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3年6篇Nature，四川“天才少年”曹原的魔角石墨烯之路！

來源：測(cè)試GO 時(shí)間：2021-04-02 16:24:08 瀏覽：8281次

提起二維材料，我們可能會(huì)想到石墨烯、MoS₂、WS₂、Mxenes等這些廣為人知的“?？汀?。其中，石墨烯（一種以sp2雜化連接的碳原子緊密堆積成單層二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的材料），由于優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、力學(xué)特性，在材料學(xué)、微納加工、能源、生物醫(yī)學(xué)和藥物傳遞等方面具有重要的應(yīng)用前景，被認(rèn)為是一種革命性的材料（圖1）。

圖1 石墨烯結(jié)構(gòu)圖

隨著科學(xué)技術(shù)的飛速發(fā)展，近些年來，石墨烯的“革命性”正在逐漸顯現(xiàn)。

在石墨烯大放異彩的科學(xué)大背景下，2018年，一顆新星冉冉升起了。

他就是，來自“天府之國(guó)”，四川成都的“天才少年”，曹原（圖2），人稱“曹Nature”！

圖2 曹原人物圖

2018年3月5日，頂級(jí)期刊《Nature》連發(fā)兩篇文章報(bào)道石墨烯領(lǐng)域的重大發(fā)現(xiàn)：當(dāng)兩層平行石墨烯堆成約1.1°的微妙角度時(shí)，就會(huì)產(chǎn)生神奇的超導(dǎo)效應(yīng)，為超導(dǎo)體的實(shí)際應(yīng)用打開了新世界的大門。曾經(jīng)困擾物理學(xué)家多年的高溫超導(dǎo)難題因?yàn)樵撗芯堪l(fā)現(xiàn)迎刃而解！這一發(fā)現(xiàn)，轟動(dòng)了當(dāng)時(shí)的國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)界，開辟了凝聚態(tài)物理的一塊全新領(lǐng)域，同時(shí)，也為研究電子與電子之間的關(guān)聯(lián)效應(yīng)，提供了全新的、開辟性的理論基礎(chǔ)。

這就是，magic-angle twisted bilayer graphene，魔角石墨烯！

而本次兩篇Nature的第一作者，就是來自于中國(guó)的曹原。這個(gè)出生于1996年的年輕小伙子，這個(gè)來自于四川成都的“天才少年”！3年學(xué)完小學(xué)、初中和高中課程，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)少年班，麻省理工學(xué)院博士生，“石墨烯駕馭者”……這些標(biāo)簽連同他的成就一起，閃耀了整個(gè)科學(xué)界。曹原也因此登上了2018年《Nature》雜志的年度十大科學(xué)人物，并位列榜首（圖3）！

圖3 2018年《Nature》年度十大科學(xué)人物

科學(xué)探索永無止境，“少年天才”的腳步并沒有停止，曹原和他的魔角石墨烯并非曇花一現(xiàn)！兩年后的2020年5月6日，曹原再次在《Nature》上連續(xù)發(fā)文兩篇，揭示了他在魔角石墨烯領(lǐng)域取得的系列進(jìn)展。

2021年2月1日，曹原再次拓展他對(duì)魔角石墨烯的研究，在魔角扭曲三層石墨烯中發(fā)現(xiàn)了莫爾超導(dǎo)，其電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)性能的可調(diào)性優(yōu)于此前已知的唯一一種可重復(fù)測(cè)量其超導(dǎo)性的魔角扭曲雙層石墨烯，該文依然刊登在《Nature》上。

時(shí)隔兩個(gè)月的昨天，2021年4月1日，《Nature》再次報(bào)道了對(duì)魔角扭曲雙層石墨烯的破缺對(duì)稱性的多體基態(tài)及其非平凡拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的研究，通訊兼第一作者依然是魔角石墨烯的開拓者：曹原。

短短3年時(shí)間，魔角石墨烯以“星火燎燃”之勢(shì)，激蕩了國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)界，無數(shù)學(xué)者對(duì)其進(jìn)行了爭(zhēng)相研究，也催生出了大量?jī)?yōu)秀的研究結(jié)果與發(fā)現(xiàn)。為了對(duì)魔角石墨烯及系列研究進(jìn)展進(jìn)行跟蹤總結(jié)，筆者選取了以曹原為第一作者或通訊作者的6篇Nature文章，進(jìn)行簡(jiǎn)單的總結(jié)概括。

1

魔角石墨烯的非常規(guī)超導(dǎo)性

目前，對(duì)高度相關(guān)的材料，特別是非常規(guī)超導(dǎo)體的行為，已經(jīng)進(jìn)行了數(shù)十年的廣泛研究。然而，由于理論探索的缺乏并未得到突破性進(jìn)展。在此，曹原等人首次報(bào)道了在二維超晶格中本征非常規(guī)超導(dǎo)性的實(shí)現(xiàn)（無法用弱的電子-聲子相互作用來解釋），該二維超晶格是通過堆疊兩張彼此相對(duì)的小角度扭曲的石墨烯而形成的（圖4）。對(duì)于大約1.1°的扭曲角（第一個(gè)“魔角”），此“扭曲的雙層石墨烯”的電子能帶結(jié)構(gòu)在接近費(fèi)米能量的情況下顯示出平坦的能帶，從而在半填充時(shí)產(chǎn)生了相關(guān)的絕緣態(tài)。在材料遠(yuǎn)離這些相關(guān)的絕緣態(tài)進(jìn)行靜電摻雜后，作者觀察到臨界溫度高達(dá)1.7 K的可調(diào)零電阻狀態(tài)。扭曲的雙層石墨烯的溫度-載流子密度相圖類似于氧化銅（或銅酸鹽），并包括與超導(dǎo)性相對(duì)應(yīng)的圓頂形區(qū)域。此外，材料的縱向電阻中的量子振蕩表明，在相關(guān)的絕緣態(tài)附近存在小的費(fèi)米表面，這與摻雜不足的銅酸鹽類似?？紤]到如此小的費(fèi)米表面，扭曲的雙層石墨烯的相對(duì)超導(dǎo)臨界溫度較高，使其成為電子之間的配對(duì)強(qiáng)度最強(qiáng)的超導(dǎo)體之一。作為一種精確可調(diào)的、純碳基的二維超導(dǎo)體，魔角扭曲雙層石墨烯的發(fā)現(xiàn)打開了超導(dǎo)領(lǐng)域的新大門。

圖4 石墨烯超晶格中的二維超導(dǎo)

2

魔角石墨烯超晶格半填充的絕緣行為

范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)是一種由兩層之間的范德華力垂直堆疊在一起的二維結(jié)構(gòu)塊組成的超材料。這種設(shè)計(jì)意味著范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)的特性可以得到精確的調(diào)控，甚至比常規(guī)二維材料表現(xiàn)出來的特性更加準(zhǔn)確，因而異質(zhì)結(jié)構(gòu)中不同層之間的“扭轉(zhuǎn)”角至關(guān)重要。對(duì)于較小的扭曲角，由二維層之間的晶格取向失調(diào)產(chǎn)生的莫爾圖案會(huì)產(chǎn)生堆疊順序的遠(yuǎn)距離調(diào)制。迄今為止，對(duì)范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中扭曲角影響的研究主要集中在由六方氮化硼頂部的單層石墨烯組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)上，由于六方氮化硼中的帶隙較大，它們表現(xiàn)出相對(duì)較弱的層間相互作用。作者研究了由雙層石墨烯組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其中兩個(gè)石墨烯層相對(duì)于彼此扭曲了一定角度。通過實(shí)驗(yàn)證明，當(dāng)該角度接近“魔角”時(shí)，由于層間強(qiáng)耦合，費(fèi)米能量接近零的電子能帶結(jié)構(gòu)變得平坦，這些平坦的帶在半填充時(shí)表現(xiàn)出絕緣狀態(tài)（圖5）。研究表明，在半填充狀態(tài)下，這些相關(guān)狀態(tài)與Mott狀絕緣子狀態(tài)一致，這可能是由于電子被莫爾條紋所誘導(dǎo)而定位在超晶格中。魔角扭曲的雙層石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)的這些性質(zhì)表明，該材料可在沒有磁場(chǎng)的情況下用于研究二維的其他奇異多體量子相。

圖5 魔角石墨烯中的半填充絕緣狀態(tài)

3

扭曲雙層石墨烯的可調(diào)諧相關(guān)態(tài)和自旋極化相

魔角扭曲雙層石墨烯中相關(guān)絕緣體狀態(tài)和超導(dǎo)性的最新發(fā)現(xiàn)，使得對(duì)在扭轉(zhuǎn)范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)的可調(diào)諧平帶系統(tǒng)中的電子相關(guān)性進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究成為可能。作者研究了一個(gè)基于小角度扭曲雙層石墨烯（TBBG）的高度可調(diào)的相關(guān)系統(tǒng)，該系統(tǒng)由兩層旋轉(zhuǎn)的伯納爾堆疊雙層石墨烯組成。結(jié)果表明，TBBG具有豐富的相圖，具有可調(diào)諧的相關(guān)絕緣體狀態(tài)，對(duì)扭曲角和電場(chǎng)位移場(chǎng)都高度敏感，而后者反映了貝爾納爾堆疊的雙層石墨烯的固有極化率。相關(guān)的絕緣體狀態(tài)可以通過在莫爾晶胞的所有整數(shù)電子填充處的位移場(chǎng)來打開和關(guān)閉。這些相關(guān)態(tài)對(duì)磁場(chǎng)的響應(yīng)表明自旋極化的基態(tài)的存在，這也與魔角扭曲的雙層石墨烯形成了鮮明的對(duì)比（圖6）。

圖6 TBBG的結(jié)構(gòu)和傳輸特性

4

魔角石墨烯中的扭曲角無序和朗道能級(jí)

最近在魔角扭曲雙層石墨烯中發(fā)現(xiàn)的扁平電子帶和強(qiáng)相關(guān)、超導(dǎo)相至關(guān)嚴(yán)重地依賴于層間扭曲角。雖然可以控制精度約為0.1度的整體層間扭曲角，但關(guān)于局部扭轉(zhuǎn)角的分布信息很少。因此，作者致力于研究扭曲角的分布信息。他們以六方氮化硼封裝的魔角扭曲雙層石墨烯為研究對(duì)象，使用納米級(jí)針尖掃描超導(dǎo)量子干涉裝置獲得了處于量子霍爾態(tài)的朗道能級(jí)的斷層圖像，并繪制了中間層扭曲角的變化圖。研究發(fā)現(xiàn)，中間層扭曲角的無序程度與魔角扭曲雙層石墨烯傳輸特性的質(zhì)量之間存在相關(guān)性。即使是使用最先進(jìn)的設(shè)備，其中間層扭曲角的局部變化也高達(dá)0.1度。而且，魔角石墨烯中的相關(guān)狀態(tài)相對(duì)于扭曲角的異常特別脆弱?？傊?，這項(xiàng)研究證明了中間層扭曲角無序作的重要性，為相關(guān)物理現(xiàn)象的實(shí)現(xiàn)和應(yīng)用提供了指導(dǎo)（圖7）。

圖7 朗道能級(jí)的結(jié)構(gòu)和沿線掃描扭曲角的推導(dǎo)

5

魔角扭曲三層石墨烯中的莫爾超導(dǎo)

莫爾超晶格由于具有前所未有的可調(diào)節(jié)性逐漸成為當(dāng)前研究相關(guān)物理學(xué)和超導(dǎo)性的重要支撐。相關(guān)研究表明，魔角扭曲雙層石墨仍然是目前已知的唯一可重復(fù)測(cè)試強(qiáng)超導(dǎo)性的石墨烯。為此，作者首次研究并發(fā)現(xiàn)了魔角扭曲三層石墨烯（MATTG）中的莫爾超導(dǎo)，且它的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性的可調(diào)諧性比魔角扭曲的雙層石墨烯更好（圖8）。以霍爾效應(yīng)和量子振蕩為基礎(chǔ)，密度和電場(chǎng)為函數(shù)的測(cè)量使得研究者能夠確定正常金屬狀態(tài)下系統(tǒng)的可調(diào)諧相界。零磁場(chǎng)電阻率測(cè)量顯示，超導(dǎo)電性的存在與每個(gè)莫爾單元格中兩個(gè)載流子出現(xiàn)的對(duì)稱相緊密相連。作者結(jié)合相關(guān)結(jié)果建立了可調(diào)諧的莫爾條紋超導(dǎo)體系列，有望徹底改變?nèi)藗儗?duì)強(qiáng)耦合超導(dǎo)性的基本理解和潛在應(yīng)用。

圖8 鏡像對(duì)稱MATTG中的電子結(jié)構(gòu)與強(qiáng)超導(dǎo)性

6

魔角扭曲雙層石墨烯的對(duì)稱性破缺多體基態(tài)和非平凡拓?fù)洮F(xiàn)象

由相互作用驅(qū)動(dòng)的自發(fā)對(duì)稱性破缺，是物質(zhì)許多量子相的核心。在莫爾系統(tǒng)中，在平坦帶中破缺的自旋/谷堆成構(gòu)成了所謂的父態(tài)，并最終從該父態(tài)出現(xiàn)了相關(guān)的拓?fù)浠緺顟B(tài)。然而，這種對(duì)稱性破裂的微觀機(jī)理及其與低溫相的聯(lián)系尚不清楚。作者通過同時(shí)進(jìn)行熱力學(xué)和輸運(yùn)測(cè)量，研究了魔角扭曲雙層石墨烯的破缺對(duì)稱多體基態(tài)及其非平凡拓?fù)洮F(xiàn)象。研究者采用六方氮化硼的超薄層，將魔角扭曲雙層石墨烯與單層石墨烯分離，利用頂柵電壓和背柵電壓來控制多層膜和多層膜的密度，同時(shí)測(cè)量?jī)蓪幽さ妮斶\(yùn)特性（圖9）。作者還測(cè)量了與Chern絕緣子態(tài)相對(duì)應(yīng)的能隙，其中Chern絕緣子態(tài)的Chern數(shù)分別為3、2、1，填充因子分別為1、2、3，對(duì)稱性一致，這打破了魔角扭曲雙層石墨烯的“霍夫斯塔特蝴蝶效應(yīng)”。而且，同時(shí)測(cè)量電阻率和化學(xué)勢(shì)可在奇怪的金屬狀態(tài)下提供魔角扭曲石墨烯隨溫度變化的電荷擴(kuò)散率，而該結(jié)果以前僅在超冷原子中得到了探究與證實(shí)。該研究作為魔角石墨烯領(lǐng)域的新突破，有利于新型量子材料領(lǐng)域的拓展與開發(fā)。

圖9 化學(xué)勢(shì)測(cè)量的器件結(jié)構(gòu)和演示

參考文獻(xiàn)

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[3] Cao, Y., Rodan-Legrain, D., Rubies-Bigorda, O. et al. Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer–bilayer graphene. Nature 583, 215–220 (2020). https://doi.org/10.1038/s41586-020-2260-6.

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[6] Park, J.M., Cao, Y., Watanabe, K. et al. Flavour Hund’s coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. Nature 592, 43–48 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03366-w.

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