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儲(chǔ)能領(lǐng)域大牛崔屹、張強(qiáng)和麥立強(qiáng)近期成果速覽

來源：測(cè)試GO 時(shí)間：2021-08-10 15:32:08 瀏覽：1793次

引言

儲(chǔ)能主要指利用化學(xué)或者物理的方法將產(chǎn)生的能量存儲(chǔ)，并在需要時(shí)釋放的能量存儲(chǔ)機(jī)制。儲(chǔ)能可分為機(jī)械類儲(chǔ)能、電器類儲(chǔ)能、電化學(xué)類儲(chǔ)能、熱儲(chǔ)能、化學(xué)類儲(chǔ)能等。其中機(jī)械類儲(chǔ)能占據(jù)主導(dǎo)地位，而電化學(xué)類儲(chǔ)能由于幾乎不受自然條件影響，可更高效、靈活的應(yīng)用于各種儲(chǔ)能場(chǎng)景中，近些年的占比也在不斷提高。隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展與進(jìn)步，在學(xué)術(shù)領(lǐng)域，儲(chǔ)能正逐漸成為當(dāng)前最火熱的研究方向之一。

國(guó)內(nèi)外許多儲(chǔ)能工作者共同推進(jìn)了整個(gè)儲(chǔ)能領(lǐng)域的發(fā)展，鑒于此，筆者特意選擇了該領(lǐng)域幾位頂尖的大牛，介紹解讀了其有關(guān)儲(chǔ)能的最新研究成果，希望能給相關(guān)科研工作者帶來一絲啟發(fā)。

成果速覽

1、斯坦福大學(xué)崔屹Nature Energy：厚度可控的超薄鋰金屬-石墨烯氧化物箔用于鋰電池

眾所周知，鋰金屬由于其理論容量高和還原電位低，被認(rèn)為是下一代電池最具潛力的候選負(fù)極。然而，鋰金屬負(fù)極實(shí)際應(yīng)用仍然面臨著諸多挑戰(zhàn)，如鋰金屬的高反應(yīng)性，以及在循環(huán)過程中無限的體積變化等。盡管研究人員已經(jīng)在電極穩(wěn)定方面取得了突出的進(jìn)展，但實(shí)用的鋰金屬電池（LMBs）需要使用面積小于4 mAh cm^-2的鋰金屬箔與常見的鋰過渡金屬氧化物正極（3~4 mAh cm^-2）配對(duì)，從而通常要求鋰金屬的厚度小于20 μm。因此，基于相對(duì)較薄（≤20μm）和自支撐的鋰金屬負(fù)極不僅能夠?qū)崿F(xiàn)高能量密度電池，同時(shí)能夠?qū)崿F(xiàn)負(fù)極的精確預(yù)鋰化。但現(xiàn)有的鋰箔太厚（通常為50~750μm），或者機(jī)械應(yīng)力不夠，難以滿足實(shí)際應(yīng)用的需求。

鑒于此，美國(guó)斯坦福大學(xué)崔屹教授等^[1]利用一種簡(jiǎn)便且可擴(kuò)展的方法，基于厚度可調(diào)的氧化石墨烯集流體，利用熔融鋰注入的方式制備了超?。?.5~20 μm）、自支撐且機(jī)械性能優(yōu)異的鋰金屬負(fù)極。與傳統(tǒng)的純鋰金屬箔相比，0.1~3.7 mAm cm^-2的低面容量打破了商業(yè)化鋰箔厚度和容量的限制（20~750 μm，4~150 mAh cm^-2），同時(shí)該復(fù)合鋰箔的機(jī)械強(qiáng)度也大大提高了，其硬度提高了525％，可抵抗永久性塑性變形。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的鋰箔可以將石墨（93%）和硅（79.4%）的初始庫侖效率提高到100%左右，而不會(huì)產(chǎn)生過多的鋰殘留物，并使鋰離子全電池的容量提高8%?；谶@種超薄的鋰金屬復(fù)合電極，可以實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋰沉積/剝離，并防止負(fù)極快速斷裂，從而將鋰金屬全電池的循環(huán)壽命延長(zhǎng)9倍。

圖1 超薄鋰金屬薄膜的制備及形貌

2、斯坦福大學(xué)崔屹JACS：電位法測(cè)定溶劑化能及其與鋰電池循環(huán)性能的關(guān)系

在當(dāng)前所研究的鋰離子電池中，電解液的作用不僅僅是溶解和運(yùn)輸Li⁺，它同樣會(huì)影響電池性能的許多方面，包括快充能力、使用壽命、低溫性能和安全性。特別是Li⁺的溶劑化，對(duì)電池的整體性能有著非常深刻的影響，如電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)、電解液整體傳輸特性和固體電解質(zhì)界面（SEI）等。然而，迄今為止人們對(duì)電解液中Li⁺的溶劑化的深入研究依然十分有限。

鑒于此，斯坦福大學(xué)崔屹教授^[2]提出了一種電位法來探測(cè)鋰電池電解液中的相對(duì)溶劑化能的技術(shù)，通過測(cè)量具有對(duì)稱電極和不對(duì)稱電解液的電池中的開路電壓，定量表征了濃度、陰離子和溶劑對(duì)不同電解液中溶劑化能的影響。采用該技術(shù)，作者建立了電池電壓與用于鋰金屬負(fù)極的高性能電解液的循環(huán)性能之間的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，具有更負(fù)電位和正溶劑化能的溶劑（與Li⁺結(jié)合較弱的溶劑）可提高循環(huán)穩(wěn)定性。低溫電子顯微鏡顯示，較弱的溶劑化會(huì)導(dǎo)致陰離子衍生的固態(tài)電解質(zhì)界面，從而穩(wěn)定循環(huán)。結(jié)果顯示，利用該方法可以有效的篩選電解液配方，以加快尋找新的高性能電解液。

圖2 電池結(jié)構(gòu)及模型試驗(yàn)

3、清華大學(xué)張強(qiáng)Angewan：安全鋰離子電池石墨電極的鍍鋰界限

石墨已成為目前商業(yè)化鋰離子電池的主要負(fù)極材料，但是，石墨電極中不可控的鍍鋰仍然是危及電池壽命和安全的主要瓶頸，這促使人們?yōu)橄冧嚩龀鼍薮笈Α?/span>

基于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授等人^[3]系統(tǒng)地研究了用于安全鋰離子電池石墨電極的鍍鋰界限。一方面，通過控制石墨負(fù)極中可承受的均勻鍍鋰量，電池可在更高容量下保持高安全性。另一方面，由于鍍鋰的均勻分布，可以消除“死鋰”的存在，并且在可逆電鍍/剝離過程中實(shí)現(xiàn)99.5%的高庫倫效率。作者采用了兩種電解液，一種是常規(guī)濃度碳酸酯基電解液（1.0 M LiPF₆-EC/DMC），在該電解液中，當(dāng)轉(zhuǎn)化反應(yīng)的過電位低于嵌鋰反應(yīng)的過電位時(shí)，金屬鋰會(huì)在石墨表面沉積，然后形成鋰枝晶；另一種是局部高濃電解液（1.4 M LiFSI-DMC/EC/BTFE），它的溶劑化鞘層中由大多數(shù)陰離子組成，這會(huì)在石墨表面產(chǎn)生以無機(jī)物種為主的SEI，得益于薄而堅(jiān)固的SEI膜，額外的鍍鋰會(huì)均勻分布在整個(gè)石墨電極上。由于有限的鍍鋰量，LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂|石墨全電池具有較高的庫侖效率，經(jīng)過500次循環(huán)后容量保持率高達(dá)80.2%。這項(xiàng)工作為進(jìn)一步提高鋰離子電池的快充性能、低溫性能和能量密度提供了新的思路。

圖3 具有均勻鍍鋰和鋰枝晶電池的安全性能測(cè)試

4、清華大學(xué)張強(qiáng)Advanced Functional Materials：一種用于全固態(tài)鋰金屬電池的自限性自支撐硫化物電解質(zhì)薄膜

全固態(tài)鋰金屬電池因其優(yōu)異的安全性和高能量密度被認(rèn)為是最有前途的下一代電池，其中固態(tài)電解質(zhì)（SSE）作為全固態(tài)鋰金屬電池的關(guān)鍵組成部分，有望與鋰金屬負(fù)極配合在電池中構(gòu)建可靠的電化學(xué)界面，以擴(kuò)大工作電壓窗口和提高能量密度。固態(tài)電解質(zhì)一般分為聚合物電解質(zhì)和無機(jī)電解質(zhì)，其中無機(jī)硫化物電解質(zhì)由于具有與商業(yè)化液態(tài)電解質(zhì)相當(dāng)?shù)母唠x子電導(dǎo)率而具有廣闊的應(yīng)用前景。但是由于非活性物質(zhì)在全固態(tài)電池中所占的比例很大，硫化物基全固態(tài)電池的能量密度很低，其實(shí)際應(yīng)用受到了很大的阻礙。

基于此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)^[4]通過自限性策略制備了超薄、自支撐、柔性的硫化物基固態(tài)電解質(zhì)薄膜，來降低全固態(tài)電池中非活性物質(zhì)的比例。作者采用化學(xué)相容的纖維素膜作為自限性骨架，不僅確定了膜的厚度，而且增強(qiáng)了膜的力學(xué)性能。室溫下固態(tài)電解質(zhì)（SSE）膜的離子電導(dǎo)率達(dá)到6.3× 10^?³ S cm^?¹，可實(shí)現(xiàn)快速鋰離子傳輸，在不同類型的全固態(tài)鋰金屬電池中，采用不同的正極（硫和鈦酸鋰）和負(fù)極材料（鋰和鋰銦合金）在扣式電池和軟包電池兩種條件下對(duì)自限性固態(tài)電解質(zhì)（SSE）膜進(jìn)行了評(píng)價(jià)，其表現(xiàn)出穩(wěn)定的特性和高倍率性能。這項(xiàng)工作提供了一種在不犧牲機(jī)械和離子傳輸性能的前提下設(shè)計(jì)超薄固態(tài)電解質(zhì)膜的有效方法，為全固態(tài)電池的安全、高能量密度和快速充電提供了一條有希望的途徑。

圖4 硫化物電解質(zhì)薄膜示意圖

5、武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)Energy & Environmental Science：:從電解質(zhì)到電極材料，全面了解水分子在水系鋅離子電池中的作用

可充電水系鋅離子電池(AZIBs)由于其組裝簡(jiǎn)易、高安全性、環(huán)保性等優(yōu)勢(shì)，正逐漸受到關(guān)注。事實(shí)上，無論是電解質(zhì)中的水還是電極材料的水，都對(duì)AZIBs的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)和性能有很大的影響。首先，不可避免的水分子溶劑化過程會(huì)加速Zn電極的腐蝕和鈍化，甚至?xí)?dǎo)致Zn枝晶的生長(zhǎng)，從而影響電池的循環(huán)壽命。同時(shí)，電極材料中的水，無論是以結(jié)構(gòu)水的形式存在還是以共插層水合陽離子的形式存在，由于其尺寸小、極性高、存在氫鍵作用，可從多個(gè)方面對(duì)電化學(xué)行為產(chǎn)生很大的影響。

基于此，武漢理工大學(xué)的麥立強(qiáng)教授等人^[5]著重研究了水分子在AZIBs電化學(xué)過程中的作用。從電解質(zhì)、Zn負(fù)極材料等方面全面總結(jié)了水分子在儲(chǔ)能過程中的影響機(jī)理，并進(jìn)一步闡述了水分子在儲(chǔ)能過程中的基本理論、改性方法以及實(shí)際應(yīng)用。作者揭示了水分子與AZIBs電化學(xué)性能之間的聯(lián)系。此外，還提出了關(guān)于水系鋅離子電池未來發(fā)展的見解和設(shè)計(jì)方法，這對(duì)于高性能AZIBs的發(fā)展具有一定的推動(dòng)作用。

圖5 水對(duì)AZIBs的影響示意圖

6、武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)Advanced Materials：界面主導(dǎo)更快更多的Zn²⁺存儲(chǔ)

水系鋅離子電池因其低成本和高安全性而成為大規(guī)模儲(chǔ)能的理想選擇。然而，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高能量和高功率密度仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)^[6]構(gòu)建了一種由界面V-O-C鍵組成的VO_x亞納米簇/還原氧化石墨烯（rGO）正極復(fù)合材料，其中，Zn²⁺離子主要存儲(chǔ)在VO_x和rGO的界面上。通過原位/非原位拉曼、非原位EELS、XPS和HAADF-STEM研究，作者全面研究了Zn²⁺在VO_x-RGO異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的界面優(yōu)勢(shì)存儲(chǔ)行為。

與傳統(tǒng)嵌入/脫出機(jī)制相比，以界面主導(dǎo)的Zn²⁺儲(chǔ)存機(jī)制對(duì)VO_x和rGO表現(xiàn)出異常的價(jià)態(tài)變化，并賦予rGO法拉第活性儲(chǔ)能能力。相應(yīng)的DFT模擬證明，界面比在體相中提供更快速的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和更多的Zn²⁺的存儲(chǔ)位點(diǎn)。由于界面鋅存儲(chǔ)經(jīng)歷了電子與Zn²⁺的解耦傳輸，VO_x/rGO界面的內(nèi)置電場(chǎng)進(jìn)一步加速了Zn²⁺的擴(kuò)散。

此外，還獲得了一種獨(dú)特的高倍率的界面贗電容效應(yīng)。結(jié)果表明，在100 mA g^-1下，界面Zn²⁺的存儲(chǔ)容量為443 mAh g^-1，在100 A g^-1下，界面Zn²⁺的存儲(chǔ)容量達(dá)174.4 mAh g^-1。該材料的界面存儲(chǔ)行為具有高度可控性，適用于包括TiO₂-rGO和SnO₂-rGO在內(nèi)的其他體系，實(shí)現(xiàn)了對(duì)無儲(chǔ)能活性材料的利用。這種以界面為主導(dǎo)的Zn²⁺存儲(chǔ)機(jī)制為電極材料設(shè)計(jì)提供了新的思路，為進(jìn)一步開發(fā)高能量密度和高功率密度的器件提供了一條值得探索的途徑。

圖6 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)示意圖

參考文獻(xiàn)

[1] Chen, H., Yang, Y., Boyle, D.T. et al. Free-standing ultrathin lithium metal–graphene oxide host foils with controllable thickness for lithium batteries. Nat Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00833-6.

[2] Sang Cheol Kim, Xian Kong, Rafael A. Vilá, et al. Potentiometric Measurement to Probe Solvation Energy and Its Correlation to Lithium Battery Cyclability. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (27), 10301-10308. DOI: 10.1021/jacs.1c03868.

[3] Wenlong Cai, Chong Yan, Yuxing Yao, et al. The Boundary of Lithium Plating in Graphite Electrode for Safe Lithium-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202102593.

[4] Gaolong Zhu, Chenzi Zhao, Hongjie Peng, et al. A Self-Limited Free-Standing Sulfide Electrolyte Thin Film for All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Adv. Funct. Mater. 2021, 2101985. DOI: 10.1002/adfm.202101985.

[5] Ming Li, Zilan Li, Xuanpeng Wang, et al. Comprehensive understanding of the roles of water molecules in aqueous Zn-ion batteries: from electrolytes to electrode materials. Energy Environ. Sci., 2021, 14, 3796-3839. DOI: 10.1039/D1EE00030F.

[6] Yuhang Dai, Xiaobin Liao, Ruohan Yu, et al. Quicker and More Zn²⁺Storage Predominantly from the Interface. Adv. Mater. 2021, 2100359. DOI: org/ 10.1002/adma.202100359.

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