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以光為“媒”，“材”堪大用——清華大學(xué)朱永法教授研究成果精選

來源：科學(xué)10分鐘時間：2020-12-01 15:53:06 瀏覽：5319次

1. J. Mater. Chem. A：p-Ag₂S/n-PDI自組裝超分子異質(zhì)結(jié)增強的光催化性能

J. Mater. Chem. A：p-Ag2S/n-PDI自組裝超分子異質(zhì)結(jié)增強的光催化性能

由于人們當前面臨的環(huán)境惡化和能源危機問題十分嚴重，因此對可持續(xù)能源的高效利用亟待解決。太陽能因其清潔無污染和來源豐富而在所有可再生能源中得到了最廣泛的使用，而為了最大程度利用太陽能，所以尋找具有廣泛頻譜響應(yīng)的光催化材料就成為了其中最具挑戰(zhàn)性的問題之一。

基于此，本文中作者通過氫鍵和π-π堆積得到了自組裝的苝四羧酸二酰亞胺（PDI）納米結(jié)構(gòu)，隨后利用靜電法將Ag₂S量子點緊密附著在PDI表面，形成了p-Ag₂S/n-PDI自組裝超分子異質(zhì)結(jié)。這種異質(zhì)結(jié)比純PDI降解苯酚和產(chǎn)氧的性能更強。這主要是由于Ag₂S量子點促進了PDI中π-π堆積的有序度，促進了光生電子沿準一維π-π堆積方向的遷移。此外，Ag₂S還增強了異質(zhì)結(jié)對光的吸收。而異質(zhì)結(jié)優(yōu)異的光電性能進一步說明其內(nèi)部形成的內(nèi)建電場加速了載流子的高效分離。這一研究為設(shè)計具有超分子有機結(jié)構(gòu)的高效異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了有益的指導(dǎo)。

Designed synthesis of a p-Ag₂S/n-PDI self-assembled supramolecular heterojunction for enhanced full-spectrum photocatalytic activity, J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 6482-6490.

2. Appl. Catal., B：由g-C₃N₄納米棒組裝的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)及其可見光光催化性能

Appl. Catal., B：由g-C3N4納米棒組裝的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)及其可見光光催化性能

石墨碳氮化物（g-C₃N₄）聚合物因其不含金屬、地球儲量豐富、無毒、化學(xué)穩(wěn)定性高和可見光活性而成為了最具前景的光催化劑之一。此外，由低維納米單元組成的三維納米結(jié)構(gòu)光催化劑，由于其具有較大的比表面積、較快的電荷載流子輸運動力學(xué)特性和能夠最大程度利用入射光而吸引了研究者的廣泛關(guān)注。

基于此，本文中作者通過化學(xué)剪裁法制備了由納米棒組裝的三維g-C₃N₄網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。相比g-C₃N₄塊體，這種三維結(jié)構(gòu)具有更大的比表面積以及更快的載流子遷移速度。因此，其對苯酚的光催化降解和產(chǎn)氫性能分別提高了4.3和5.9倍。這一結(jié)果為調(diào)控碳氮聚合物光催化劑的結(jié)構(gòu)，并提高太陽能捕獲和轉(zhuǎn)化能力的研究指明了方向。

Three-dimensional network structure assembled by g-C₃N₄ nanorods for improving visible-light photocatalytic performance, Appl. Catal., B, 2019, 255, 117761.

3. Small：具有半核殼結(jié)構(gòu)的TiO₂@PDI全光譜光催化劑

Small：具有半核殼結(jié)構(gòu)的TiO2@PDI全光譜光催化劑

苝四羧酸二酰亞胺（PDI）自組裝材料是光催化劑的熱點研究內(nèi)容之一，但其具有兩大缺陷：第一，較高的電子-空穴復(fù)合導(dǎo)致其對太陽能的利用率較低；第二，PDI只能吸收可見光，這使得近紅外和紫外光沒有得到有效利用。

基于此，本文中作者制備了自組裝的PDI半核殼結(jié)構(gòu)，通過在其外部附著TiO₂納米顆粒，形成了具有納米尺度的多孔外殼和一維PDI自組裝結(jié)構(gòu)的復(fù)合。這一結(jié)構(gòu)具有全光譜吸收能力，解決了TiO₂和PDI在光利用方面的缺陷，TiO₂和PDI的協(xié)同作用提高了催化劑在紫外、可見光和全光譜范圍的催化性能。

結(jié)構(gòu)分析表明，TiO₂和PDI間的相互作用導(dǎo)致了沿Π–Π堆積方向上新的堆積狀態(tài)，因此，從PDI到TiO₂的電子轉(zhuǎn)移阻礙了電子空穴的復(fù)合，從而提高了其光催化性能。但TiO₂和PDI間界面較強的相互作用不僅不會增強材料的光催化性能，還會由于更多扭曲堆積態(tài)的存在使電荷快速復(fù)合。這一研究為以軟材料為核心的核殼結(jié)構(gòu)的制備和對太陽能的有效利用提供了理論指導(dǎo)。

TiO₂@Perylene diimide full-spectrum photocatalysts via semi-core–shell structure, Small, 2019, 15, 1903933.

4. Appl. Catal., B：苝四羧酸二酰亞胺和3D石墨烯間的π-π相互作用及其出色的可見光光催化性能

Appl. Catal., B：苝四羧酸二酰亞胺和3D石墨烯間的π-π相互作用及其出色的可見光光催化性能

太陽輻射主要集中在可見光部分，波長大于可見光的紅外線和小于可見光的紫外線部分較少。因此，最大限度利用可見光從而提高太陽能轉(zhuǎn)化率就成為了光催化研究中的重點。

基于此，本文中作者通過低溫水熱法制備了三維石墨烯/自組裝PDI（rGO/PDI）氣凝膠復(fù)合物。這種復(fù)合物表現(xiàn)出了極佳的可見光光催化性能，其在靜態(tài)和動態(tài)系統(tǒng)中的去除率比單一PDI分別提高了2.46和3.33倍，這主要歸功于電子-空穴對的高效分離。具體來說，自組裝PDI納米纖維和石墨烯間通過π-π相互作用進行有效結(jié)合，這增強了遠程π電子的離域化和電子耦合效應(yīng)，有助于載流子遷移和電子-空穴對的分離。同時，石墨烯的三維結(jié)構(gòu)為電子的轉(zhuǎn)移提供了快速的多維通道，其具較大的比表面積也提升了PDI的吸附能力。

π–π Interaction between self-assembled perylene diimide and 3D grapheme for excellent visible-light photocatalytic activity, Appl. Catal., B, 2019, 240, 225-233.

5. Eur. J. Org. Chem.：通過微小有機半導(dǎo)體實現(xiàn)N雜環(huán)的可見光高效需氧脫氫

Eur. J. Org. Chem.：通過微小有機半導(dǎo)體實現(xiàn)N雜環(huán)的可見光高效需氧脫氫

N雜環(huán)芳烴在自然界產(chǎn)物、醫(yī)藥化學(xué)品和材料科學(xué)中是一種常見的結(jié)構(gòu)。因此，通過溫和的合成方法制備N雜環(huán)芳烴化合物引起了有機化學(xué)家們的極大興趣。其中，在N雜環(huán)芳烴上選擇性地引入取代基位點極具挑戰(zhàn)，而使用脫氫化反應(yīng)將N雜環(huán)轉(zhuǎn)化為N雜環(huán)芳烴就是一種可行的方法。

基于此，本文中作者基于PDI有機半導(dǎo)體在高效可循環(huán)催化系統(tǒng)中實現(xiàn)了可見光下N雜環(huán)的需氧脫氫反應(yīng)，且該催化系統(tǒng)不需要增加額外的處理步驟。PDI分子在SiO₂納米球上的聚集體形成了微小有機半導(dǎo)體，這有利于提高材料的光氧化能力。通過對一系列N雜環(huán)芳烴的合成、將制備原料的質(zhì)量加大至克級的實驗以及重復(fù)性實驗都證明了這一思路的可靠性。

Visible-light-promoted efficient aerobic dehydrogenation of N-heterocycles by a tiny organic semiconductor under ambient conditions, Eur. J. Org. Chem., 2020, DOI: 10.1002/ejoc.202000170.

6. Appl. Catal., B：通過氧空位和有機半導(dǎo)體雜化的協(xié)同引入實現(xiàn)對Bi₅O₇I結(jié)構(gòu)的深入調(diào)控并增強其光催化性能

Appl. Catal., B：通過氧空位和有機半導(dǎo)體雜化的協(xié)同引入實現(xiàn)對Bi5O7I結(jié)構(gòu)的深入調(diào)控并增強其光催化性能

BiOX (x=Cl, Br, I)是近年來興起的熱門光催化劑，其中Bi₅O₇I富含鉍元素，且相比BiOI，其價帶位置更正，因此有助于光生空穴的產(chǎn)生，從而表現(xiàn)出較好的氧化能力。

基于此，本文中作者通過醋酸的誘導(dǎo)，得到了基于較強π-π堆積形成的自組裝PDI，而同時Bi₅O₇I的結(jié)構(gòu)得以保留。在可見光照射下，Bi₅O₇I/PDI顯示出對于有機污染物出色的降解能力，這主要歸功于Bi₅O₇I中空穴較高的氧化性。同時，Bi₅O₇I中氧空位的引入增強了材料的可見光吸收，而復(fù)合結(jié)構(gòu)也為光生載流子的有效分離提供了條件。這一研究可作為用于制備改善環(huán)境問題的Bi_xO_yX_z/PDI光催化系統(tǒng)的重要參考。

Synergistic introducing of oxygen vacancies and hybrid of organic semiconductor: Realizing deep structure modulation on Bi₅O₇I for high efficiency photocatalytic pollutant oxidation, Appl. Catal., B, 2020, 265, 118562.

7. Appl. Catal., B：通過調(diào)控鉍碘氧化物的內(nèi)建電場和價帶同時實現(xiàn)光催化和氧化性能的增強

Appl. Catal., B：通過調(diào)控鉍碘氧化物的內(nèi)建電場和價帶同時實現(xiàn)光催化和氧化性能的增強

從原理上說，電場會使電荷進行定向遷移。因此，相比光電化學(xué)法，由偶極引起的內(nèi)建電場是調(diào)節(jié)材料光電性能的有效方法。此外，光催化劑的能帶位置也是影響其性能的另一重要因素。

基于此，本文中作者通過對鉍碘氧化物晶體結(jié)構(gòu)的調(diào)控實現(xiàn)了光催化和氧化性能的同時增強。結(jié)果表明，具有不同晶體結(jié)構(gòu)的單胞偶極子會使內(nèi)建電場得到加強。此外，鉍碘氧化物中I元素的減少增加了偶極和內(nèi)建電場的強度，從而促進了光生電荷的有效分離。這是具有不同結(jié)構(gòu)的鉍碘氧化物（BiOI、Bi₄O₅I₂和Bi₅O₇I）光催化性能具有差異的內(nèi)在原因。在可見光源照射下，Bi₅O₇I的光催化性能分別比Bi₄O₅I₂和BiOI高4.65和6.59倍，與此同時，鉍碘氧化物中價帶位置的降低也增強了其氧化性和礦化能力。這一工作為光催化劑光催化性能和氧化性的同時增強提供了極具應(yīng)用前景的范例。

Enhanced photoactivity and oxidizing ability simultaneously via internal electric field and valence band position by crystal structure of bismuth oxyiodide, Appl. Catal., B, 2020, 262, 118262.

8. Appl. Catal., B：具有提升空間電荷分離能力的CN/rGO@BPQDs高低結(jié)及其光催化降解和產(chǎn)H₂O₂性能

Appl. Catal., B：具有提升空間電荷分離能力的CN/rGO@BPQDs高低結(jié)及其光催化降解和產(chǎn)H2O2性能

黑磷由于較寬的光譜響應(yīng)和較高的載流子遷移率，因此是一種極具潛力的光催化劑。近年來，黑磷量子點因其較寬的帶隙、較小的尺寸、極高的比表面積吸引了光催化研究者極大的關(guān)注。此外，復(fù)合光催化劑一般來說具有比單一物質(zhì)更好的性能，所以將不同物質(zhì)進行合理的結(jié)合也是提高材料性能的途徑之一。

基于此，本文中作者使用超聲波輔助液相法制備了還原氧化石墨烯（rGO）修飾的黑磷量子點（BPQDs）。結(jié)果表明，這一復(fù)合結(jié)構(gòu)可有效增強BPQDs的穩(wěn)定性。通過自俘獲孔限制效應(yīng)和π-π相互作用，零維的rGO@BPQDs可以穩(wěn)固地錨定在介孔g-C₃N₄（CN）表面，形成CN/rGO@BPQDs復(fù)合物，從而擴展復(fù)合物的光譜響應(yīng)至800 nm。其對羅丹明B和四環(huán)素的降解以及產(chǎn)H₂O₂性能都比多孔CN更強。

這主要是因為n-n型高低結(jié)的形成以及在基于CN和BPQDs間不同費米能級的內(nèi)建電場的影響下，材料的光催化能力得到了提升，增加了自由基的數(shù)目，在它們同時作用下提升了光生載流子空間電荷的分離效率。

CN/rGO@BPQDs high-low junctions with stretching spatial charge separation ability for photocatalytic degradation and H₂O₂ production, Appl. Catal., B, 2020, 266, 118602.

作者簡介

朱永法，理學(xué)博士，清華大學(xué)化學(xué)系教授、博導(dǎo)，國家電子能譜中心副主任，Applied Catalysis B 副主編，中國感光學(xué)會副理事長兼光催化專業(yè)委員會主任。目前從事薄膜材料、納米材料、環(huán)境催化以及光催化的研究。先后承擔(dān)了科技部973和863項目、國家自然科學(xué)基金重點、國家自然科學(xué)基金儀器專項，國際重點合作項目和面上項目等基礎(chǔ)研究課題，同時，還承擔(dān)了地方政府和企業(yè)的有關(guān)吸附凈化材料、光催化材料及其在空氣和水環(huán)境凈化方面的應(yīng)用課題。獲得國家發(fā)明專利授權(quán)26項，多項環(huán)境凈化技術(shù)已經(jīng)實現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化。

發(fā)表SCI收錄論文376篇，熱點論文2篇，ESI高被引論文34篇；論文總引25200余次，篇均引用68.59次，H因子為87。2014-2018年入選Elsevier高被引學(xué)者（化學(xué)），2016年入選Elsevier發(fā)布的“全球材料科學(xué)與工程學(xué)科高被引學(xué)者”，2018-2019年入選科睿唯安“高被引科學(xué)家”名單（化學(xué)）。

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