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包信和院士成果精選丨用堅(jiān)守不渝開啟催化世界

來源：本站時(shí)間：2019-12-06 19:41:58 瀏覽：10960次

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1、JACS：利用沸石骨架與有機(jī)模板劑的強(qiáng)相互作用直接合成鋁硅IWR沸石分子篩

沸石分子篩因?yàn)榫哂歇?dú)特的孔道結(jié)構(gòu)廣泛應(yīng)用于催化、離子交換、吸附、分離等一些領(lǐng)域。目前，大量的分子篩結(jié)構(gòu)還不能通過合成制備，或者通過鋁硅酸鹽來獲得。雖然在分子篩合成預(yù)測(cè)概念的開發(fā)方面取得了重大進(jìn)展，但是制備其中一些新材料仍然具有挑戰(zhàn)性，例如IWR分子篩。盡管Ge基IWR分子篩合成成功，但是鋁硅酸鹽IWR分子篩的直接合成仍未成功。

基于此，作者以吡咯烷基為基礎(chǔ)，嫁接不同基團(tuán)，同時(shí)以理論計(jì)算為依據(jù)展開實(shí)驗(yàn)，成功直接合成硅鋁 IWR 分子篩。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，可以制備出SiO₂/Al₂O₃比值低達(dá)30的COE-6分子篩。研究發(fā)現(xiàn)，COE-6分子篩具有比常規(guī)Ge-Al-IWR分子篩更高的水熱穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。在甲醇-丙烯(MTP)反應(yīng)中，COE-6分子篩對(duì)丙烯表現(xiàn)出良好的選擇性，為未來的MTP反應(yīng)提供了潛在的催化劑。

文章信息：Direct Synthesis of Aluminosilicate IWR Zeolite from a Strong Interaction between Zeolite Framework and Organic Template. JACS, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b09903.

2、ACS Catal.：H-供體分子在無氧化條件下提高甲烷轉(zhuǎn)化為烯烴和芳烴的能力

在本文中，作者報(bào)道了通過氫自由基可以提高在Fe反應(yīng)器上甲烷向烯烴和芳烴的轉(zhuǎn)化，其中氫自由基被作為供體分子添加到反應(yīng)中，且主要產(chǎn)物的選擇性沒有受到明顯影響。這種增強(qiáng)作用與特定的氫供體分子無關(guān)，并且在低濃度下隨反應(yīng)系統(tǒng)中氫自由基的可用量而增加。甲烷的轉(zhuǎn)化率在較高的H自由基濃度下趨于平穩(wěn)，可能是因?yàn)镠自由基重新結(jié)合為H₂而降低了效率。

利用同位素實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，氫自由基從甲烷中奪取一個(gè)氫原子來激活甲烷形成甲基自由基而提高反應(yīng)效率?？傊?，本文中報(bào)道一種在無氧條件下，提高甲烷活化效率的新策略。

文章信息：Enhanced Methane Conversion to Olefins and Aromatics by H?Donor Molecules under Nonoxidative Condition, ACS Catal., 2019, DOI:10.1021/acscatal.9b01771.

3、Nature Catalysis (news & views)：密封微環(huán)境設(shè)計(jì)同于催化控制

在1925年，休·斯科特·泰勒提出了活性位點(diǎn)的概念。近幾十年來，對(duì)于多相催化的研究主要集中在對(duì)反應(yīng)活性位點(diǎn)的基本認(rèn)識(shí)和合理設(shè)計(jì)上。在生物催化劑中，被激發(fā)的活性位點(diǎn)，以及局部的微環(huán)境，對(duì)它們所催化的反應(yīng)起著不可思議的控制作用。

受此啟發(fā)，人們?cè)絹碓秸J(rèn)識(shí)到微環(huán)境與多相催化劑的活性位點(diǎn)同樣重要。雖然活性位點(diǎn)、反應(yīng)分子及其微環(huán)境之間的相互作用在個(gè)別間較弱，但是在整體上可能很強(qiáng)，并可能對(duì)催化反應(yīng)具有重要的限制作用。然而，通過微環(huán)境精確調(diào)控實(shí)現(xiàn)人工催化劑活性和選擇性的提升極具挑戰(zhàn)。

不久前，Matteo Cargnello團(tuán)隊(duì)已經(jīng)開發(fā)出了一種生產(chǎn)封裝在聚合物層中的納米晶體的合成方法。并且利用制備的催化劑進(jìn)行CO的氧化，闡明了控制過渡態(tài)和產(chǎn)物擴(kuò)散的原理。該工作以題為“Transition state and product diffusion control by polymer–nanocrystal hybrid catalysts”發(fā)表在“Nature Catalysis”上。在該期刊的同期上，包信和院士的人對(duì)該領(lǐng)域的進(jìn)展進(jìn)行了評(píng)述與展望。

文章信息：Confined microenvironment for catalysis control. Nature Catalysis, 2019, DOI：10.1038/s41929-019-0354-z.

4、Adv. Mater.：固態(tài)氧化物電解池高溫電化學(xué)還原CO₂：發(fā)展、挑戰(zhàn)和前景

固態(tài)氧化物電解池（SOECs）中的高溫電化學(xué)還原CO₂可以通過有效的活化穩(wěn)定C=O鍵，從而將CO₂電化學(xué)還原轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的燃料，進(jìn)而極大的減少了CO₂排放。其中，以可再生能源（風(fēng)能、太陽能等）為動(dòng)力，還可以為間歇輸出提供一種先進(jìn)的儲(chǔ)能方法。對(duì)比低溫電化學(xué)還原CO₂，SOECs中高溫電化學(xué)還原CO₂具有更高的電流密度和能效，從而被廣泛的關(guān)注。

在本文中，作者重點(diǎn)介紹了SOECs的發(fā)展歷史及其基本機(jī)理、正極材料、傳導(dǎo)氧離子的電解質(zhì)材料和負(fù)極材料。詳細(xì)綜述了電極、電解質(zhì)和電極電解質(zhì)界面降解等問題。還介紹了利用低成本的燃料輔助陽極氧化物，以降低陽極的過電位和電耗。此外，還對(duì)未來在SOECs中進(jìn)行高溫電化學(xué)還原CO₂的研究提出了挑戰(zhàn)和展望。

文章信息：High-Temperature CO₂ Electrolysis in Solid Oxide Electrolysis Cells: Developments, Challenges, and Prospects. Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201902033.

5、Adv. Funct. Mater.：一步可擴(kuò)展制備石墨烯集成的、具有優(yōu)異的柔性和均勻性的微型超級(jí)電容器

眾所周知，隨著微型電子產(chǎn)品的快速發(fā)展，加大了對(duì)微型超級(jí)電容器（MSCs）的簡(jiǎn)化和可擴(kuò)展生產(chǎn)的需求。然而，報(bào)道的MSCs的活性材料的制備、圖案化微電極和模塊化整合通常是分開的，并且涉及多個(gè)復(fù)雜步驟。

基于此，作者報(bào)道了一種“一步法”且具有成本效益的策略，通過圖案化激光誘導(dǎo)石墨烯(LIG)可快速和可擴(kuò)展地制備全固態(tài)平面集成的MSCs（LIG-MSCs），具有可設(shè)計(jì)形狀、優(yōu)異柔性、性能均一和高溫穩(wěn)定性等多種優(yōu)勢(shì)。

利用由隨機(jī)堆疊的石墨烯納米片同時(shí)充當(dāng)微電極和互連體的導(dǎo)電和多孔LIG圖案，所制備的LIG-MSCs表現(xiàn)出典型的雙電容行為，具有0.62 mF cm^-2的面電容和在10000次循環(huán)后無電容退化的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

此外，LIG-MSC通過串聯(lián)和并聯(lián)連接的任意單元布置，顯示出卓越的機(jī)械靈活性以及可調(diào)節(jié)的電壓和電容輸出，這表明了出色的性能定制。同時(shí)，在離子凝膠電解質(zhì)下工作的全固態(tài)LIG-MSCs甚至在100℃的高溫下也表現(xiàn)出很高的穩(wěn)定性，在3000次循環(huán)后仍保持90％的電容。因此，LIG-MSCs為集成微型電源的微電子產(chǎn)品提供了巨大的發(fā)展機(jī)遇。

文章信息：One-Step Scalable Fabrication of Graphene-Integrated Micro-Supercapacitors with Remarkable Flexibility and Exceptional Performance Uniformity. Adv. Funct. Mater. 2019, DOI:10.1002/adfm.201902860.

6、Adv. Sci.：具有多方向快速離子擴(kuò)散途徑的全固態(tài)平面鈉離子微型電容器

隨著智能化和小型化電子技術(shù)的快速發(fā)展，使得全球?qū)哂型庑纬叽绲奈⑿碗娀瘜W(xué)儲(chǔ)能裝置的需求也是快速增長(zhǎng)。基于此，作者以膽狀鈦酸鈉作為感應(yīng)電流的陽極，納米多孔活化石墨烯作為非感應(yīng)電流的陰極，外加高壓離子凝膠電解質(zhì)，在單柔性基底上構(gòu)建了第一個(gè)原型平面鈉離子微電容器(NIMCs)。

通過有效地與電池型陽極和電容器型陰極耦合，所制備的全固態(tài)NIMCs在3.5 V下工作時(shí)，具有37.1 mWh cm^-3的高體積能量密度和在44 h后，自放電率僅從V_max降至0.6 V_max，兩者都超過了大多數(shù)報(bào)道的混合微型超級(jí)電容器。

通過調(diào)整覆蓋在interdigital微電極頂部表面的石墨烯層，顯著提高了NIMCs的功率密度。因?yàn)榻⒘擞欣亩喾较蚩焖匐x子擴(kuò)散途徑，從而顯著降低了電荷轉(zhuǎn)移阻力。

同時(shí)，由于使用了不可燃的離子凝膠電解質(zhì)和面內(nèi)幾何結(jié)構(gòu)，因此制成的NIMCs具有出色的機(jī)械柔韌性，不會(huì)在反復(fù)變形下引起電容衰減，并且在80℃的高溫下也具有很好的電化學(xué)穩(wěn)定性。因此，這些具有多方向離子擴(kuò)散路徑的柔性平面NIMCs非常有助于微電子學(xué)的發(fā)展。

文章信息：All-Solid-State Planar Sodium-Ion Microcapacitors with Multidirectional Fast Ion Diffusion Pathways. Adv. Sci., 2019, DOI:10.1002/advs.201902147.

7、Adv. Mater.綜述：基于光電效應(yīng)的光電探測(cè)器的研究進(jìn)展

如今，在長(zhǎng)波長(zhǎng)紅外和太赫茲波段下，工作的高性能非制冷光電探測(cè)器對(duì)軍用和民用光纖都是十分迫切需要。因?yàn)楣怆姡≒TE）探測(cè)器將光熱和熱電轉(zhuǎn)換過程相結(jié)合，無需冷卻裝置和外部偏置即可實(shí)現(xiàn)超寬帶光電檢測(cè)。

近幾十年來，隨著新型熱電材料的發(fā)現(xiàn)和納米光子學(xué)的發(fā)展，基于PTE的光電探測(cè)器的響應(yīng)性和速度已經(jīng)取得了巨大的進(jìn)步。特別是將熱載流子傳輸引入基于低維材料的PTE探測(cè)器，將響應(yīng)時(shí)間縮短到皮秒級(jí)。

此外，在表面等離子體、天線和聲子吸收的輔助下，可以顯著提高PTE探測(cè)器的響應(yīng)率。PTE效應(yīng)還可以用來探測(cè)自旋電子學(xué)和電子學(xué)中的奇異物理現(xiàn)象。基于此，在本文中，作者綜述了近年來PTE探測(cè)器的研究進(jìn)展，并提出了進(jìn)一步提高PTE探測(cè)器性能的策略。

文章信息：Progress of Photodetectors Based on the Photothermoelectric Effect. Adv. Mater.,2019, DOI：10.1002/adma.201902044.

8、Angew：γ-Al₂O₃在固體氧化物電解池中將乙烷電化學(xué)氧化脫氫為乙烯的界面增強(qiáng)

鑒于乙烷的氧化脫氫（ODE）易受到深度氧化和潛在安全隱患的限制。因此，在本文中，作者利用在正極上產(chǎn)生的氧來催化轉(zhuǎn)化乙烷，將電化學(xué)ODE反應(yīng)結(jié)合到固體氧化物電解槽的正極中。通過將γ-Al₂O₃摻雜到La_0.6Sr_0.4Co_0.2Fe_0.8O_3-_δ-Sm_0.2Ce_0.8O_2-_δ（LSCF-SDC）正極的表面上，使其對(duì)乙烯的選擇性高達(dá)92.5％，而在最優(yōu)化的電流、乙烷流量以及600℃的條件下，乙烷轉(zhuǎn)化率最高可達(dá)到29.1％。

通過密度泛函理論計(jì)算和原位X射線光電子能譜表征發(fā)現(xiàn)，Al₂O₃/LSCF界面有效減少了吸附的氧原子，從而提高了對(duì)乙烯的選擇性和穩(wěn)定性，并且形成的Al-O-Fe改變了Fe的電子中心界面結(jié)構(gòu)，增加了費(fèi)米能級(jí)附近的狀態(tài)密度和空帶的下移，從而提高了乙烷的吸附和轉(zhuǎn)化率。

文章信息：Interfacial Enhancement by γ-Al₂O₃ of Electrochemical Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene in Solid Oxide Electrolysis Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201908388.

人物簡(jiǎn)介

包信和院士，在大連化學(xué)物理研究所工作，任催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員，博士生導(dǎo)師，所學(xué)術(shù)委員會(huì)主任，潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室能源基礎(chǔ)和戰(zhàn)略研究部部長(zhǎng)，中國(guó)科學(xué)院研究生院教授；2017年6月起任中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)校長(zhǎng)。2009年當(dāng)選為中國(guó)科學(xué)院院士；2011年當(dāng)選為發(fā)展中國(guó)家科學(xué)院院士；2016年當(dāng)選為英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)榮譽(yù)會(huì)士。

該課題組長(zhǎng)期從事新型催化材料的創(chuàng)制和能源清潔高效轉(zhuǎn)化過程的研發(fā)，在催化基礎(chǔ)理論的發(fā)展和新催化劑開發(fā)、應(yīng)用等方面取得了重要研究成果。發(fā)現(xiàn)和闡述了納米限域條件下催化劑活性中心的結(jié)構(gòu)、電子特性和催化活性間的關(guān)聯(lián)機(jī)制和作用規(guī)律，在國(guó)際上首次提出了“納米限域催化”概念，并在一維碳管、二維界面和三維晶格中獲得拓展和完善，初步形成了理論體系。以此概念為指導(dǎo)，帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)發(fā)展出了高性能的一氧化碳選擇氧化催化劑；創(chuàng)制晶格限域的單鐵催化劑，實(shí)現(xiàn)了甲烷無氧轉(zhuǎn)化直接制烯烴和高值化學(xué)品；首創(chuàng)氧化物和分子篩納米復(fù)合催化劑及催化過程，成功實(shí)現(xiàn)煤基合成氣一步轉(zhuǎn)化直接制低碳烯烴。為碳基資源的高效、清潔利用開辟了新途徑，在國(guó)際學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界形成了重大影響。

相關(guān)研究成果分別于2014年和2016年入選“中國(guó)科學(xué)十大進(jìn)展”。目前在Science、Nature Mater.、JACS、Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci. 等國(guó)際頂級(jí)期刊上發(fā)表論文700余篇，申報(bào)國(guó)際、國(guó)內(nèi)專利140余件。1995年獲國(guó)家杰出青年基金資助。先后獲得香港求是“杰出青年學(xué)者獎(jiǎng)”（1996），國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（2005），遼寧省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)（2009），何梁何利科學(xué)與技術(shù)進(jìn)步獎(jiǎng)（2012），周光召基金會(huì)基礎(chǔ)科學(xué)獎(jiǎng)（2015），中國(guó)科學(xué)院杰出科技成就獎(jiǎng)（2015），第五屆中國(guó)化學(xué)會(huì)-中國(guó)石油化工股份有限公司化學(xué)貢獻(xiàn)獎(jiǎng)（2016），國(guó)際天然氣轉(zhuǎn)化杰出成就獎(jiǎng)（2016），德國(guó)催化學(xué)會(huì)Alwin Mittasch獎(jiǎng)（2017）等獎(jiǎng)項(xiàng)。2017年團(tuán)隊(duì)獲首屆全國(guó)創(chuàng)新爭(zhēng)先獎(jiǎng)獎(jiǎng)牌。擔(dān)任J. of Energy Chemistry 期刊（Elsevier）共同主編，《中國(guó)科學(xué)》、《國(guó)家科學(xué)評(píng)論（NSR）》以及Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci.、Surf. Sci. Report、Chemical Sci.和ChemCatChem 等學(xué)術(shù)期刊編委和顧問編委。

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