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JACS vs Angewan：高被引論文對撞

來源：測試GO 時間：2021-06-19 15:42:11 瀏覽：6164次

期刊概述

JACS（Journal of the American Chemical Society）（2020年最新影響因子為14.612）是由美國化學會于1879年創(chuàng)辦的一個化學類頂級期刊，到如今已經(jīng)有一百多年的歷史。JACS是周刊，致力于發(fā)表基礎研究論文，每年出版約19000頁的文章和通訊，其發(fā)表的文章幾乎涵蓋了化學領域最重要的突破。可以說發(fā)JACS是每個化學人的夢想，它是當之無愧的化學類雜志的龍頭。

Angewan（Angewandte Chemie International Edition）（2020年最新影響因子為12.959）則是Wiley旗下的頂級期刊之一。只要是和化學有關的文章都可以投到Angewan，但該期刊對文章新意的要求非常高，工作可以簡短，實驗可以簡單，重要點在于idea，一定要足夠的新，足夠的亮眼，否則大概率會被干凈利落的拒稿。

在化學領域，Angewan與JACS齊名，其知名度及影響力不輸JACS，二者可以稱為化學領域期刊中的“臥龍鳳雛”。古語有云：臥龍鳳雛，得一可安天下。作為化學類期刊的“臥龍鳳雛”，能在上面發(fā)表文章，是每一個化學人的渴望?；瘜W領域的重大突破，最新的前沿熱點，幾乎都出現(xiàn)在JACS和Angewan上。為此，筆者從期刊各自的官網(wǎng)上分別統(tǒng)計了二者近三年來（2018年~至今）引用最高的幾篇頂級論文（綜述除外），進行對比解讀，看一看“臥龍鳳雛”到底強在哪里，也看一看二者近幾年關注的焦點都是哪些，希望能給大家?guī)硪唤z啟發(fā)。

JACS高被引論文解讀

1、MOFs衍生的CoP納米顆粒嵌入氮摻雜碳納米管用于水分解

電催化水分解制氫和制氧對于解決能源危機和環(huán)境問題至關重要，而構(gòu)建高效穩(wěn)定的析氫析氧非貴金屬基電催化劑是水分解研究的一大難題。貴金屬Pt基材料是公認的析氫反應（HER）高效催化劑，而RuO2和IrO2則表現(xiàn)出出色的析氧反應（OER）性能。然而，由于昂貴的成本，這些催化劑的大規(guī)模使用受到限制。因此，開發(fā)包括碳化物在內(nèi)的高活性和穩(wěn)定的非貴金屬雙功能電催化劑（氧化物、硫化物、硒化物、氮化物和磷化物等）是降低成本和提高水分解催化效率的關鍵。

基于此，清華大學李亞棟院士課題組通過熱解—氧化—磷化策略，將CoP納米粒子(NPs)嵌入MOFs衍生的N摻雜碳納米管中空多面體(NCNHP)中。受益于高活性CoP NPs與NCNHP之間的協(xié)同效應，CoP/NCNHP復合材料表現(xiàn)出出色的雙功能電催化性能。當CoP/NCNHP催化劑同時用作雙電極電池中的陽極和陰極水分解時，只需要低至1.64 V的電勢就能實現(xiàn)10 mA cm-2的電流密度，并且連續(xù)工作36小時后依然表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。密度泛函理論計算表明，NCNHP向CoP的電子轉(zhuǎn)移可以增加d軌道在費米能級附近的電子態(tài)，從而增加與H的結(jié)合強度，進而改善電催化性能。

圖1 CoP/NCNHP的合成路線

2、寬帶隙聚合物使太陽能電池效率達到14.2%

在無富勒烯聚合物太陽能電池(PSCs)中，為了同時實現(xiàn)低光子能量損失(Eloss)和寬光譜響應，具有深分子最高占據(jù)軌道（HOMO）的寬帶隙(WBG)供體聚合物的分子設計極其重要。因此，中科院化學研究所的侯建輝等人開發(fā)了一種新的苯二氮噻吩單元（DTBDT-EF），并對基于DTBDT-EF的WBG供體聚合物（PDTB-EF-T）進行了系統(tǒng)的研究。由于氟原子和酯基團的協(xié)同吸電子效應，PDTB-EF-T比大多數(shù)已知的供體聚合物具有更高的氧化電位，即更深的HOMO能級(~5.5 eV)。因此，當與氟化小分子受體(IT-4F)配對時，獲得了0.90 V的高開路電壓，對應Eloss為0.62 eV。分析表明，側(cè)鏈調(diào)節(jié)極大地影響了聚合物PDTB-EF-T的聚集效應和分子填充，且由于鏈間π-π相互作用的增強，線型的PDTB-EF-T (P2)基PSCs的有序結(jié)構(gòu)得到改善，空穴遷移率最高，電荷輸運最對稱，并減少了復合的可能性，從而獲得了最高的短路電流密度和填充因子(FF)。由于高的Flory Huggins相互作用參數(shù)(χ)，P2:IT-4F共混物發(fā)生了表面定向相分離，通過利用P2:IT-4F共混物的垂直相位分布，PSCs器件的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)達到了14.2%，F(xiàn)F為0.76。這一結(jié)果顯示了DTBDT-EF在未來有機光伏領域中巨大的應用潛力。

圖2 PDTB-EF-T聚合物的化學結(jié)構(gòu)

3、具有100% CO選擇性的單原子Co-N5電催化劑

電催化CO2還原（CO2 RR）是CO2轉(zhuǎn)化的重要舉措之一，它可以有效解決因過度消耗化石燃料而導致的全球變暖問題。然而，析氫反應（HER）的存在以及CO2 RR中的高過電位降低了產(chǎn)物的選擇性和轉(zhuǎn)化效率。盡管研究人員在努力解決該問題，但開發(fā)出強力電催化劑以及探索CO2 RR活性中心的工作仍然充滿挑戰(zhàn)。

基于此，清華大學陳晨等人開發(fā)了一種N配位策略，設計了一種穩(wěn)定的CO2還原反應(CO2 RR)電催化劑：原子級分散的Co-N5位點錨定的聚合物衍生的中空N摻雜多孔碳球。在0.57 ~ 0.88 V的寬電壓范圍內(nèi)，CO法拉第電流效率(FECO)幾乎都在90%以上(FECO在電壓為0.73 V和0.79 V時均超過99%)。CO電流密度和FECO在電解10 h后基本保持不變，顯示出卓越的穩(wěn)定性。實驗結(jié)果和密度泛函理論計算表明，單原子Co-N5位點同時是CO2活化、關鍵中間體COOH*快速生成和CO解吸的主要活性中心。該研究成果對于開發(fā)高效穩(wěn)定的CO2 RR電催化劑具有重大的意義。

圖3 制備的CO2 RR電催化劑的催化性能

Angewan高被引論文解讀

1、層狀鈣釩氧化物用于水系鋅離子電池正極

隨著全球化石能源的日漸枯竭，開發(fā)綠色安全的新型電化學儲能器件迫在眉睫。具有一定成本效益的水系可充電電池作為一種全新的電化學儲能器件，是固定電網(wǎng)儲能的非水性電池的潛在的替代產(chǎn)品。其中，鋅離子電池(ZIBs)以Zn2+插層化學為基礎，以高容量金屬鋅為負極材料。鋅離子電池突出的優(yōu)勢使其在多種水系電池中脫穎而出。

基于此，阿卜杜拉國王科技大學的Alshareef教授報道了一種層狀鈣釩氧化物（Ca0.25V2O5·nH2O），并將其作為水系鋅離子電池的正極材料，表現(xiàn)出了高達340 mAh g-1（0.2 C）的容量且具有良好的倍率性能和超長的循環(huán)壽命(3000次循環(huán)后容量保留96%，80 C)，且在功率密度為53.4 W kg-1時，具有267 Wh kg-1的能量密度。此外，作者進一步研究了Zn2+的存儲機制，并進行了相應的電化學動力學分析，該研究結(jié)果對于開發(fā)綠色環(huán)保的水系電池具有重大的借鑒意義。

圖4 水系鋅離子電池的性能

2、MnO2基納米劑增強化學動力學治療

活性氧(ROS)，包括超氧陰離子、過氧化氫(H2O2)、單線態(tài)氧和羥基自由基(·OH)，具有通過破壞脂質(zhì)、蛋白質(zhì)和DNA等生物分子殺滅癌細胞的能力?；瘜W動力療法(CDT)可以利用鐵來啟動芬頓（Fenton）反應，通過將內(nèi)源性的H2O2轉(zhuǎn)化為劇毒的羥基自由基(·OH)來破壞腫瘤細胞。然而，目前極度缺乏金屬基的芬頓試劑，而且具有·OH清除能力的內(nèi)谷胱苷肽(GSH)大大降低了CDT的功效。

基于此，福州大學楊黃浩等人報道了一種基于MnO2的自增強CDT納米劑，它具有像Mn2+一樣的Fenton傳遞和GSH消耗特性。在生理介質(zhì)中（存在豐富的HCO3），Mn2+具有Fenton活性，能促使H2O2產(chǎn)生·OH。癌細胞攝取MnO2包覆的介孔二氧化硅納米顆粒(MS@MnO2 NPs)后，MnO2殼層與GSH發(fā)生氧化還原反應，形成谷胱苷肽二硫和Mn2+，導致GSH耗散，從而增強CDT，使得MS@MnO2 NPs可以實現(xiàn)磁共振監(jiān)測的化療和化學動力學聯(lián)合治療。這項工作不僅為設計具有能夠耗盡細胞內(nèi)GSH的Fenton類金屬基CDT納米試劑的設計提供了范例，而且還展示了具有增強化學動力學功效的MnO2的巨大潛力，有望用于臨床治療。

圖5 MnO2增強CDT的機制

3、無金屬聚合氮化碳電催化劑實現(xiàn)高效固氮

氨是人造肥料的氮源，是維持人類生命最基本的合成化學物質(zhì)之一。盡管空氣中充滿了無窮無盡的氮氣，但由于化學惰性，N2轉(zhuǎn)化為NH3充滿了困難。在工業(yè)上，NH3的合成通常依賴于鐵基催化劑和苛刻的條件(300~400 ℃和250 atm)，這一過程消耗的能源占人類總消耗的1.4%，二氧化碳排放占全球總排放的1.6%。因此，尋求在溫和條件下生產(chǎn)NH3的可持續(xù)技術仍然是一個充滿挑戰(zhàn)的難題。室溫條件下的電催化氮還原反應(NRR)為N2轉(zhuǎn)化為NH3提供了新思路，然而，電催化NRR主要依賴金屬基催化劑，在無金屬催化劑上實現(xiàn)有效的N2活化仍然十分困難。

有鑒于此，哈爾濱工業(yè)大學的陳剛教授等報道了一種缺陷工程策略，以無金屬聚合氮化碳(PCN)催化劑實現(xiàn)了優(yōu)異的NRR催化性能(NH3產(chǎn)量：8.09 μg h-1 mg-1cat.，法拉第效率為11.59%)。密度泛函理論計算表明，氮分子可以通過雙核末端束縛結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)空間電子轉(zhuǎn)移，從而化學吸附在PCN的氮空位上。因此，具有大量且均勻分布氮空位的PCN表現(xiàn)出優(yōu)異的NRR性能。該工作指出了缺陷工程在改善弱N2吸附和活化能力的電催化劑方面的重要意義。

圖6 PCN催化劑的電催化NRR性能

總結(jié)與展望

不難發(fā)現(xiàn)，不管是JACS還是Angewan，近幾年排名靠前的高被引文章基本上都涉及電化學儲能器件、催化、金屬有機框架材料等關鍵詞，足以說明近些年來這些領域或材料的火熱，而這些文章的設計思路，同樣值得我們借鑒參考。

參考文獻

[1] Yuan, Pan, Kai an, et al. Core–Shell ZIF-8@ZIF-67-Derived CoP Nanoparticle-Embedded N-Doped Carbon Nanotube Hollow Polyhedron for Efficient Overall Water Splitting. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(7):2610-2618.

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[3] Yuan Pan, Rui Lin, Yinjuan Chen, et al. Design of Single-Atom Co-N5 Catalytic Site: A Robust Electrocatalyst for CO2 Reduction with Nearly 100% CO Selectivity and Remarkable Stability. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(12):4218-4221.

[4] Xia C, Guo J, Li P, et al. Highly Stable Aqueous Zinc‐Ion Storage Using a Layered Calcium Vanadium Oxide Bronze Cathode. Angewandte Chemie, 2018, 57, 3943-3948.

[5] LiSen Lin, Jibin Song, Liang Song, et al. Simultaneous Fenton‐like Ion Delivery and Glutathione Depletion by MnO2‐Based Nanoagent to Enhance Chemodynamic Therapy. Angewandte Chemie, 2018, 57, 4902-4906.

[6] Lv C, Qian Y, Yan C, et al. Defect Engineering Metal-Free Polymeric Carbon Nitride Electrocatalyst for Effective Nitrogen Fixation under Ambient Conditions. Angewandte Chemie, 2018, 57, 10246-10250.

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