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Nature&Science盤點(diǎn)：十一月材料領(lǐng)域重大研究進(jìn)展

來源：本站時(shí)間：2019-12-04 22:33:17 瀏覽：11138次

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1. 改善結(jié)構(gòu)金屬可持續(xù)使用的策略

金屬材料經(jīng)過數(shù)千年的發(fā)展，給我們的技術(shù)帶來了飛躍性的進(jìn)步。近年來，在能源、建筑、安全和運(yùn)輸?shù)汝P(guān)鍵行業(yè)，人類對(duì)結(jié)構(gòu)（即承重）合金的需求不斷增加，導(dǎo)致到2050年的預(yù)計(jì)生產(chǎn)增長率高達(dá)200％。然而，這些大部分這類材料在提取和制造過程中需要消耗大量的能源，這些過程會(huì)排放大量溫室氣體和污染。

德國馬普所的Dierk Raabe和美國麻省理工學(xué)院的C. Cem Tasan和Elsa A. Olivetti回顧了改善結(jié)構(gòu)金屬直接可持續(xù)性的方法，包括減少二氧化碳的初級(jí)生產(chǎn)、回收與廢料相容的合金設(shè)計(jì)，合金的耐污染性以及合金壽命的提高。作者討論了各種措施的有效性和技術(shù)可行性，還展示了新型結(jié)構(gòu)材料與現(xiàn)有合金相比的優(yōu)勢(shì)，如質(zhì)量更輕、熱穩(wěn)定性更高和機(jī)械性能更好，從而提高了能源效率。

文獻(xiàn)鏈接: Strategies for improving the sustainability of structural metals (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1702-5)

2. 通過多材料多噴嘴3D打印體素化的軟物質(zhì)

目前，基于噴墨的三維（3D）打印是唯一能夠廣泛使用的高精度創(chuàng)建3D體素化材料的方法，但是液滴形成的物理原理要求使用低粘度墨水，以確保成功進(jìn)行打印。相比之下，直接墨水書寫（一種基于擠出的3D打印方法）能夠?qū)Ψ秶鼜V的材料進(jìn)行構(gòu)圖。然而，目前難以通過層狀方式擠出整體式圓柱狀細(xì)屑，從而產(chǎn)生多材料體素化物質(zhì)。

美國哈佛大學(xué)的Jennifer A. Lewis報(bào)道了使用多材料多噴嘴3D（MM3D）打印技術(shù)來設(shè)計(jì)和制造體素化軟物質(zhì)的過程。文章中的MM3D打印頭利用了類似二極管的模式，這種模式是多種粘彈性材料在交匯處匯聚時(shí)實(shí)現(xiàn)的，從而可以在多達(dá)八種不同的材料之間進(jìn)行無縫的高頻切換，以生成體積接近噴嘴直徑立方的體素化物質(zhì)。

作為示例，作者制造了Miura折紙圖案和千足蟲狀的軟體機(jī)器人，該機(jī)器人利用共同印刷而剛度變化了幾個(gè)數(shù)量級(jí)的多種環(huán)氧樹脂和有機(jī)硅彈性體油墨實(shí)現(xiàn)運(yùn)動(dòng)。這種方法大大拓寬了可以設(shè)計(jì)和制造復(fù)雜圖案的體素化材料的選擇空間。

文獻(xiàn)鏈接: Voxelated soft matter via multimaterial multinozzle 3D printing (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1736-8)

3. 亞穩(wěn)態(tài)薄膜Heusler合金的熱電性能

熱電材料將熱梯度轉(zhuǎn)換為電。該過程的效率取決于三個(gè)與材料有關(guān)的參數(shù)：塞貝克系數(shù)，電阻率和熱導(dǎo)率，總結(jié)于熱電性能指標(biāo)中。大量熱電參數(shù)優(yōu)化對(duì)熱電發(fā)電機(jī)等潛在應(yīng)用是有益的。

維也納工業(yè)大學(xué)的E. Bauer教授報(bào)道了通過磁控濺射制備的基于Fe2V0.8W0.2Al的薄膜Heusler合金的熱學(xué)和電學(xué)性能。密度泛函理論計(jì)算表明，薄膜為亞穩(wěn)態(tài)；功率因數(shù)（塞貝克系數(shù)的平方除以電阻率）的測(cè)量結(jié)果表明，這些薄膜具有很高的內(nèi)在品質(zhì)因數(shù)。這可能是由于費(fèi)米能級(jí)的狀態(tài)密度和接近費(fèi)米能級(jí)的Weyl狀電子彌散所致，這表明由于電子能帶中的線性交叉，電荷載流子具有很高的遷移率。

文獻(xiàn)鏈接: Thermoelectric performance of a metastable thin-film Heusler alloy (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1715-9)

4. 高效穩(wěn)定的InP/ZnSe/ZnS量子點(diǎn)發(fā)光二極管

量子點(diǎn)（QD）發(fā)光二極管（LED）由于其出色的效率、色純度、可靠性和具有成本效益的制造而成為大型面板顯示器的理想選擇。經(jīng)過科學(xué)家的努力，已經(jīng)生產(chǎn)出發(fā)射紅、綠和藍(lán)光的QD-LED的效率分別為20.5％，21.0％和19.8％，但是仍然需要提高設(shè)備的操作穩(wěn)定性，并更換其有毒的鎘成分，降低其對(duì)環(huán)境的危害?；诹谆煟↖nP）的材料和器件的性能仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于含鎘的同類材料和器件。

韓國三星先進(jìn)技術(shù)研究院Eunjoo Jang團(tuán)隊(duì)（通訊作者）介紹了一種制備均勻InP核和高度對(duì)稱的核/殼QD的合成方法，其量子產(chǎn)率約為100％。特別是，作者在初始ZnSe殼的生長過程中添加氫氟酸以蝕刻掉氧化InP核表面，然后使ZnSe在340℃下能夠高溫生長。設(shè)計(jì)的殼厚度可抑制能量轉(zhuǎn)移和俄歇重組，以保持高發(fā)光效率，并且初始表面配體被較短的配體取代，從而實(shí)現(xiàn)了更好的電荷注入。

經(jīng)過優(yōu)化的InP/ZnSe/ZnS QD-LED的理論最大外部量子效率為21.4％，最大亮度為100,000 cd/m²，在100 cd/m²的條件下使用壽命長達(dá)一百萬小時(shí)，其性能與最先進(jìn)的含鎘QD-LED相當(dāng)。這些已準(zhǔn)備好的基于InP的QD-LED很快就可以在商業(yè)顯示器中使用。

文獻(xiàn)鏈接: Highly efficient and stable InP/ZnSe/ZnS quantum dot light-emitting diodes (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1771-5)

5. 在金屬-有機(jī)框架中限制原子定義的金屬鹵化物片

限制無機(jī)結(jié)構(gòu)的尺寸會(huì)產(chǎn)生尺寸和形狀相關(guān)特性，從而將納米級(jí)材料與塊狀固體區(qū)分開。已有研究表明，合理地成形這些材料可以影響和增強(qiáng)它們的光學(xué)、電學(xué)、磁性和催化性能。盡管通?？梢栽诩{米級(jí)范圍內(nèi)針對(duì)特定的組成來合成一定數(shù)量的穩(wěn)定簇，但是分離具有預(yù)定大小和形狀的簇仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，尤其是針對(duì)源自二維材料的簇。

美國加州大學(xué)伯克利分校的Jeffrey R. Long實(shí)現(xiàn)了在金屬-有機(jī)框架中的多齒配位環(huán)境，以提高離散的無機(jī)團(tuán)簇在多孔晶體載體中的穩(wěn)定性。作者通過六個(gè)螯合聯(lián)吡啶基的外圍配位展示了原子定義的溴化鎳（II），氯化鎳（II），氯化鈷（II）和氯化鐵（II）的局限性增長。

重要的是，框架內(nèi)的限制限定了這些納米片的結(jié)構(gòu)和組成，并有助于通過晶體學(xué)對(duì)其進(jìn)行精確表征。每個(gè)金屬（II）鹵化物薄片代表從單層固體結(jié)構(gòu)中切下的碎片，并且在不同前驅(qū)體負(fù)載下獲得的結(jié)構(gòu)能夠觀察到薄片組裝的后續(xù)階段。

最后，隔離的片材表現(xiàn)出的磁性行為不同于塊狀金屬鹵化物，包括通過消除遠(yuǎn)距離的層間磁有序性而將鐵磁耦合的大自旋基態(tài)隔離?？傮w而言，這些結(jié)果表明，可以設(shè)計(jì)金屬-有機(jī)框架的孔隙環(huán)境，以精確控制無機(jī)團(tuán)簇的大小、結(jié)構(gòu)和空間排列。

文獻(xiàn)鏈接: Confinement of atomically defined metal halide sheets in a metal–organic framework (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1776-0)

6. CO₂-乙烯轉(zhuǎn)化的分子調(diào)節(jié)

增值燃料和原料的電催化二氧化碳（CO₂）還原反應(yīng)（CO₂RR）提供了一種可持續(xù)的、碳中和的方法來存儲(chǔ)間歇性可再生電力。從CO₂RR高選擇性地生產(chǎn)經(jīng)濟(jì)上需要的C₂產(chǎn)物，例如乙烯仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。調(diào)整中間體的穩(wěn)定性以利于所需的反應(yīng)途徑，從而為提高選擇性提供了機(jī)會(huì)，最近已通過控制形態(tài)、晶界、刻面、氧化態(tài)和摻雜劑在銅（Cu）上進(jìn)行了探索。不幸的是，在中性介質(zhì)中，乙烯的法拉第效率仍然很低，導(dǎo)致能源效率低下。

加拿大多倫多大學(xué)的Edward H. Sargent教授提出了一種分子調(diào)節(jié)策略：用有機(jī)分子對(duì)電催化劑的表面進(jìn)行功能化，可以穩(wěn)定中間體以增強(qiáng)CO₂RR轉(zhuǎn)化為乙烯。通過電化學(xué)、原位光譜和計(jì)算研究結(jié)果，作者研究了通過芳基吡啶鎓的電二聚作用衍生的分子庫對(duì)Cu的影響。作者發(fā)現(xiàn)所粘附的分子改善了頂部結(jié)合的CO中間體的穩(wěn)定性，從而有利于進(jìn)一步還原成乙烯。

作為該分子調(diào)節(jié)策略的結(jié)果，在中性介質(zhì)中的液體電解質(zhì)流通池中，當(dāng)分流密度為230 mA/cm2時(shí)，將CO₂RR轉(zhuǎn)化為乙烯，法拉第效率為72％。在基于膜電極組件的系統(tǒng)中，乙烯能夠進(jìn)行190個(gè)小時(shí)的穩(wěn)定合成，該系統(tǒng)可提供20％的全電池能效。這些發(fā)現(xiàn)表明了分子策略如何通過局部分子調(diào)節(jié)來穩(wěn)定中間體，從而補(bǔ)充非均相催化劑。

文獻(xiàn)鏈接: Molecular tuning of CO₂-to-ethylene conversion (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-019-1782-2)

7. 用于氫同位素分離的多孔有機(jī)籠

氫同位素的分離在諸如核聚變等應(yīng)用中是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。當(dāng)前的技術(shù)是能源密集型的，并且分離效率低下。納米多孔材料具有動(dòng)力學(xué)量子篩分離氫同位素的潛力，但高分離選擇性往往與低吸附容量相關(guān)，這可能會(huì)阻止工藝規(guī)模擴(kuò)大。

英國利物浦大學(xué)的Andrew I. Cooper教授使用有機(jī)合成來修飾籠狀分子的內(nèi)部腔體，以制備出色的具有量子篩分離的雜化材料。通過將小孔和大孔籠子結(jié)合在一起，形成一種具有最佳分離性能的材料，該材料具有出色的氘/氫選擇性（8.0）和高氘吸收（4.7毫摩爾/克）。

文獻(xiàn)鏈接: Barely porous organic cages for hydrogen isotope separation (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax7427)

8. 電池陽極中金屬的可逆外延電沉積

金屬在液-固界面形成不規(guī)則和非平面電沉積的傾向已成為使用金屬陽極的高能可充電電池的基本障礙。

美國康奈爾大學(xué)的Lynden A. Archer教授報(bào)道了一種金屬外延機(jī)制，以調(diào)節(jié)成核、生長和金屬陽極的可逆性。定義了可逆外延電沉積金屬的晶體學(xué)、表面織構(gòu)化和電化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)，并通過使用鋅（Zn）（一種安全，低成本且能量密集的電池負(fù)極材料）證明了其有效性。

石墨烯與Zn的晶格失配率低，可有效驅(qū)動(dòng)具有鎖定晶體取向關(guān)系的Zn沉積。所得的外延Zn陽極在中等和高速率下經(jīng)過數(shù)千個(gè)循環(huán)可實(shí)現(xiàn)出色的可逆性。金屬的可逆電化學(xué)外延為通向具有高可逆性的能量密集型電池提供了一條通用途徑。

文獻(xiàn)鏈接: Reversible epitaxial electrodeposition of metals in battery anodes (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax6873)

9. 利用α-相甲脒碘化鉛的固有帶隙制備高效、穩(wěn)定的太陽能電池

通常，含有甲脒（FA）、甲基銨（MA）、銫、碘和溴離子的混合陽離子和陰離子可用于穩(wěn)定鈣鈦礦太陽能電池中基于FA的三碘化鉛（FAPbI₃）的黑色α相。但是，諸如MA、銫和溴之類的添加劑會(huì)擴(kuò)大其帶隙并降低熱穩(wěn)定性。

韓國蔚山科技大學(xué)的Sang II Seok教授通過摻雜二氯化亞甲基二胺（MDACl₂）穩(wěn)定了α-FAPbI₃相，并實(shí)現(xiàn)了每平方厘米26.1到26.7毫安之間的認(rèn)證短路電流密度。經(jīng)過認(rèn)證的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）為23.7％，在連續(xù)運(yùn)行600小時(shí)后，在全日照（含紫外光）下最大功率點(diǎn)跟蹤時(shí)，可保持90％以上的初始效率。未封裝的器件甚至在150^oC的空氣中退火20小時(shí)后，仍保留了其初始PCE的90％以上，并且相對(duì)于通過MAPbBr₃使FAPbI₃穩(wěn)定的控制器件，其表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和濕度穩(wěn)定性。

文獻(xiàn)鏈接: Efficient, stable solar cells by using inherent bandgap of a-phase formamidinium lead iodide (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aay7044)

10. 束狀Pt-Ni合金納米籠繼續(xù)提升高效氧化還原反應(yīng)（ORR）性能

對(duì)于實(shí)用的燃料電池，開發(fā)高效、耐用的電催化劑至關(guān)重要。華中科技大學(xué)的夏寶玉教授和新加坡南洋理工大學(xué)的樓雄文教授報(bào)道了一維束狀的鉑-鎳（Pt-Ni）合金納米籠。對(duì)比傳統(tǒng)的Pt電催化劑，Pt-Ni 合金納米籠具有更好的ORR催化活性和穩(wěn)定性。同時(shí)，其還具有高質(zhì)量活性（3.52 A mg_Pt^-1）和比活性（5.16 mA cm_Pt^-2），比市售鉑碳催化劑（Pt/C）高17和14倍。

此外，該催化劑表現(xiàn)出高穩(wěn)定性，在50000次循環(huán)后活性下降可忽略不計(jì)。原位X射線吸收譜（XAFS）和DFT理論計(jì)算表明，這種催化劑結(jié)構(gòu)有利于在優(yōu)化氧還原過程中的鉑氧物種吸附強(qiáng)度，在改善氧還原催化性能的同時(shí)，亦能保持催化劑的較高活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外，通過這種催化劑組裝的燃料電池在0.6 V下的電流密度為1.5 A/cm²，并且可以穩(wěn)定運(yùn)行至少180小時(shí)。

文獻(xiàn)鏈接: Engineering bunched Pt-Ni alloy nanocages for efficient oxygen reduction in practical fuel cells (Science, 2019, DOI:10.1126/science.aaw7493)

11. 通過增材制造實(shí)現(xiàn)的抗疲勞、高性能彈性材料

彈熱制冷（或稱應(yīng)力制冷，是機(jī)械熱制冷的形式之一）是利用外應(yīng)力場(chǎng)的施加和移除，可逆地改變材料的晶體結(jié)構(gòu)對(duì)稱性以引起材料放熱和吸熱，最近已成為非蒸氣壓縮式制冷技術(shù)的領(lǐng)跑者。然而，應(yīng)力制冷材料的熱力滯后會(huì)約束制冷系統(tǒng)的效率，并且其對(duì)制冷性能的長期穩(wěn)定性影響尚未得到解決。

北京航空航天大學(xué)的侯慧龍教授報(bào)道了通過增材制造Ti-Ni合金來構(gòu)建高效熱力學(xué)性能、超窄滯后的彈熱制冷材料。與已有的Ti-Ni合金的冶金學(xué)知識(shí)相反，發(fā)現(xiàn)金屬間相與納米復(fù)合構(gòu)型的二元Ti-Ni化合物結(jié)合時(shí)，對(duì)彈性熱學(xué)性能是有益的。所獲得的彈熱制冷材料在準(zhǔn)線性應(yīng)力-應(yīng)變行為中展現(xiàn)出極小的應(yīng)力滯后，相比于通常的情況其材料效率提高了4到7倍。

此外，盡管由超過50％的金屬間相組成，但這種材料的可逆、可重復(fù)的彈熱制冷性能在一百萬次循環(huán)中顯示出穩(wěn)定的性能。這一結(jié)果為直接在彈性熱冷卻系統(tǒng)中進(jìn)行增材制造打開了大門，在該系統(tǒng)中，通用的設(shè)計(jì)策略既可以實(shí)現(xiàn)熱交換器的拓?fù)鋬?yōu)化，又可以對(duì)金屬制冷劑進(jìn)行獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)控制。

文獻(xiàn)鏈接: Fatigue-resistant high-performance elastocaloric materials via additive manufacturing (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax7616)

12. 超導(dǎo)-絕緣相變中的玻色金屬態(tài)

量子材料以及量子相變是本世紀(jì)凝聚態(tài)物理與材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。自高溫超導(dǎo)發(fā)現(xiàn)以來，二維量子金屬態(tài)的存在及其形成機(jī)制是三十多年來國際學(xué)術(shù)界一直懸而未決的重要物理問題。

電子科技大學(xué)的熊杰教授，北京大學(xué)的王健教授和美國布朗大學(xué)James M. Valles Jr教授合作首次在高溫超導(dǎo)納米多孔薄膜中完全證實(shí)了量子金屬態(tài)的存在。作者通過調(diào)節(jié)反應(yīng)離子刻蝕的時(shí)間，在高溫超導(dǎo)釔鋇銅氧（YBCO）多孔薄膜中實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)—量子金屬—絕緣體相變。此外，通過極低溫輸運(yùn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，超導(dǎo)、金屬與絕緣這三個(gè)量子態(tài)都有與庫珀電子對(duì)相關(guān)的h/2e周期的超導(dǎo)量子磁導(dǎo)振蕩；這個(gè)測(cè)量結(jié)果表明，異常的量子金屬態(tài)是玻色的，并且相干的飽和在其形成中起著重要作用。

文獻(xiàn)鏈接: Intermediate bosonic metallic state in the superconductor-insulator transition (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax5798)

13. 單層二維高分子，實(shí)現(xiàn)大面積有機(jī)-無機(jī)雜化超晶格

制備大面積、高質(zhì)量的有機(jī)二維材料并利用其組裝新的范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)，可以極大程度地豐富二維材料的化學(xué)多樣性和功能性，因而具有廣闊的前景。

美國芝加哥大學(xué)的Jiwoong Park報(bào)道了二維卟啉聚合物薄膜的合成，其晶片尺度均勻性達(dá)到了單分子層厚度的極限。卟啉單體的層流組裝聚合可以形成帶有Cu²⁺連接物的金屬有機(jī)骨架或帶有對(duì)苯二醛連接物的共價(jià)有機(jī)骨架的單層。這些二維薄膜的晶格結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)直接受分子單體和聚合化學(xué)的控制。這些二維聚合物被用于制造二硫化鉬混合超晶格陣列，可用在電容器等電子設(shè)備中。這種采用層狀自組裝聚合（LPA）的方法完成了單層二維高分子的合成和組裝，打破了有機(jī)材料和無機(jī)材料之間的壁壘，為合成新型雜化范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)提供了一種新的方法。

文獻(xiàn)鏈接: Wafer-scale synthesis of monolayer two-dimensional porphyrin polymers for hybrid superlattices (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax9385)

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