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Nature&Science盤(pán)點(diǎn)：三月材料領(lǐng)域重大研究進(jìn)展

來(lái)源：測(cè)試GO 時(shí)間：2020-12-04 17:35:14 瀏覽：4508次

1. Science:快速充電鈦酸鋰中離子遷移的動(dòng)力學(xué)途徑

Science:快速充電鈦酸鋰中離子遷移的動(dòng)力學(xué)途徑

快速充電電池通常使用能夠通過(guò)固溶體轉(zhuǎn)化連續(xù)容納鋰的電極，因?yàn)樗鼈兂穗x子擴(kuò)散外幾乎沒(méi)有動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘。鈦酸鋰（Li₄Ti₅O₁₂）是一個(gè)例外，它的陽(yáng)極顯示出極高的速率能力，這顯然與其兩相反應(yīng)和兩相中Li的緩慢擴(kuò)散不一致。

美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室王峰研究員和加州大學(xué)、勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Gerbrand Ceder教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)使用操作電子能量損失譜對(duì)Li⁺遷移進(jìn)行實(shí)時(shí)跟蹤，作者揭示了Li_4+xTi₅O₁₂中的便捷運(yùn)輸是由動(dòng)力學(xué)路徑實(shí)現(xiàn)的，該動(dòng)力學(xué)路徑包括沿兩相邊界在亞穩(wěn)態(tài)中間體中變形的Li多面體。作者開(kāi)發(fā)了一種基于離子液體電解質(zhì)（ILE）的電化學(xué)電池，用于在TEM內(nèi)原位操作，其結(jié)構(gòu)類(lèi)似于真實(shí)電池，從而使Li-EELS能夠在恒流充放電條件下探測(cè)Li在LTO中的占有和遷移。

文獻(xiàn)鏈接：Kinetic pathways of ionic transport in fast-charging lithium titanate (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax3520)

2. Nature:銅上晶圓級(jí)單晶六方氮化硼單層

Nature:銅上晶圓級(jí)單晶六方氮化硼單層

超薄二維（2D）半導(dǎo)體層狀材料為擴(kuò)展摩爾定律在集成電路中的晶體管數(shù)量提供了巨大的潛力。2D半導(dǎo)體的一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)是避免從相鄰的電介質(zhì)形成電荷散射和陷阱位點(diǎn)。六方氮化硼（hBN）的絕緣范德華層提供了出色的界面電介質(zhì)，有效地減少了電荷散射。

最近的研究表明，在熔融金表面或塊狀銅箔上單晶hBN薄膜的生長(zhǎng)。然而，由于熔融金的高成本，交叉污染以及過(guò)程控制和可擴(kuò)展性的潛在問(wèn)題，因此不被工業(yè)所青睞。銅箔可能適用于卷對(duì)卷工藝，但不太可能與晶圓上的先進(jìn)微電子制造兼容。

因此，可靠的直接在晶片上生長(zhǎng)單晶hBN薄膜的方法將有助于在工業(yè)中廣泛采用2D層材料。先前在Cu（111）金屬上生長(zhǎng)hBN單層的嘗試未能實(shí)現(xiàn)單向，當(dāng)這些層合并成薄膜時(shí)會(huì)導(dǎo)致有害的晶界。人們甚至認(rèn)為從理論上講，在諸如Cu（111）這樣的高對(duì)稱(chēng)性表面上生長(zhǎng)單晶hBN是不可能的。

臺(tái)灣國(guó)立交通大學(xué)的Wen-Hao Chang、臺(tái)積電（TSMC）的Lain-Jong Li以及美國(guó)萊斯大學(xué)的B. I. Yakobson，研究了在兩英寸c平面藍(lán)寶石晶片上的Cu（111）薄膜上成功完成了單晶hBN單層的外延生長(zhǎng)。第一性原理計(jì)算結(jié)果證實(shí)了這一令人驚訝的結(jié)果，表明通過(guò)hBN橫向?qū)又罜u（111）步驟可以增強(qiáng)外延生長(zhǎng)，從而確保hBN單層的單向性。所獲得的單晶hBN在底柵結(jié)構(gòu)中作為二硫化鉬和二氧化鉿之間的界面層并入，提高了晶體管的電性能。這種生產(chǎn)晶圓級(jí)單晶hBN的可靠方法為將來(lái)的2D電子學(xué)鋪平了道路。

文獻(xiàn)鏈接：Wafer-scale single-crystal hexagonal boron nitride monolayers on Cu (111) (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2009-2)

3. Science: 抑制三鹵化物寬帶隙鈣鈦礦的相偏析

Science: 抑制三鹵化物寬帶隙鈣鈦礦的相偏析

寬帶隙金屬鹵化物鈣鈦礦有望將半導(dǎo)體與串聯(lián)太陽(yáng)能電池中的硅配對(duì)，以追求以低成本實(shí)現(xiàn)大于30％的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）的目標(biāo)。但是，寬帶隙鈣鈦礦太陽(yáng)能電池從根本上受到了光致相分離和低開(kāi)路電壓的限制。

美國(guó)科羅拉多大學(xué)、國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐集賢教授和美國(guó)科羅拉多大學(xué)、國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室Michael D. McGehee教授，使用三鹵化物合金（氯，溴，碘）可有效地形成1.67電子伏特寬帶隙鈣鈦礦電池，以調(diào)整帶隙并穩(wěn)定半導(dǎo)體在光照下的情況。這個(gè)工作發(fā)現(xiàn)，通過(guò)增加溴的含量來(lái)縮小晶格參數(shù)，從而提高了氯的溶解度，從而使光子的壽命和電荷的遷移率提高了2倍。作者觀察到即使在100倍光強(qiáng)照射強(qiáng)度下，薄膜中光誘導(dǎo)的相偏析也得到抑制，并且在60°C下最大功率點(diǎn)（MPP）運(yùn)行1000小時(shí)后，半透明電池的降解率低于4％。通過(guò)將這些電池與底部硅電池集成在一起，作者在面積為1平方厘米的兩個(gè)末端整體式單片電池中實(shí)現(xiàn)了27％的PCE。

文獻(xiàn)鏈接：Triple-halide wide–band gap perovskites with suppressed phase segregation for efficient tandems (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aaz5074)

4. Nature:二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列的一般合成

Nature:二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列的一般合成

二維范德華力異質(zhì)結(jié)構(gòu)（vdWH）引起了人們的極大興趣。但是，到目前為止，大多數(shù)報(bào)告的vdWH都是由艱巨的微機(jī)械剝落和手動(dòng)重新堆疊過(guò)程創(chuàng)建的，盡管這種過(guò)程對(duì)于概念驗(yàn)證演示和基礎(chǔ)研究來(lái)說(shuō)是通用的，但顯然對(duì)于實(shí)際技術(shù)而言是不可擴(kuò)展的。

美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校的段鑲鋒和湖南大學(xué)的段曦東研究報(bào)道了在金屬過(guò)渡金屬二鹵化物（m-TMDs）和半導(dǎo)體TMD（s-TMDs）之間的二維vdWH陣列的一般合成策略。通過(guò)選擇性地對(duì)單層或雙層s-TMD上的成核位點(diǎn)進(jìn)行構(gòu)圖，作者在預(yù)定的空間位置以可設(shè)計(jì)的周期性排列和可調(diào)整的橫向尺寸精確控制各種m-TMD的成核和生長(zhǎng)，從而產(chǎn)生一系列vdWH陣列，包括VSe₂/WSe₂，NiTe₂/WSe₂，CoTe₂/WSe₂，NbTe₂/WSe₂，VS₂/WSe₂，VSe₂/MoS₂和VSe₂/WS₂。

系統(tǒng)掃描透射電子顯微鏡研究表明，近乎理想的vdW界面具有可廣泛調(diào)節(jié)的莫爾超晶格。借助原子vdW接口，作者進(jìn)一步證明了m-TMD作為底層WSe₂高度可靠的合成vdW觸點(diǎn)，具有出色的器件性能和良率，在雙層WSe₂中提供高達(dá)900微安/微米的高導(dǎo)通電流密度晶體管。這種多樣化的二維vdWH陣列的一般綜合為探索奇異物理提供了通用的材料平臺(tái)，并有望為高性能設(shè)備提供可擴(kuò)展的途徑。

文獻(xiàn)鏈接：General synthesis of two-dimensional van der Waals heterostructure arrays (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2098-y)

5. Science:由手性陽(yáng)離子控制的對(duì)映選擇性遠(yuǎn)程碳?xì)浠罨?/span>

Science:由手性陽(yáng)離子控制的對(duì)映選擇性遠(yuǎn)程碳?xì)浠罨? /></p><p style= 手性陽(yáng)離子已被廣泛用作有機(jī)催化劑，但它們?cè)谑惯^(guò)渡金屬催化的過(guò)程對(duì)映選擇性方面的應(yīng)用仍然很少。盡管類(lèi)似的電荷反轉(zhuǎn)策略取得了成功，在該策略中陽(yáng)離子金屬絡(luò)合物與手性陰離子配對(duì)。

英國(guó)劍橋大學(xué)Robert J. Phipps報(bào)道了一種策略，以使常見(jiàn)的聯(lián)吡啶配體陰離子化，并將其銥配合物與衍生自奎寧的手性陽(yáng)離子配對(duì)。通過(guò)對(duì)映選擇性C–H硼化作用將這些離子對(duì)配合物應(yīng)用于位于碳或磷中心的雙芳基雙鍵的非對(duì)稱(chēng)化中的遠(yuǎn)距離不對(duì)稱(chēng)誘導(dǎo)。原則上，許多常見(jiàn)類(lèi)別的配體同樣適用于這種方法。

文獻(xiàn)鏈接：Enantioselective remote C–H activation directed by a chiral cation (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aba1120)

6. Nature:元素金屬中晶界相變的觀察

Nature:元素金屬中晶界相變的觀察

晶界結(jié)構(gòu)的理論由來(lái)已久，而GBs經(jīng)歷相變的概念是50年前提出的?；炯僭O(shè)是，對(duì)于不同的GB方向，存在多個(gè)穩(wěn)定和亞穩(wěn)態(tài)。最近提出了術(shù)語(yǔ)“復(fù)雜化”來(lái)區(qū)分不同平衡熱力學(xué)性質(zhì)的界面狀態(tài)。表征了膚色的不同類(lèi)型和膚色之間的過(guò)渡，主要是在二元或多組分系統(tǒng)中。仿真提供了對(duì)界面相行為的深入了解，并表明GB躍遷可以在許多材料系統(tǒng)中發(fā)生。然而，直接實(shí)驗(yàn)觀察和元素金屬中GBs的轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)仍然難以捉摸。

美國(guó)勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的T. Frolov以及馬克斯普朗克研究所的C. H. Liebscher和G. Dehm合作，報(bào)道了元素銅中對(duì)稱(chēng)和不對(duì)稱(chēng)[111]傾斜GBs的原子級(jí)GB相共存和轉(zhuǎn)換。原子分辨率成像揭示了在Σ19bGBs處兩個(gè)不同結(jié)構(gòu)的共存，與進(jìn)化GB結(jié)構(gòu)搜索和聚類(lèi)分析相一致。作者還使用有限溫度分子動(dòng)力學(xué)模擬來(lái)探索這些GB相的共存和轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。這個(gè)結(jié)果證明了GB相如何被動(dòng)力學(xué)捕獲，從而實(shí)現(xiàn)了原子級(jí)的室溫觀測(cè)。這個(gè)工作為金屬GB相變的原子級(jí)原位研究鋪平了道路，以前通過(guò)對(duì)異常晶粒長(zhǎng)大，非阿累尼烏斯型擴(kuò)散或液態(tài)金屬脆化的影響，以前只能間接檢測(cè)到。

文獻(xiàn)鏈接：Observations of grain-boundary phase transformations in an elemental metal (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2082-6)

7. Science:解析金屬鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中陷阱態(tài)的空間和能量分布

Science:解析金屬鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中陷阱態(tài)的空間和能量分布

金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）的光伏性能主要?dú)w因于其高的光吸收系數(shù)，高的載流子遷移率，長(zhǎng)的電荷擴(kuò)散長(zhǎng)度。最初提出MHPs中的缺陷耐受性是其出色的載流子傳輸和特殊重組性能的一個(gè)來(lái)源，因?yàn)榇蠖鄶?shù)點(diǎn)缺陷在大部分鈣鈦礦中具有較低的形成能，并且不形成深電荷陷阱。

后來(lái)的理論研究表明，鈣鈦礦材料表面和晶界處的結(jié)構(gòu)缺陷會(huì)引起深電荷陷阱，這指導(dǎo)了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池鈍化技術(shù)的發(fā)展，但這只是間接推斷的。非輻射復(fù)合過(guò)程還導(dǎo)致鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的能量損失，這與鈣鈦礦中缺陷誘導(dǎo)的陷阱態(tài)密切相關(guān)。電荷陷阱狀態(tài)在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和其他設(shè)備的降解中起重要作用。了解陷阱能級(jí)在空間和能量中的分布是了解電荷陷阱對(duì)鈣鈦礦材料和器件中電荷傳輸和復(fù)合的影響的最基本要素之一。

美國(guó)北內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校黃勁松教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了金屬鹵化物鈣鈦礦單晶和多晶太陽(yáng)能電池中陷阱態(tài)的空間和高能分布的分析。單晶中的能阱密度變化了五個(gè)數(shù)量級(jí)，最低值為每立方厘米2×10¹¹，大多數(shù)深能阱位于晶體表面。多晶膜界面的所有深度的電荷能阱密度比膜內(nèi)部的電荷能阱密度大一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)，并且膜內(nèi)部的能阱密度仍然比高密度薄膜中的能阱密度大兩到三個(gè)數(shù)量級(jí)。表面鈍化后，在鈣鈦礦和空穴傳輸層的界面附近檢測(cè)到大多數(shù)深能阱，其中嵌入了大密度的納米晶體，從而限制了太陽(yáng)能電池的效率。

文獻(xiàn)鏈接：Resolving spatial and energetic distributions of trap states in metal halide perovskite solar cells (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aba0893)

8. Nature: 碲化鈾手性超導(dǎo)體

Nature: 碲化鈾手性超導(dǎo)體

自旋三重態(tài)超導(dǎo)體是具有自旋1和奇偶校驗(yàn)波函數(shù)的電子對(duì)的凝聚。三重態(tài)配對(duì)的一個(gè)有趣表現(xiàn)是手性p波狀態(tài)，它在拓?fù)渖虾苤匾?，為?shí)現(xiàn)Majorana邊緣模式提供了自然的平臺(tái)。但是，三重態(tài)配對(duì)在固態(tài)系統(tǒng)中很少見(jiàn)，到目前為止，尚未在任何本體化合物中明確鑒定?？紤]到配對(duì)通常是由鐵磁自旋函數(shù)來(lái)介導(dǎo)的，因此包含f-電子元素的鈾基重費(fèi)米子系統(tǒng)既具有強(qiáng)相關(guān)性又具有磁性，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)自旋三重態(tài)超導(dǎo)性的理想候選者。

美國(guó)伊利諾伊大學(xué)厄巴納-香檳分校的V. Madhavan等人報(bào)道了最近發(fā)現(xiàn)的重費(fèi)米子超導(dǎo)體UTe₂的掃描隧道顯微鏡研究，該超導(dǎo)體具有1.6開(kāi)爾文的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。作者找到了共存近藤效應(yīng)和超導(dǎo)性的特征，這些特征顯示了一個(gè)晶胞內(nèi)競(jìng)爭(zhēng)性的空間調(diào)制。在臺(tái)階邊緣處的掃描隧道光譜揭示了手性間隙狀態(tài)的特征，據(jù)預(yù)測(cè)，它們存在于拓?fù)涑瑢?dǎo)體的邊界。結(jié)合現(xiàn)有數(shù)據(jù)表明UTe₂中存在三重態(tài)配對(duì)，手性態(tài)的存在表明UTe₂是手性三聯(lián)體拓?fù)涑瑢?dǎo)性的強(qiáng)候選者。

文獻(xiàn)鏈接：Chiral superconductivity in heavy-fermion metal UTe2 (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2122-2)

9. Science: 少層錫中的II型伊辛配對(duì)

Science: 少層錫中的II型伊辛配對(duì)

自旋軌道耦合已被證明在拓?fù)洳牧系膶?shí)現(xiàn)中是必不可少的，但在存在磁場(chǎng)的情況下，超導(dǎo)通常表現(xiàn)不佳，而磁場(chǎng)會(huì)破壞使材料超導(dǎo)的電子對(duì)。但是，某些材料，例如最近發(fā)現(xiàn)的伊辛超導(dǎo)體，在非常高的磁場(chǎng)中仍實(shí)現(xiàn)了伊辛配對(duì)。這種配對(duì)機(jī)制依賴(lài)于反轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的破壞和維持異常大的平面極化磁場(chǎng)，其上限預(yù)計(jì)在低溫時(shí)發(fā)散。

德國(guó)馬克斯·普朗克固體研究所Robert J. Phipps研究員、清華大學(xué)劉海文研究員和張定教授發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)體少層錫，即外延應(yīng)變灰錫（α-Sn），在位于Γ點(diǎn)附近具有不同軌道指數(shù)的譜帶中的載流子之間表現(xiàn)出獨(dú)特的伊辛配對(duì)類(lèi)型。由于自旋軌道鎖定，沒(méi)有反轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性分裂的情況下，譜帶被分裂。在超低溫度下，面內(nèi)上臨界場(chǎng)有較強(qiáng)的增強(qiáng)，并呈現(xiàn)出上升趨勢(shì)。

文獻(xiàn)鏈接：Type-II Ising pairing in few-layer stanene (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax3873)

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