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精選十篇催化CO2還原頂刊：鄭耿峰、李燦、樓文雄、李亞棟等最新成果大盤點

來源：測試GO 時間：2020-12-07 15:12:07 瀏覽：7617次

1、ACS Catalysis：電解質(zhì)驅(qū)動的低過電位下高選擇性CO₂電還原

眾所周知，電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）是一種利用可再生電力將CO₂轉(zhuǎn)化為可增值碳基產(chǎn)品的非常有前景的技術(shù)。其中，電催化劑扮演著至關(guān)重要的角色，尤其急需低成本、高催化活性、高選擇性和穩(wěn)定性的電催化劑。據(jù)報道，改善電解質(zhì)是非常有助于達到當(dāng)前對電催化劑所需的性能。

基于此，復(fù)旦大學(xué)的鄭耿峰教授和加拿大艾伯塔大學(xué)的駱靜利教授（共同通訊作者）聯(lián)合報道了KHCO₃在CO₂RR中對低成本的核殼結(jié)構(gòu)Cu₂O@SnO_x納米粒子衍生的雜化催化劑的性能影響。基于反應(yīng)級數(shù)和塔菲爾斜率（Tafel slope）的分析，證實了HCO₃^-參與的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移是雜化催化劑在KHCO₃水溶液中CO₂RR的速率決定步驟。在高濃度的KHCO₃溶液中，對CO的選擇性接近100％，同時能量效率達到71.8％。這是由于KHCO₃的濃度效應(yīng)與相關(guān)的pH效應(yīng)共同作用的結(jié)果。該工作為電解液助力催化劑實現(xiàn)高性能提供了一種新思路。

ACS Catalysis：電解質(zhì)驅(qū)動的低過電位下高選擇性CO2電還原

文章信息：Tengfei Li, Chao Yang, Jing-Li Luo* and Gengfeng Zheng*. Electrolyte Driven Highly Selective CO₂ Electroreduction at Low Overpotentials. ACS Catal. 2019, DOI: 10.1021/acscatal.9b02443.

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b02443.

2、ACS Catalysis：高性能的MaZrO_x（Ma=Cd，Ga）固溶催化劑用于CO₂加氫制甲醇

現(xiàn)今，甲醇已經(jīng)是生產(chǎn)烯烴和其他高附加值化學(xué)品的重要中間體，但是其主要是從化石資源中獲取。因此，利用可再生能源將CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇的催化加氫技術(shù)是目前的研究熱點。因為CO₂既可以作為甲醇形式的氫載體，又可以作為甲醇合成的碳源。同時可以減少CO₂的排放而降低溫室效應(yīng)。然而，目前的催化劑很難以高活性和高選擇性將CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇。

基于上述問題，中科院大連化物所的李燦院士（通訊作者）團隊報道了一類金屬氧化物固溶催化劑: MaZrO_x(Ma=Cd, Ga), 在H₂/CO₂=3/1、24000 h^-1、5 MPa的反應(yīng)條件下，以高達80%的選擇性轉(zhuǎn)化為甲醇，且CO₂單程轉(zhuǎn)化率達到4.3-12.4％。

通過結(jié)構(gòu)和電子表征，結(jié)合密度泛函理論計算表明，MaZrO_x(Ma=Cd, Ga)固溶催化劑中的Ma和Zr組分表現(xiàn)出很強的協(xié)同作用，從而增強了H₂的雜化解離并導(dǎo)致高活性和高選擇性。具有雙金屬氧化物組分的固溶催化劑為選擇性CO₂加氫成為化學(xué)品提供了一種新方法。

ACS Catalysis：高性能的MaZrOx（Ma=Cd，Ga）固溶催化劑用于CO2加氫制甲醇

文章信息：Jijie Wang, Chizhou Tang and Can Li*, et al. High-Performance MaZrO_x (Ma = Cd, Ga) Solid-Solution Catalysts for CO₂ Hydrogenation to Methanol. ACS Catal. 2019, DOI：10.1021/acscatal.9b03449.

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b03449

3、Angew.：限制在多通道中空碳纖維中的分散鎳-鈷氧化物納米粒子用于光催化CO₂還原

眾所周知，高效光催化CO₂還原材料是將太陽能轉(zhuǎn)化為碳燃料的理想材料。因此，新加坡南洋理工大學(xué)的樓雄文教授和Sibo Wang（共同通訊作者）聯(lián)合報道了他們將高度分散的氧化磷-鎳化鈷納米粒子（NiCoOP NPs）限制在多通道中空碳纖維（MHCFs）中，以構(gòu)建了用于高效CO₂光還原的NiCoOP-NPs@MHCFs催化劑。其中，催化劑的制備過程包括電紡絲、磷化和碳化步驟，并允許對化學(xué)成分進行調(diào)整。

在催化劑中，具有超細尺寸和高分散性的混合金屬氧化磷NPs為氧化還原反應(yīng)提供了豐富的催化活性位點。同時，具有高電導(dǎo)率和開放末端的多通道中空碳基體將有效促進質(zhì)/電荷轉(zhuǎn)移，改善CO₂吸附，并防止金屬氧化磷NPs的聚集。優(yōu)化雜化金屬氧化磷催化劑對光敏化的CO₂還原有非常大的活性，可提供16.6 μmol h^-1的CO釋放速率（每0.1 mg的催化劑）。

Angew.：限制在多通道中空碳纖維中的分散鎳-鈷氧化物納米粒子用于光催化CO2還原

文章信息：Yan Wang, Sibo Wang* and Xiong Wen (David) Lou*. Dispersed Nickel Cobalt Oxyphosphide Nanoparticles Confined in Multichannel Hollow Carbon Fibers for Photocatalytic CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI：10.1002/anie.201909707.

https://doi.org/10.1002/anie.201909707

4、JACS：雙金屬電催化劑協(xié)同增強CO₂還原

眾所周知，太陽能和風(fēng)能是可再生的能源，取之不盡，用之不竭！因此，利用可再生能源來電化學(xué)還原CO₂變成有價值的化學(xué)物質(zhì)和燃料是一種可持續(xù)的策略，同時還可降低溫室效應(yīng)。但是目前的電催化劑基本都缺乏高的催化活性和選擇性，導(dǎo)致CO₂還原的能量轉(zhuǎn)化和化學(xué)轉(zhuǎn)化效率都比較低。其中，合金化是一種重要的超純金屬催化材料的設(shè)計策略。然而，傳統(tǒng)的合金催化劑缺乏對活性位點局部原子結(jié)構(gòu)的精確控制。

基于此，約翰霍普金斯大學(xué)的Chao Wang和Tim Mueller（共同通訊作者）聯(lián)合報道了一種具有協(xié)同催化作用的Pd-Au雙金屬電催化劑，用于CO₂還原。通過在Au NPs表面涂上一定劑量的鈀，合成了一系列的Pd@Au電催化劑，從而產(chǎn)生了包含不同尺寸Pd原子的雙金屬表面。

其中，Pd含量與CO₂還原成CO的催化活性呈非線性關(guān)系。密度泛函理論計算表明，具有原子分散Pd位點的Pd@Au催化劑比純Au催化劑有較低的CO₂活化能壘，同時與純Pd催化劑相比，與Pd結(jié)合的*CO中間物生成的毒性更小，從而實現(xiàn)最高的二氧化碳還原活性。

文章信息：Yuxuan Wang, Liang Cao, MillerTim Mueller* and Chao Wang*. Ensemble Effect in Bimetallic Electrocatalysts for CO₂ Reduction. JACS, 2019, DOI：10.1021/jacs.9b05766.

https://doi.org/10.1021/jacs.9b05766

5、Angew.：SnS₂/SnO₂結(jié)在空芯多殼結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的晶格畸變有助于實現(xiàn)高效地可見光CO₂還原

眾所周知，精確控制納米材料的微/納米結(jié)構(gòu)對于各種應(yīng)用都具有非常重要的意義，例如空心多殼結(jié)構(gòu)（HoMS）。因此，中科院過程工程研究所的王丹（Dan Wang）研究員（通訊作者）團隊他們首次提出了控制HoMS構(gòu)件單元的晶體結(jié)構(gòu)的研究，即在HoMS中引入晶格畸變。

位于SnS₂/SnO₂納米界面的晶格畸變可以提供額外的活性位點，這不僅可以產(chǎn)生可見光下的催化活性，而且可以改善光激發(fā)電子-空穴對的分離。由于高效的光利用率和HoMS的自然優(yōu)勢的結(jié)合，在不使用任何敏化劑或貴金屬下，該材料在固-氣系統(tǒng)中實現(xiàn)了創(chuàng)紀錄的光催化CO₂還原活性，并且具有出色的穩(wěn)定性和100％的CO選擇性。

Angew.：SnS2/SnO2結(jié)在空芯多殼結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的晶格畸變有助于實現(xiàn)高效地可見光CO2還原

文章信息：Feifei You, Dan Wang*, et al. Lattice Distortion in Hollow Multi‐shelled Structures for Efficient Visible Light CO₂ Reduction with SnS₂/SnO₂ Junction. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, DOI: 10.1002/anie.201912069.

https://doi.org/10.1002/anie.201912069

6、JMCA綜述：新型納米碳基非貴金屬電催化劑用于選擇性電化學(xué)CO₂還原成CO

如今，電催化二氧化碳（CO₂）還原（ECR）是將CO₂轉(zhuǎn)化CO和其它各種烴類增值原料的最有前途的技術(shù)之一。CO作為費-托合成的原料，是最理想的ECR產(chǎn)品之一。盡管Au和Ag等貴金屬催化劑顯示出將CO₂轉(zhuǎn)化為CO的高選擇性，但是它們相對稀缺和高成本嚴重限制了其商業(yè)應(yīng)用。此外，納米結(jié)構(gòu)的碳基非貴金屬電催化劑（Nano-CNMs）由于其可調(diào)節(jié)的結(jié)構(gòu)和電子特性，在ECR催化領(lǐng)域引起了極大研究熱潮。

因此，浙江大學(xué)的侯陽研究員、中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的Zhenhai Wen和美國紐約州立大學(xué)吳剛教授（共同通訊作者）聯(lián)合綜述了納米CNMs的最新應(yīng)用進展，主要包括摻雜雜原子的碳、過渡金屬-雜原子復(fù)合物摻雜的碳和碳基雜化材料，并且電催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO。

特別討論了各種納米CNMs中關(guān)于電子結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)、摻雜含量以及相關(guān)的電催化性能的結(jié)構(gòu)/組成-性能關(guān)系。最后，還概述了用于CO生產(chǎn)的高選擇性ECR電催化劑的發(fā)展中有希望的研究方向，以及基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用可行性方面存在的嚴峻挑戰(zhàn)。

JMCA綜述：新型納米碳基非貴金屬電催化劑用于選擇性電化學(xué)CO2還原成CO

文章信息：Xinyue Wang, Qidong Zhao, lecheng lei, Zhenhai Wen, Gang Wu and Yang Hou. Emerging Nanostructured Carbon-based Non-precious Metal Electrocatalysts for Selectively Electrochemical CO₂ Reduction to CO. JMCA, 2019, DOI：10.1039/C9TA09681G.

https://doi.org/10.1039/C9TA09681G

7、JACS：超薄亞胺連接二維COFs納米片光催化CO₂還原的一種可擴展通用合成方法

如今，大規(guī)模、高產(chǎn)量的制備超薄二維（2D）共價有機骨架（COF）納米片（NSs）仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)，從而限制了對這類材料的獨特功能和廣泛應(yīng)用的探索?；诖耍?strong>北京科技大學(xué)的姜建壯教授、Kang Wang和國家納米科學(xué)技術(shù)中心的曾慶禱研究員（共同通訊作者）聯(lián)合報道了一種可擴展的自下而上的通用方法，以便合成基于亞胺的超?。?lt;2.1 nm）2D COF NSs（COF-366 NSs、COF-367 NSs、COF-367-Co NSs、TAPB-PDA COF NSs），以及通過在亞胺交換合成策略下向反應(yīng)體系中添加過量2,4,6-三甲基苯甲醛，可大規(guī)模（>100 mg）和高收率（>55％）獲得TAPB-BPDA COF NSs。

通過掃描隧道顯微鏡（STM）觀察COF-367 NSs的周期性孔晶格清楚地揭示了超薄2D COFs性質(zhì)。尤其是分離出的超薄COF-367-Co NSs可用于CO₂-CO轉(zhuǎn)化的非均相光催化劑，顯示出優(yōu)異的催化效率和選擇性，其中CO生成率高達10162 μmol g^-1 h^-1。在可見光照射下，在水性介質(zhì)中的含量為78％，遠遠優(yōu)于相應(yīng)的塊狀材料，相當(dāng)于目前報道的最新的可見光驅(qū)動的雜化催化劑。

JACS：超薄亞胺連接二維COFs納米片光催化CO2還原的一種可擴展通用合成方法

文章信息：Wenbo Liu, Kang Wang* Qingdao Zeng* and Jianzhuang Jiang*, et al. A Scalable General Synthetic Approach towards Ultrathin Iminelinked Two-dimensional Covalent Organic Framework Nanosheets for Photocatalytic CO₂ Reduction. JACS, 2019, DOI：10.1021/jacs.9b09502.

https://doi.org/10.1021/jacs.9b09502

8、JACS：[吡啶-CO₂-Co]加合物在金屬有機層上的協(xié)同穩(wěn)定可提高電催化CO₂的還原

雖然目前已經(jīng)確定吡啶是電化學(xué)CO₂還原金屬和半導(dǎo)體電極上的一種助催化劑，但是其確切的作用一直未闡明?；诖?，美國芝加哥大學(xué)的林文斌和廈門大學(xué)的Cheng Wang聯(lián)合報道了他們在金屬有機層（MOLs）上建立了鈷-原卟啉（CoPP）和吡啶/吡啶鹽（py/pyH⁺）的協(xié)同催化位點用于電催化CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）。

由[Hf₆(μ₃-o)₄(μ₃-OH)₄(HCO₂)₆]二級構(gòu)建單元（SBUs）和基于吡啶的三羧酸酯配體構(gòu)造而成，MOL通過與甲酸封端基團的羧酸酯交換與CoPP合成后功能化。CoPP基團和MOL上的吡啶鹽（pyH⁺）部分通過形成[pyH⁺-^-O₂C-CoPP]加合物來共同活化CO₂，該加合物可增強CO₂RR并抑制氫的釋放，從而具有高的CO/H₂選擇性。[pyH⁺-^-O₂C-CoPP]中間體的協(xié)同穩(wěn)定作用導(dǎo)致在-0.86 V_RHE下產(chǎn)生CO的催化電流密度為1314 mA/mgCo。

JACS：[吡啶-CO2-Co]加合物在金屬有機層上的協(xié)同穩(wěn)定可提高電催化CO2的還原

文章信息：Ying Guo#, Wenjie Shi#, Cheng Wang* and Wenbin Lin. Cooperative Stabilization of the [Pyridinium-CO₂-Co] Adduct on a Metal–Organic Layer Enhances Electrocatalytic CO₂ Reduction. JACS, 2019, DOI：10.1021/jacs.9b09227.

https://doi.org/10.1021/jacs.9b09227

9、Chem. Soc. Rev.綜述：催化CO₂還原的表面策略：從2D材料到納米團簇再到單原子

眾所周知，包含光催化和（光）電催化的氧化還原催化可以除去大氣中過量的CO₂并將其轉(zhuǎn)化為增值的化學(xué)產(chǎn)品來緩解全球變暖和能源危機。目前，常用的催化劑材料包括納米團簇、單原子和二維（2D）材料等，其中納米團簇和單原子具有可加工的超薄/小尺寸和大表面積而成為最優(yōu)異的催化劑。

鑒于目前在CO₂減排的研究和應(yīng)用之間存在差距，澳大利亞國立大學(xué)的Zongyou Yin、上海交通大學(xué)的鄔劍波研究員和澳大利亞阿德萊德大學(xué)的Shizhang Qiao（共同通訊作者）聯(lián)合，系統(tǒng)的和建設(shè)性的討論了迄今為止報道的催化劑的納米-原子表面策略。并預(yù)計這項工作將有益于未來的研究，用于合理的設(shè)計表面策略，從而對下一代CO₂還原催化劑的選擇性、催化活性和穩(wěn)定性產(chǎn)生多參數(shù)協(xié)同影響，進而為氣候變化、能源和環(huán)境問題的可持續(xù)解決方案開辟新途徑，以及潛在的工業(yè)經(jīng)濟產(chǎn)生裨益。

Chem. Soc. Rev.綜述：催化CO2還原的表面策略：從2D材料到納米團簇再到單原子

文章信息：Liming Wang, Shizhang Qiao*, Jianbo Wu* and Zongyou Yin*, et al. Surface strategies for catalytic CO₂ reduction: from two-dimensional materials to nanoclusters to single atoms. Chem. Soc. Rev., 2019, DOI：10.1039/C9CS00163H.

https://doi.org/10.1039/C9CS00163H

10、JACS：金屬有機骨架轉(zhuǎn)變產(chǎn)生Bi單原子及其作為還原CO₂的電催化劑

如今，CO₂的電催化還原反應(yīng)（CO₂RR）是促進全球碳平衡和應(yīng)對全球氣候變化的一種有前途的策略。因此，清華大學(xué)的李亞棟院士、王定勝副教授和北京理工大學(xué)的張加濤教授和戎宏盼副研究員（共同通訊作者）聯(lián)合報道了通過對鉍基金屬有機骨架（Bi-MOF）和雙氰胺（DCD）的熱分解，可以得到多孔碳網(wǎng)絡(luò)上唯一的Bi-N₄位點。通過原位環(huán)境透射電子顯微鏡（ETEM）分析不僅直接顯示了從Bi-MOF還原為Bi納米顆粒（NPs），而且還展示了Bi NPs在DCD分解過程中釋放的NH₃輔助下發(fā)生原子化。

對比可逆氫電極（RHE），該催化劑在0.39 V的低超電勢下具有很高的法拉第效率（FE_CO高達97％）和5535 h^-1的高周轉(zhuǎn)頻率（TOF），具有高的固有CO₂還原活性。進一步的實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，單原子Bi-N₄位點同時是CO₂活化和快速形成具有低自由能壘的關(guān)鍵中間體COOH*的主要活性中心。

JACS：金屬有機骨架轉(zhuǎn)變產(chǎn)生Bi單原子及其作為還原CO2

文章信息：Erhuan Zhang, Tao Wang, Hongpan Rong*, Dingsheng Wang*,Jiatao Zhang* and Yadong Li*, et al. Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO2 Reduction. JACS, 2019, DOI：10.1021/jacs.9b08259.

https://doi.org/10.1021/jacs.9b08259

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