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崔屹教授團(tuán)隊(duì)2019年?Nature&Science等頂刊大盤點(diǎn)

來源：測試GO 時(shí)間：2020-12-07 16:19:09 瀏覽：5109次

人物介紹

崔屹于1998年本科畢業(yè)于中國科技大學(xué)化學(xué)系，之后就讀于哈佛大學(xué)，師從納米大咖Charles M. Lieber教授。2002年，崔屹進(jìn)入加州大學(xué)伯克利分校，在Paul Alivisatos課題組從事博士后研究。2005年，加入斯坦福大學(xué)從教至今。他是Nano Letters的副主編，同時(shí)也是由美國能源部投資支持的灣區(qū)光伏聯(lián)盟的聯(lián)合主任。先后在世界頂級期刊發(fā)表高水平論文400余篇。根據(jù)Google Scholar顯示，截至2019年12月29日，崔屹的總引用次數(shù)高達(dá)162285次，h指數(shù)為189。

除了在科研界熠熠生輝，崔屹的另外一個(gè)標(biāo)簽是企業(yè)家。他創(chuàng)辦了第一家公司Amprius，生產(chǎn)硅負(fù)極高能鋰電池；2015年，他和諾獎(jiǎng)得主、美國前能源部部長朱棣文教授共同創(chuàng)辦了4CAir公司，生產(chǎn)霧霾過濾產(chǎn)品。

作為Nature和Science上的?？?，崔屹在2019年一共在Nature、Science及其子刊上發(fā)表了11篇論文。這篇文章為大家匯總了崔屹課題組2019年在Nature、Science及其子刊上發(fā)表的文章。

1. Science：儲能——納米材料推動(dòng)的未來

Science：儲能——納米材料推動(dòng)的未來

鋰離子電池為便攜式電子產(chǎn)品，電動(dòng)汽車和固定式存儲設(shè)備供電，已獲得2019年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)。納米材料的開發(fā)及其在電極和器件中的相關(guān)處理可以改善現(xiàn)有能量存儲系統(tǒng)的性能和開發(fā)。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)提供了有關(guān)納米材料在儲能設(shè)備（例如超級電容器和電池）中的最新應(yīng)用的觀點(diǎn)。納米材料的多功能性可以為便攜式、柔性、可折疊和可分配電子設(shè)備提供電源，并在電力運(yùn)輸和網(wǎng)格規(guī)模的存儲，以及在生活環(huán)境和生物醫(yī)學(xué)系統(tǒng)中的集成中獲得應(yīng)用。為了克服納米材料因高比表面積而引起的高反應(yīng)性和化學(xué)不穩(wěn)定性的局限性，應(yīng)將具有不同功能的納米顆粒組合在納米和微米級的智能體系結(jié)構(gòu)中。將納米材料集成到功能架構(gòu)和設(shè)備中需要開發(fā)先進(jìn)的制造方法。文章討論了成功的策略并概述了開發(fā)納米材料的路線圖，以支持未來的能量存儲應(yīng)用，例如為分布式傳感器網(wǎng)絡(luò)以及柔性和可穿戴電子設(shè)備供電。

文獻(xiàn)鏈接：Energy storage: The future enabled by nanomaterials (Science, 2019, DOI:10.1126/science.aan8285)

2. Nat. Chem.：涉及Kirkendall型機(jī)理的快速電化鋰腐蝕

Nat. Chem.：涉及Kirkendall型機(jī)理的快速電化鋰腐蝕

當(dāng)材料暴露于高氧化還原能力的環(huán)境中時(shí)，腐蝕通常是一種化學(xué)降解過程。在離子濃縮環(huán)境中，涉及氧化還原反應(yīng)的電化學(xué)電池通常會受到不同程度的腐蝕。因此，在大多數(shù)實(shí)際的電化學(xué)系統(tǒng)中，為了避免腐蝕，研究人員精心選擇氧化還原對以使其落入（或不超出）電解質(zhì)的熱力學(xué)電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。

然而，可循環(huán)充電鋰離子電池（LIB）是一個(gè)相當(dāng)特殊的系統(tǒng)，其中電極的電勢經(jīng)常降到遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過電解質(zhì)的穩(wěn)定性極限以最大化能量密度的程度。結(jié)果，與熱力學(xué)穩(wěn)定的系統(tǒng)不同，除非施加有效的動(dòng)力學(xué)抑制，否則在LIB中很容易發(fā)生腐蝕，并且這種腐蝕引起了電池界的關(guān)注。

幸運(yùn)的是，對于常規(guī)的鋰離子化學(xué)方法，已發(fā)現(xiàn)令人滿意的氧化還原對和能夠形成致密的鈍化固-電解質(zhì)中間相（SEI）的電解質(zhì)的組合。事實(shí)證明，它們在電池使用壽命內(nèi)相對穩(wěn)定，這使LIB在過去的二十年中成為成功的儲能手段。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了Li在異質(zhì)導(dǎo)電表面上的快速腐蝕現(xiàn)象，并提供了有關(guān)作用機(jī)理的研究。該研究很好地說明了鋰金屬電池的實(shí)際情況，其中鋰沉積/溶解發(fā)生在銅電極上。Li對Cu的腐蝕可以通過典型的Kirkendall效應(yīng)來描述，該現(xiàn)象將空隙形成歸因于向內(nèi)和向外的傳質(zhì)之間的差異。

在隨后的電鍍過程中，觀察到的快速Kirkendall型腐蝕也傾向于引起樹枝狀生長。發(fā)現(xiàn)Li的快速腐蝕涉及電流過程，其中Li和更貴重的Cu分別用作陽極和陰極。通過在銅和鋰上的SEI的結(jié)構(gòu)和成分分析，進(jìn)一步闡明了電腐蝕機(jī)理。這個(gè)發(fā)現(xiàn)揭示了鋰金屬陽極的另一種失效機(jī)理，并揭示了其在存儲和非理想操作條件下的長期穩(wěn)定性。這篇文章的研究提高電池界對腐蝕問題和腐蝕機(jī)理的認(rèn)識。

文獻(xiàn)鏈接：Fast galvanic lithium corrosion involving a Kirkendall-type mechanism (Nat. Chem., 2019, DOI:10.1038/s41557-018-0203-8)

3. Nat. Rev. Mater.：設(shè)計(jì)用于先進(jìn)電池的聚合物

Nat. Rev. Mater.：設(shè)計(jì)用于先進(jìn)電池的聚合物

電化學(xué)儲能設(shè)備對全球社會越來越重要，聚合物材料是這些設(shè)備的關(guān)鍵組件。隨著對高能量密度設(shè)備的需求增加，將需要基于對物理現(xiàn)象和結(jié)構(gòu)特性關(guān)系的基本理解的創(chuàng)新新材料，以實(shí)現(xiàn)高容量的下一代電池化學(xué)。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)討論了用于促進(jìn)電池材料開發(fā)進(jìn)展的核心聚合物科學(xué)原理。 具體來說，文章討論了聚合物材料的設(shè)計(jì)，以實(shí)現(xiàn)所需的機(jī)械性能，增加的離子和電子傳導(dǎo)性以及特定的化學(xué)相互作用。此外，作者還討論如何設(shè)計(jì)聚合物材料以創(chuàng)建穩(wěn)定的人工界面并提高電池安全性。重點(diǎn)是這些設(shè)計(jì)原理可以應(yīng)用于高級硅、鋰金屬和硫電池化學(xué)。

文獻(xiàn)鏈接：Designing polymers for advanced battery chemistries (Nat. Rev. Mater., 2019, DOI: 10.1038/s41578-019-0103-6)

4. Nat. Ener.：低溫電子顯微鏡觀察鋰金屬電池在高溫下的可循環(huán)性

Nat. Ener.：低溫電子顯微鏡觀察鋰金屬電池在高溫下的可循環(huán)性

鋰離子電池（LIB）徹底改變了儲能技術(shù)，并成為便攜式電子產(chǎn)品和電動(dòng)汽車的最新二次電池技術(shù)。但是，LIB的實(shí)際工作溫度通常限制在0到45^oC之間。當(dāng)溫度下降到低于0^oC時(shí)，由于電解質(zhì)粘度增加，導(dǎo)致極化現(xiàn)象變大和界面動(dòng)力學(xué)變慢，可逆電池容量降低。

另外，眾所周知的是，由于電極材料的反應(yīng)性增加和隨之而來的副反應(yīng)，即嚴(yán)重的固體電解質(zhì)中間相（SEI）的形成，循環(huán)穩(wěn)定性在高溫下降低。因此，通常在15至35^oC之間可實(shí)現(xiàn)LIB的最佳性能。

此外，隨著對高能量密度的不斷增長的需求，具有更高反應(yīng)性的負(fù)極材料，例如鋰金屬，正在被研究和實(shí)現(xiàn)。鋰金屬是鋰基電池的陽極，在所有可能的候選材料中具有最低的電極電位和最高的理論容量。然而，由于其低的電極電勢和隨之而來的高反應(yīng)性，預(yù)測鋰金屬電池的熱誘導(dǎo)降解和老化效應(yīng)將加劇。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)證明了在高溫下使用的鋰金屬電池的增強(qiáng)性能。在60^oC的基于醚的電解質(zhì)中，平均庫侖效率達(dá)到99.3％，并實(shí)現(xiàn)了300多個(gè)穩(wěn)定循環(huán)；但在20^oC下，庫侖效率在75個(gè)循環(huán)內(nèi)急劇下降，相當(dāng)于平均庫侖效率為90.2％。低溫電子顯微鏡觀察顯示，固體電解質(zhì)在60^oC時(shí)出現(xiàn)了完全不同的界面納米結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)保持機(jī)械穩(wěn)定性，抑制連續(xù)副反應(yīng)并確保良好的循環(huán)穩(wěn)定性和低電化學(xué)阻抗。此外，在高溫下生長的較大的鋰顆粒會減小電解質(zhì)/電極的界面面積，從而減少每個(gè)周期的鋰損失并實(shí)現(xiàn)更高的庫侖效率。

文獻(xiàn)鏈接：Improving cyclability of Li metal batteries at elevated temperatures and its origin revealed by cryo-electron microscopy (Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0413-3)

5. Nat. Nanotechnol.：一種超薄，柔性的固態(tài)聚合物復(fù)合電解質(zhì)

Nat. Nanotechnol.：一種超薄，柔性的固態(tài)聚合物復(fù)合電解質(zhì)

產(chǎn)業(yè)對更安全的電池的迫切需求，引起了科研人員對全固態(tài)鋰基電池的研究熱潮。為了獲得與基于液體電解質(zhì)的電池可比的能量密度，需要具有高離子傳導(dǎo)性的超薄、輕質(zhì)的固體電解質(zhì)。然而，由于電池短路的風(fēng)險(xiǎn)增加，因此固體電解質(zhì)的厚度與液體電解質(zhì)中使用的商用聚合物電解質(zhì)隔膜（?10 μm）相當(dāng)，仍具有挑戰(zhàn)性。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種聚合物-聚合物固態(tài)電解質(zhì)的設(shè)計(jì)，該膜以厚度為8.6 μm的納米多孔聚酰亞胺（PI）膜為填充，該膜填充有聚環(huán)氧乙烷/雙（三氟甲磺?；啺蜂嚕≒EO/LiTFSI）安全的固體聚合物電解質(zhì)。PI膜不易燃且機(jī)械強(qiáng)度高，即使在循環(huán)超過1000 μh后仍可防止電池短路，并且垂直通道可增強(qiáng)注入的聚合物電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。用PI/PEO/LiTFSI固體電解質(zhì)制成的全固態(tài)鋰離子電池在60^oC的溫度下表現(xiàn)出良好的循環(huán)性能（在C/2速率下為200次循環(huán)），并且可以經(jīng)受彎曲、切割和釘子穿透等濫用測試。

文獻(xiàn)鏈接：Ultrathin, flexible, solid polymer composite electrolyte enabled with aligned nanoporous host for lithium batteries (Nat. Nanotechnol., 2019, DOI: 10.1038/s41565-019-0465-3)

6. Nat. Commun.：不對稱交流電化學(xué)修復(fù)重金屬污染土壤

Nat. Commun.：不對稱交流電化學(xué)修復(fù)重金屬污染土壤

隨著人口的增加和對農(nóng)業(yè)用地的需求，土壤污染正成為嚴(yán)重的全球環(huán)境危機(jī)。人為活動(dòng)造成的土壤重金屬是最關(guān)鍵的問題之一，特別是考慮到大量中毒事件的發(fā)生?？紤]到由于全球采礦業(yè)和工業(yè)需求的急劇增長，地殼中重金屬的累積率很高，因此對受污染的城市和農(nóng)業(yè)用地進(jìn)行經(jīng)濟(jì)有效的修復(fù)是可持續(xù)發(fā)展的前提。

通常，土壤中的重金屬為陽離子形式，并通過靜電吸引或與有機(jī)/無機(jī)配體離子形成化學(xué)鍵而保留在土壤顆粒上。一種補(bǔ)救方法是用強(qiáng)螯合劑對土壤進(jìn)行清洗，該螯合劑可從土壤顆粒表面的官能團(tuán)中釋放出重金屬陽離子。但是，有三個(gè)問題阻礙了該技術(shù)的應(yīng)用：螯合劑的高消耗，缺乏有效的處理洗滌液的策略以及洗滌后土壤養(yǎng)分流失過多。

另一個(gè)想法是使用高表面積吸附劑來降低重金屬陽離子的遷移率和生物利用度，但是由于其理化吸附性質(zhì)而導(dǎo)致捕獲速度慢和容量低是主要缺點(diǎn)。固定重金屬的穩(wěn)定性還需要長期監(jiān)測。植物修復(fù)是近年來發(fā)展起來的一種高能效方法。然而，極長的處理時(shí)間使其僅適用于偏遠(yuǎn)地區(qū)，生物質(zhì)中積累的重金屬可能會造成二次污染。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)展示了一種由循環(huán)土壤洗滌系統(tǒng)和電化學(xué)過濾裝置組成的修復(fù)方法，該方法可以在不同濃度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)從污染土壤中高度去除重金屬。該補(bǔ)救方法基于不對稱交流電化學(xué)（AACE）的關(guān)鍵概念，該技術(shù)可以回收土壤清洗劑并消除二次污染。

此外，作者合成了功能化的電極，以促進(jìn)電沉積過程。文章還提供了對重金屬轉(zhuǎn)化的理解，這些重金屬被還原為零價(jià)金屬態(tài)。最后，植物試驗(yàn)顯示處理后土壤降解可忽略不計(jì)。這項(xiàng)工作將成為從各種制造和化學(xué)工業(yè)的廢物流中回收重金屬的工具。

文獻(xiàn)鏈接：Remediation of heavy metal contaminated soil by asymmetrical alternating current electrochemistry (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-10472-x)

7. Nat. Nanotechnol.：用于電子顯微鏡的亞20納米陰極發(fā)光納米探針

Nat. Nanotechnol.：用于電子顯微鏡的亞20納米陰極發(fā)光納米探針

電子顯微鏡對人類了解復(fù)雜的生物系統(tǒng)很有幫助。盡管電子顯微鏡揭示了具有納米級分辨率的細(xì)胞形態(tài)，但它并未提供有關(guān)不同類型蛋白質(zhì)位置的信息。基于電子顯微鏡的生物成像技術(shù)能夠定位單個(gè)蛋白質(zhì)并解決細(xì)胞超結(jié)構(gòu)方面的蛋白質(zhì)相互作用，這將為細(xì)胞分子生物學(xué)提供重要的認(rèn)知。

在這篇文章中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)合成了鑭系元素?fù)诫s的納米粒子，并測量了由給定的電子激發(fā)通量（陰極發(fā)光）產(chǎn)生的各個(gè)納米粒子的絕對光子發(fā)射速率。結(jié)果表明，納米粒子組成、合成方案和電子成像條件的優(yōu)化可能導(dǎo)致亞20 nm納米標(biāo)記，這將使單個(gè)生物分子在細(xì)胞環(huán)境中的信噪比高定位。在整體測量中，這些標(biāo)記物展示了九種不同顏色的窄光譜，因此可以在多色電子顯微鏡模式下對生物分子進(jìn)行成像。

文獻(xiàn)鏈接：Bright sub-20-nm cathodoluminescent nanoprobes for electron microscopy (Nat. Nanotechnol., 2019, DOI: 10.1038/s41565-019-0395-0)

8. Nat. Ener.：氟代原甲酸酯基電解質(zhì)中形成的整體式固體電解質(zhì)中間相可最大程度地減少鋰的消耗和粉化

Nat. Ener.：氟代原甲酸酯基電解質(zhì)中形成的整體式固體電解質(zhì)中間相可最大程度地減少鋰的消耗和粉化

鋰（Li）的粉化以及隨之而來的大體積膨脹是鋰金屬電池安全運(yùn)行的最關(guān)鍵障礙之一。在這個(gè)工作中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種使用基于氟代原甲酸酯溶劑的電解質(zhì)來最大程度地減少鋰粉化的方法。這種電解質(zhì)中形成的固體-電解質(zhì)中間相（SEI）明顯表現(xiàn)出整體特征，這與廣泛報(bào)道的鑲嵌或多層SEI形成鮮明對比，后者不均勻并且可能導(dǎo)致不均勻的Li剝離/電鍍和快速的Li和電解質(zhì)消耗。長期循環(huán)下，高度均質(zhì)且無定形的SEI不僅可以防止樹枝狀Li的形成，還可以最大程度地減少Li的損失和體積膨脹。此外，這種新型的電解質(zhì)顯著抑制了LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂陰極的相變（從層狀結(jié)構(gòu)到巖鹽）并穩(wěn)定了其結(jié)構(gòu)。Li||NMC811高壓電池的測試顯示出長期的循環(huán)穩(wěn)定性和高倍率性能，并減少了安全隱患。

文獻(xiàn)鏈接：Monolithic solid–electrolyte interphases formed in fluorinated orthoformate-based electrolytes minimize Li depletion and pulverization

(Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0464-5)

9. Nat. Commun.：鋰電池局部高溫引起的快速鋰金屬生長和電池短路

Nat. Commun.：鋰電池局部高溫引起的快速鋰金屬生長和電池短路

快速充電和高能量密度的電池由于發(fā)熱量高而引起了重大的安全隱患。了解局部高溫如何影響電池至關(guān)重要，但仍然具有挑戰(zhàn)性，這主要是由于很難以高空間分辨率探測電池內(nèi)部溫度。

在這個(gè)工作中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)介紹了一種使用微拉曼光譜法感應(yīng)和感測鋰電池內(nèi)部局部高溫的方法。作者發(fā)現(xiàn)，由于局部增強(qiáng)的表面交換電流密度，與周圍的較低溫度區(qū)域相比，溫度升高可以誘導(dǎo)顯著的鋰金屬生長。更重要的是，局部高溫可能是導(dǎo)致電池內(nèi)部短路的因素之一，這進(jìn)一步增加了溫度不均的危害并升高了熱失控的風(fēng)險(xiǎn)。這項(xiàng)工作提供了有關(guān)電池內(nèi)部溫度不均勻影響的重要見解，并有助于開發(fā)更安全的電池，熱管理方案和診斷工具。

文獻(xiàn)鏈接：Fast lithium growth and short circuit induced by localized-temperature hotspots in lithium batteries (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09924-1)

10. Nat. Ener.：快速充電電池材料的挑戰(zhàn)和機(jī)遇

Nat. Ener.：快速充電電池材料的挑戰(zhàn)和機(jī)遇

以15分鐘的充電時(shí)間為目標(biāo)的超快速充電有望加速電動(dòng)汽車在大眾市場的普及，可抑制溫室氣體排放，進(jìn)而為各國提供更大的能源安全性。但是，要實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)需要跨多個(gè)層次進(jìn)行研究和開發(fā)，而電池技術(shù)是關(guān)鍵的技術(shù)障礙。

目前，在液體電解質(zhì)中具有石墨陽極和過渡金屬氧化物陰極的高能鋰離子電池?zé)o法實(shí)現(xiàn)快速充電的目標(biāo)，因此不會對電化學(xué)性能和安全性產(chǎn)生負(fù)面影響。在這個(gè)工作中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)從大眾運(yùn)輸、電荷轉(zhuǎn)移和熱管理的角度討論了電池材料一級快速充電的挑戰(zhàn)和未來的研究方向。此外，作者重點(diǎn)介紹了先進(jìn)的表征技術(shù)，以從根本上了解快速充電過程中電池的失效機(jī)理，從而為更合理的電池設(shè)計(jì)提供依據(jù)。

文獻(xiàn)鏈接：Challenges and opportunities towards fast-charging battery materials (Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0405-3)

11. Sci. Adv.：通過簡單的機(jī)械變形獲得具有中尺度骨架的復(fù)合鋰電極

Sci. Adv.：通過簡單的機(jī)械變形獲得具有中尺度骨架的復(fù)合鋰電極

鑒于二次電池的高比容量、低原子量和低陽極電勢，基于鋰（Li）金屬陽極的下一代二次電池可以比目前現(xiàn)有的商用鋰離子電池更好地存儲電化學(xué)能。然而，在循環(huán)過程中形成的樹枝狀鋰挑戰(zhàn)了實(shí)用鋰金屬電池的開發(fā)。鋰枝晶生長的后果包括由于強(qiáng)烈的副反應(yīng)和固體電解質(zhì)相（SEI）形成而導(dǎo)致的鋰枝晶急劇滲透、內(nèi)部短路以及電化學(xué)性能差。已經(jīng)提出并證明了許多策略來消除上述鋰陽極的固有問題。

有人提出了幾種將Li封裝的設(shè)計(jì)方案，許多其他研究小組也證明了宿主設(shè)計(jì)方案的進(jìn)展。這些設(shè)計(jì)的示例包括定向成核、定向生長和最新的熔體注入方法。這些策略可以確保將Li適當(dāng)?shù)胤庋b在支架中，從而實(shí)現(xiàn)高電活性，改善的電化學(xué)性能以及最小的體積變化。然而，這些方法需要高成本和復(fù)雜的制造過程。

多步驟納米合成涉及以預(yù)存儲的金納米顆粒作為成核種子的引導(dǎo)成核。鋰熔體注入需要超過200°C的高溫和安全預(yù)防措施。這些技術(shù)中高度復(fù)雜的制造和加工需要在其實(shí)際應(yīng)用中進(jìn)一步發(fā)展，因此，迫切需要一種簡單而有效的方法來制造Li的主體。

在這個(gè)工作中，崔屹教授團(tuán)隊(duì)證明了具有離子導(dǎo)電中尺度骨架的復(fù)合鋰金屬電極可以通過局部降低電流密度來提高電化學(xué)性能。另外，由于在復(fù)合電極的三維電活性表面上苔蘚鋰的側(cè)向沉積，大大降低了短路的可能性。而且，在剛性和穩(wěn)定的支架的支撐下，電極的體積僅略有變化。因此，該中尺度復(fù)合電極可以在高達(dá)5mA/cm²的高面電流密度下以低極化穩(wěn)定地循環(huán)200個(gè)循環(huán)。最吸引人的是，所提出的僅涉及簡單機(jī)械變形的制造工藝就具有可擴(kuò)展性和成本效益，為開發(fā)高性能和長壽命的鋰陽極提供了新的策略。

文獻(xiàn)鏈接：Composite lithium electrode with mesoscale skeleton via simple mechanical deformation (Sci. Adv., 2019, DOI: 10.1126/sciadv.aau5655)

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