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測試表征系列丨5分鐘全面了解功函數(shù)的概念、表征和應(yīng)用！

來源：科學(xué)10分鐘時間：2021-10-22 18:34:10 瀏覽：10925次

1、功函數(shù)的概念

功函數(shù)(work function)又稱功函、逸出功，在固體物理中被定義為把一個電子從固體內(nèi)部剛剛移到此物體表面所需的最小能量（圖1）^[1]。對于金屬而言，金屬的功函數(shù)表示為一個起始能量等于費米能級的電子，由金屬內(nèi)部逸出到真空中所需要的最小能量，其值大小通常大概是金屬自由原子電離能的二分之一。同樣地將真空中靜止電子的能量與半導(dǎo)體費米能級的能量之差定義為半導(dǎo)體的功函數(shù)。一般將功函數(shù)按照電子能量的來源或者說是電子受激發(fā)的方式，將功函數(shù)分為“熱功函數(shù)”和“光電功函數(shù)”。

（1）當(dāng)電子從熱能中吸收能量，激發(fā)到達(dá)表面稱之為熱功函數(shù)。

（2）當(dāng)電子從光子中吸收能量，激發(fā)到達(dá)表面時稱之為光電功函數(shù)。

圖1 功函數(shù)的示意圖

2、功函數(shù)的表征方法

功函數(shù)的測試表征方法主要有光電子發(fā)射閥值法、開爾文探針法、熱陰極發(fā)射阻擋電勢法、熱電子發(fā)射法、場發(fā)射法、光電子發(fā)射法、電子束（或離子束）減速電勢法和掃描低能電子探針法等。其中，最常用的測試儀器為紫外光電子能譜儀（UPS）和掃描開爾文探針系統(tǒng)（SKP）。

1、Applied Catalysis B: Environmental：理想摻雜和功函數(shù)調(diào)諧的一維WO₃應(yīng)用于高效光電化學(xué)水分解

光電化學(xué) (PEC) 水分解提供了一種通過太陽能生產(chǎn)化學(xué)燃料（如氫和氧）的綠色、可持續(xù)和可再生途徑，并有望解決未來的能源和環(huán)境問題。由半導(dǎo)體組成的光電電極材料是PEC水分解反應(yīng)器的關(guān)鍵元件，其性質(zhì)決定了H₂/O₂的生產(chǎn)效率。具體而言，用于 PEC 水分解的理想材料應(yīng)擁有足夠的光吸收的窄帶隙，適合水氧化和還原（分別使用光生空穴和電子）的帶邊電位，電極體相和表面的低電荷轉(zhuǎn)移電阻，有利的用于催化反應(yīng)的晶面、形態(tài)和表面，并在光照和 H₂/O₂生產(chǎn)過程中具有豐富、經(jīng)濟(jì)、無毒和穩(wěn)定性等特性。

近年來，WO₃由于其n型半導(dǎo)體特性、低毒性、低成本和水氧化能力被視為PEC水分解系統(tǒng)中的有效光電陽極，但是其水分解效率很大程度上取決于受摻雜影響的結(jié)構(gòu)缺陷、晶界、晶面和表面形態(tài)的存在。因此，確定摻雜后在WO₃表面引起的電荷動力學(xué)變化是至關(guān)重要的。

為此，韓國亞洲大學(xué)的Hyungtak Seo團(tuán)隊提出了對WO₃進(jìn)行稀土金屬Y摻雜，并首次利用納米尺度表面電荷觀察來研究WO₃的特性和功函數(shù)^[2]。研究結(jié)果表明，在WO₃中摻雜Y可以得到{002}晶面取向的一維形貌（圖2），導(dǎo)帶電勢移向水還原電勢附近，帶隙和功函數(shù)減小，體電荷和表面電荷傳輸/轉(zhuǎn)移性能得到改善，從而增強了PEC的活性。當(dāng)Y的摻雜量為1.14 at.%時，制氧法拉第效率提高，導(dǎo)帶向上移動，制氫法拉第效率大于95%，在1.23 V vs RHE下的光電流為2.25 mA cm²（圖3）。重要的是，通過對納米尺度表面電荷進(jìn)行映現(xiàn)，揭示了功函數(shù)的降低和電荷動力學(xué)的提升是太陽能水分解效率提升的主要原因（圖4）。

圖2 Y摻雜的WO₃的結(jié)構(gòu)表征

圖3 未摻雜的與Y摻雜的WO₃的光電化學(xué)水分解性能

圖4 未摻雜的與Y摻雜的WO₃的表面形貌和功函數(shù)

2、Applied Catalysis B: Environmental: Fe調(diào)制的Bi₂MoO₆高效固氮光催化劑：降低表面功、優(yōu)化表面反應(yīng)

光催化固氮技術(shù)憑借其節(jié)約能源，環(huán)境友好等特點已成為廣大科研工作者的研究熱點，被認(rèn)為是一種有望替代傳統(tǒng)的哈伯法的新興固氮技術(shù)。在光催化反應(yīng)中，光生載流子的動力學(xué)行為，即載流子遷移速度和表面反應(yīng)對光催化劑的性能起著重要作用。因此，科研人員為優(yōu)化光生載流子動力學(xué)行為做了許多工作，如異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑、形貌調(diào)節(jié)、貴金屬負(fù)載、摻雜等。摻雜策略是改善光催化性能的一種簡便而有效的方法，并且在體系中引入雜原子可以調(diào)控半導(dǎo)體材料的表面功函數(shù)，進(jìn)而對光生載流子的動力學(xué)行為進(jìn)行改善。目前已有報道通過引入 Ce、V、Co、Mo、Ni 等元素，能夠改善半導(dǎo)體材料的光催化固氮性能，其中Fe³⁺由于成本低、效果優(yōu)異的特點，被廣泛應(yīng)用于固氮光催化劑改性研究中。然而，其作用機理仍不明確。

為此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)的陳剛和孫凈雪團(tuán)隊制備了一種Fe³⁺摻雜的 Bi₂MoO₆高效光催化劑，F(xiàn)e³⁺摻雜顯著提高了樣品的光催化固氮性能（圖5）^[3]。研究結(jié)果表明，F(xiàn)e³⁺摻雜改性有效降低了Bi₂MoO₆催化劑的表面功函數(shù)（圖6），促進(jìn)載流子向材料表面遷移。對樣品進(jìn)行光電化學(xué)分析，發(fā)現(xiàn)摻雜后的樣品具有明顯的充-放電現(xiàn)象，這是由于在材料表面形成 Fe³⁺/Fe²⁺的電子轉(zhuǎn)移路徑，促進(jìn)光生載流子的有效分離（圖7）。本研究為改進(jìn)光催化氮還原反應(yīng)提供了新的途徑，為固氮光催化劑的改性研究奠定了基礎(chǔ)。

圖5 Fe³⁺摻雜的 Bi₂MoO₆的表征

圖6 不同含量Fe³⁺摻雜的 Bi₂MoO₆的功函數(shù)

圖7 Fe³⁺摻雜Bi₂MoO₆在可見光照射下的光催化過程示意圖

3、Nano Energy：基于隧道氧化物/低功函數(shù)金屬堆的無摻雜電子選擇接觸原理及其在異質(zhì)結(jié)太陽能電池中的應(yīng)用

背接觸硅異質(zhì)結(jié)(IBCHJ)太陽能電池(SCs)通過兩個接觸區(qū)域的近乎理想的能帶對準(zhǔn)，可以實現(xiàn)高效率的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)。通過本征氫化非晶硅a-Si:H(i)膜的高質(zhì)量鈍化，a-Si(p⁺)和a-Si(n⁺)膜層可以進(jìn)一步提供足夠高的空穴/電子輸運選擇性。n-si /a-Si:H(i)/a-Si(p⁺)或n- si /a-Si:H(i)/a-Si(n⁺)被稱為空穴/電子選擇接觸，而a-Si(p⁺)/a-Si(n⁺)稱為空穴/電子輸運層(HTL/ETL)。載流子選擇性接觸 (CSC) 的概念已擴(kuò)展到無摻雜結(jié)構(gòu)，并且已經(jīng)探索了各種可用作HTL或ETL的功能材料。

事實上，SiO_x憑借其較寬的禁帶寬度，與TiO_x和a-Si:H(i)相比具有更強的空穴阻擋能力，并且SiO_x/摻雜多晶硅的堆疊已廣泛應(yīng)用于眾所周知的隧道氧化物鈍化接觸(TOPCon)中作為一種高效的電子選擇性解決方案。然而由于較差的鈍化性能和相對較高的電阻率，SiO_x薄膜總是被排除在CSC中作為可行的界面層之外。為了追求高性能的無摻雜異質(zhì)結(jié)太陽能電池 (HSC)，CSC同時需要高質(zhì)量的鈍化和相對較低的電阻損耗，一種可能的策略便是通過使用低功函數(shù)金屬 (WFM)，它可以定制異質(zhì)界面帶結(jié)構(gòu)，以降低多數(shù)載流子傳輸?shù)膭輭靖叨取?/span>

為此，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所葉繼春團(tuán)隊提出了一種由 SiO_x/低WFM堆組成的無摻雜電子選擇性接觸（圖8）^[4]。研究結(jié)果表明，盡管隧道SiO_x層的鈍化質(zhì)量無法與高質(zhì)量的a-Si(i)或TiO_x層相比，但使用低WFM有利于通過改性獲得較低的ρ_c和改善的鈍化質(zhì)量能帶對齊。對包含SiO_x /低WFM的CSC的仿真結(jié)果表明，隧道SiO_x層減輕了費米能級釘扎，并且低WFM有助于降低有效勢壘高度和接觸電阻率（圖9）。這種雙功能電子選擇性設(shè)計對c-Si表面的表面態(tài)密度以及SiO_x層厚度具有很高的耐受性。此外，這種完全不含摻雜劑的c-Si HSC具有SiO_x /低WFM電子選擇性接觸和MoO_x空穴選擇性接觸特性，PCE可達(dá)21.8%（圖10）。

圖8 熱力學(xué)平衡下n-Si/SiO_x/金屬接觸的能帶圖

圖9 仿真模擬結(jié)果

圖10 c-Si HSC的性能測試

參考文獻(xiàn)：

[1] Mingshan Xue, et al. Dependence of electron work function of Al-Mg alloys on surface structures and relative humidity. Physica B: Condensed Matter. 2011, 406, 4240-4244.

[2] Shankara S. Kalanur, et al. Enhanced solar water splitting of an ideally doped and work function tuned {002} oriented one-dimensional WO₃ with nanoscale surface charge mapping insights. Applied Catalysis B: Environmental. 2021, 295, 120269.

[3] Qingqiang Meng, et al. High-efficiency Fe-Mediated Bi₂MoO₆ nitrogen-fixing photocatalyst: Reduced surface work function and ameliorated surface reaction. Applied Catalysis B: Environmental. 2019, 256, 117781.

[4] Zhenhai Yang, et al. Principles of dopant-free electron-selective contacts based on tunnel oxide/low work-function metal stacks and their applications in heterojunction solar cells. Nano Energy. 2018, 46, 133–140.

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