仿酶單原子催化劑和性能可調(diào)的多電子電催化反應(yīng)的發(fā)展提供了新的思路和原則。

作者設(shè)計(jì)制備了一種O、S共配位的Co-SACs，實(shí)現(xiàn)了當(dāng)前酸性兩電子ORR的最佳活性和選擇性，在很寬的電壓范圍內(nèi)選擇性超過95%，對應(yīng)590 mmol g^-1 h^-1的H₂O₂生成速率，為酸性雙氧水的綠色合成提供了可能性。

圖4 Co-SACs的電化學(xué)ORR性能

圖5 Co-SACs的電催化機(jī)理

3 Nature Communications：在離子液體中實(shí)現(xiàn)高壓鋁硫電池硫正極的可逆電化學(xué)氧化

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-26056-7

硫含量豐富且具有較高的理論容量，作為電極材料可與金屬陽極耦合，并與金屬陽離子進(jìn)行電化學(xué)還原，形成金屬硫化物。盡管基于硫還原的電池器件比容量很高，但這些硫化物反向氧化成硫磺需要克服一個(gè)高能量屏障，導(dǎo)致過電位大，可逆性差。

此外，硫的還原發(fā)生在低電化學(xué)電位下（與標(biāo)準(zhǔn)氫電極相比，約1.0 V），并導(dǎo)致金屬-硫電池的低工作電壓。例如，基于硫還原的Al-S電池通常表現(xiàn)出約0.5 Ｖ的超低電池電壓。因此，有限的可逆性和低電化學(xué)電位是硫電極實(shí)際使用的主要障礙。

為此，人們進(jìn)行了大量的研究來改善金屬-硫電池的可逆性。然而，這些嘗試未能從根本上解決金屬-硫電池的低電壓問題，因?yàn)殡姵氐碾妷菏怯闪虻难趸€原途徑?jīng)Q定的，但這些改性并沒有改變硫的還原途徑。

因此，基于硫還原的電池在高電壓應(yīng)用方面仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能令人滿意。研究新的硫的氧化還原途徑以實(shí)現(xiàn)金屬-硫電池的可行應(yīng)用是非常重要的。在這方面，硫的氧化是一個(gè)值得考慮的途徑，因?yàn)樗梢詮浹a(bǔ)硫還原的內(nèi)在低電壓缺陷。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋團(tuán)隊(duì)^[^3]首次證明了硫在AlCl₃/碳酰胺離子液體中的可逆氧化。AlCl₄^-陰離子可以氧化硫，形成氯化硫化鋁（AlSCl₇），同時(shí)它可以被可逆地還原成硫，效率高達(dá)~94%。這種氧化-還原過程在高電化學(xué)電位范圍內(nèi)是可行的。

受益于高可逆性和高電化學(xué)電位，Al-S電池可以在~1.8 V左右穩(wěn)定運(yùn)行200次，這是迄今為止報(bào)告的Al-S電池的最高運(yùn)行電壓。與此形成鮮明對比的是，以前研究的基于硫還原的Al-S電池只能運(yùn)行幾十個(gè)循環(huán)，且運(yùn)行電壓低得多（~0.5 V）。這項(xiàng)工作為了解硫化學(xué)提供了新的線索，并提出了硫氧化是實(shí)現(xiàn)金屬-硫電池高電壓應(yīng)用的新途徑。

圖6硫在離子液體中的電化學(xué)氧化和還原

圖7 硫氧化和硫還原反應(yīng)途徑的理論計(jì)算

圖8 Al-S電池的電化學(xué)性能

4 Angewan：鋅離子電池正極轉(zhuǎn)換機(jī)理研究

由于安全以及價(jià)格方面的優(yōu)勢，水系鋅離子電池（ZIBs）被普遍認(rèn)為是未來鋰離子電池在大規(guī)模儲能領(lǐng)域的替代品。然而，由于缺乏高性能的正極材料，ZIBs的廣泛應(yīng)用受到了嚴(yán)重的影響。水系ZIBs正極材料的研發(fā)可參考成熟的鋰離子體系。在鋰離子電池體系中，三種儲能機(jī)理被廣泛研究，即嵌入、轉(zhuǎn)化和合金化。相比之下，水系ZIBs體系中僅有Zn²⁺ 或H⁺/Zn²⁺嵌入/脫出機(jī)制被廣泛報(bào)道，這極大地限制了正極材料的可選范圍。

有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授團(tuán)隊(duì)^[4]以CuI正極材料為例深入地研究了其在水系ZIBs的儲能機(jī)制以及鋅離子的擴(kuò)散路徑。通過原位和非原位表征闡明鋅離子并未嵌入該正極材料，而是直接通過Cu⁺與Cu⁰的轉(zhuǎn)化反應(yīng)完成鋅離子的存儲。

為了驗(yàn)證CuI電極在水系ZIBs的適用性，研究人員首先在三電極體系中測試了CuI的CV曲線，結(jié)果表明CuI電極在-0.4 V左右對Ag/AgCl有明顯的還原峰，明顯高于-1.0 V的鋅氧化還原電對，說明了其在水系ZIBs中的實(shí)用性。

隨后研究人員組裝了Zn/CuI電池，充放電結(jié)果表明其在~0.6 V左右，CuI正極表現(xiàn)出良好的放電平臺，這與CV結(jié)果一致。然而，該電極的容量較低，且?guī)靷愋时容^低（~45%）。因此很難斷定該CuI電極發(fā)生了Zn²⁺的插入反應(yīng)還是轉(zhuǎn)化反應(yīng)。

為了測試CuI電極的Zn²⁺存儲機(jī)制，研究人員進(jìn)行一系列的原位和非原位測試，除了實(shí)驗(yàn)表征之外，研究人員還開展了一系列的理論模擬。結(jié)果表明，鋅離子是直接通過Cu⁺與Cu⁰的轉(zhuǎn)化反應(yīng)完成的電化學(xué)存儲。該項(xiàng)工作打破了目前正極研究的瓶頸，有效地拓寬了水系ZIBs中正極材料的選擇范圍，為下一代高容量，高放電平臺的正極研發(fā)提供可能。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111398

圖9 CuI電極的儲鋅可行性

圖10 DFT模擬CuI電極儲鋅機(jī)理

參考文獻(xiàn)

[1] Geng, SK., Zheng, Y., Li, SQ. et al. Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst. Nat Energy 6, 904–912 (2021). DOI: 10.1038/s41560-021-00899-2.

[2] Cheng Tang, Ling Chen, Haijing Li, et al. Tailoring Acidic Oxygen Reduction Selectivity on Single-Atom Catalysts via Modification of First and Second Coordination Spheres. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (20), 7819-7827. DOI: 10.1021/jacs.1c03135.

[3] Li, H., Meng, R., Guo, Y. et al. Reversible electrochemical oxidation of sulfur in ionic liquid for high-voltage Al?S batteries. Nat Commun 12, 5714 (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-26056-7.

[4] Junnan Hao, Libei Yuan, Bernt Johannessen, et al. Studying the Conversion Mechanism to Broaden Cathode Options in Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25114– 25121. DOI: 10.1002/anie.202111398.

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