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頂刊綜述篇丨近期能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化領(lǐng)域重大進(jìn)展

來(lái)源：本站時(shí)間：2019-11-26 17:46:18 瀏覽：9190次

能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化一直是材料科學(xué)領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。其中，不僅是鋰離子電池、鋰硫電池及其他新興電池技術(shù)，而且包含催化領(lǐng)域等都需要對(duì)選取的目標(biāo)材料進(jìn)行制備與改性。本期綜述不僅選取了諸如鈣離子電池和雙離子電池這些新型儲(chǔ)能體系進(jìn)行梳理綜述，而且對(duì)材料制備改性方式（如空位調(diào)控、石墨烯多孔化、硅負(fù)極材料的生物質(zhì)合成等）進(jìn)行精選展現(xiàn)，期待讀者能從中獲益！

一、AEM：層狀材料中神奇的空位

自從石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，二維材料已在能源領(lǐng)域大顯神通，性能提升的諸多手段中，空位調(diào)節(jié)是其中一個(gè)很重要的方面。近期北京化工大學(xué)楊文勝教授在AEM上發(fā)表綜述，系統(tǒng)闡述了空位在超薄二維材料中的作用，表征方法，及其在儲(chǔ)能與能源轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用。

關(guān)于二維材料的空位類型，作者將具有代表性的幾種二維材料進(jìn)行了歸類，包括X_a/X_aY_b, M_aX_b, M_aX_bY_c等，相應(yīng)空位類型及典型示例如下:

1-X_a/X_aY_b型二維材料主要指graphene、BN、C₃N₄等，它們由一個(gè)單原子層平鋪構(gòu)成。例如石墨烯（X_a）中碳六元環(huán)可通過缺失、擴(kuò)散、重構(gòu)等途徑形成一種555-777類型的環(huán)結(jié)構(gòu)（上圖a）。BN或者C₃N₄（X_aY_b）可形成諸如B、N等多種形式的空位（上圖b），其中作為光催化材料的C₃N₄，N空位的引入可有效增強(qiáng)催化性能，因此研究較多。

2-M_aX_b型的二維材料范圍較廣，主要包括過度金屬硫?qū)倩衔铮═MDs），過度金屬氧化物（TMOs），非層狀金屬硫?qū)倩衔铮∟MCs）等，其空位類型主要包括陽(yáng)離子空位和陰離子空位兩種，典型的例子為二硫化鉬（上圖c，MoS₂）。其中S空位的形成具有多樣化、且形成能較低，包括單獨(dú)S空位（V_S），二硫空位（V_S2）等，進(jìn)而受到研究者的廣泛關(guān)注。此外，M_aX_b中的陽(yáng)離子缺陷也被人們逐漸熟知，包括CoSe₂中的Co缺陷（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 15670，用于催化），NiO中的Ni缺陷（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 6517，用于催化），及TiO₂中的Ti缺陷（Ti_0.87O_-2，ACS Nano 2018, 12, 12337-12346用于鈉離子電池）。

3-MXene，LDH等均屬于M_aX_bY_c型二維材料，例如LDH中可以形成金屬（M）、氧（O）和氫（H）的空位。例如采用多重空位構(gòu)筑的方法，CoFe-LDH具有較優(yōu)的OER性能（如上圖f所示，Angew. Chem., Int. Ed. 2017, 56, 5867）。

文獻(xiàn)信息：Fan Bai, Liang Xu, Xiaoying Zhai, et al. Vacancy in Ultrathin 2D Nanomaterials toward Sustainable Energy Application. Advanced Energy Materials, 2019, 1902107.

https://doi.org/10.1002/aenm.201902107.

二、Small：“采自然之硅，用儲(chǔ)能之材”，源于自然的硅負(fù)極與鋰離子電池進(jìn)展

眾所周知，鋰離子電池在現(xiàn)代生活的各個(gè)方面均得到了應(yīng)用，例如手機(jī)、筆記本電腦及數(shù)碼相機(jī)等電子產(chǎn)品，以及新能源汽車等。2019年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)?lì)C于三位鋰離子電池前輩，這無(wú)疑會(huì)將鋰離子電池研究推向一個(gè)新高度。其中，高比能量的鋰離子電池從電子終端設(shè)備走向電動(dòng)汽車和儲(chǔ)能技術(shù)領(lǐng)域勢(shì)在必行。

常見的鋰離子電池負(fù)極材料有軟碳、硬碳、中間相碳微球(MCMB)、人造石墨、天然石墨、鈦酸鋰(LTO) 和硅基材料等。目前，鋰離子電池商用負(fù)極材料石墨的比容量已接近理論值(~372 mAh/g)，很難再有質(zhì)的提升，LTO雖然循環(huán)安全性較好，但是比容量低(~176 mAh/g)，難以滿足未來(lái)高比能量電池的發(fā)展需求。

硅基材料是在研究負(fù)極材料中理論比容量最高的研究體系，理論比容量高達(dá)為4200 mAh/g，因其低嵌鋰電位、低原子質(zhì)量、高能量密度，被認(rèn)為是碳負(fù)極材料的替代性產(chǎn)品。其次，硅在地殼中具有較高的元素。更重要的是，硅同樣廣泛分布在稻殼、竹子、甘蔗渣等植物，以及草木灰等廢料中，這種特殊的性質(zhì)給生物質(zhì)提取硅材料提供了廣闊的前景。

基于此，東華大學(xué)楊建平教授總結(jié)了不同納米結(jié)構(gòu)硅基材料的生物質(zhì)制備法，并結(jié)合硅材料的鎂熱還原法、球磨法、刻蝕法和氣相沉積法，總結(jié)了各種方法的特點(diǎn)和應(yīng)用前景。該綜述發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)期刊Small。

文獻(xiàn)信息：Waheed Ur Rehman, Haifeng Wang, Rana Zafar Abbas Manj, et al. When Silicon Materials Meet Natural Sources: Opportunities and Challenges for Low‐Cost Lithium Storage. Small, 2019.

https://doi.org/10.1002/smll.201904508.

三、Small：基于Li₂S電極的鋰硫電池體系：研究進(jìn)展及前景

隨著時(shí)代的進(jìn)步，新能源汽車將逐步走進(jìn)大家的日常生活中。其中，鋰硫電池因其具有高能量密度而受到廣泛關(guān)注，大量研究集中于正極材料的探索，即開發(fā)不同類型的硫宿主正極，而負(fù)極仍采用易產(chǎn)生枝晶的鋰金屬，給安全性帶來(lái)了極大挑戰(zhàn)。在各種硫基正極材料中，Li₂S具有1166 mAh/g的理論比容量，由于其處于“欠Li”狀態(tài)，故在循環(huán)過程中可以有效避免鋰金屬相關(guān)的安全問題。

盡管如此，Li₂S正極距離應(yīng)用仍有一定差距，主要體現(xiàn)在：1）Li₂S的離子傳輸差和電子導(dǎo)電率低，導(dǎo)致初始充電會(huì)產(chǎn)生約4.0 V（Li/Li⁺）的高過電位，造成電極和電解質(zhì)的不穩(wěn)定，降低電化學(xué)效率。2）當(dāng)Li₂S被激活時(shí)，會(huì)立即形成多硫化物（Li₂S_x，x =4-8），這些多硫化物在充放電過程中繼續(xù)產(chǎn)生和累積。雖然其高電化學(xué)活性可用于活化Li₂S以提高反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，但是它們也易產(chǎn)生鋰硫電池中的常見問題“溶解-穿梭”，即溶于液體電解質(zhì)中，在循環(huán)過程中從正極擴(kuò)散到負(fù)極，在那里腐蝕鋰金屬并不可逆地沉積。

近日，澳大利亞伍倫貢大學(xué)Zaiping Guo教授、Huakun Liu教授、Jiazhao Wang教授等人在國(guó)際頂級(jí)期刊Small上總結(jié)了Li₂S基鋰硫電池體系的研究進(jìn)展，包括工作原理、Li₂S的物理化學(xué)性質(zhì)、Li₂S基正極材料的開發(fā)，以及基于Li₂S的鋰硫全電池研究和電解液優(yōu)化。

最后對(duì)Li₂S基鋰硫電池的未來(lái)提出了展望，包括Li₂S基正極材料的低成本高效制備、與之匹配的高性能負(fù)極材料的選擇、優(yōu)化6 mg/cm²以上負(fù)載量正極的實(shí)現(xiàn)與挑戰(zhàn)、適用于實(shí)際應(yīng)用的成熟電解液體系及降低電解液用量的探索等。

文獻(xiàn)信息：Jicheng Jiang, Qining Fan, Shulei Chou,et al. Li₂S-Based Li-Ion Sulfur Batteries: Progress and Prospects. Small, 2019.

https://doi.org/10.1002/smll.201903934.

四、Small：尖晶石Li₄Ti₅O₁₂（LTO）用于鈉離子電池的綜述

鋰離子電池 (lithium ion batteries, LIB) 具有應(yīng)用靈活、使用壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成功應(yīng)用于手機(jī)、筆記本電腦和新能源汽車。但 Li 資源短缺極大限制了鋰離子電池的長(zhǎng)遠(yuǎn)開發(fā)和應(yīng)用。因此開發(fā)可替代鋰離子電池、資源廣泛、低成本的新型二次電池儲(chǔ)能體系逐漸成為新能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

元素周期表中， Na 和 Li 處于同一主族，因此二者具有相似的物理和化學(xué)性質(zhì)；從資源角度來(lái)看，世界范圍內(nèi)的 Na 以 Na₂CO₃、 NaCl 等形式廣泛存在于各地，鈉在地殼中的相對(duì)豐度遠(yuǎn)大于鋰 (2.75 % vs 0.0065 %) ，因此相對(duì)來(lái)說(shuō)幾乎是一種“取之不盡，用之不竭”的資源。因此鈉離子電池作為鋰離子電池的最佳替代者，從可行性、成本和性能上都引起了全世界科研人員的關(guān)注。然而鈉離子的尺寸較大，導(dǎo)致負(fù)極材料的循環(huán)穩(wěn)定性較差。

諸多鈉離子電池負(fù)極材料中，鈦酸鋰（Li₄Ti₅O₁₂，LTO）具有較優(yōu)的循環(huán)穩(wěn)定性。在鋰離子電池中LTO已經(jīng)被證實(shí)是一種穩(wěn)定性優(yōu)異、體積膨脹近乎為零的 “零應(yīng)變”負(fù)極。然而，在鈉離子電池中LTO的改性及儲(chǔ)納機(jī)理仍需進(jìn)一步探索。

基于此，Vanchiappan Aravindan教授在國(guó)際頂級(jí)期刊Small上撰寫綜述“Focus on Spinel Li₄Ti₅O₁₂ as Insertion Type Anode for High-Performance Na-Ion Batteries”，梳理了通過碳復(fù)合、摻雜、表面改性、金屬氧化物復(fù)合等手段提高LTO儲(chǔ)納性能的進(jìn)展。同時(shí)針對(duì)LTO在鈉離子嵌入脫出過程中的變化，給LTO基半電池及全電池體系的改性提出方向性指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息：Subramanian Natarajan, Krishnan Subramanyan, and Vanchiappan Aravindan. Focus on Spinel Li₄Ti₅O₁₂ as Insertion Type Anode for High-Performance Na-Ion Batteries. Small, 2019.

https://doi.org/10.1002/smll.201904484.

五、Small：多孔石墨烯的合成、功能化與電化學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用

近年來(lái)，石墨烯成為材料科學(xué)、物理、化學(xué)等領(lǐng)域的研究明星材料，主要應(yīng)用在包括電催化、傳感器、二次電池、超級(jí)電容器等多個(gè)方面。其中，二維/三維結(jié)構(gòu)的多孔石墨烯具有獨(dú)特的孔道特征，而且多孔的引入豐富的電化學(xué)活性位點(diǎn)，加速了電荷傳輸。

武漢工程大學(xué)張媛媛教授與德國(guó)錫根大學(xué)Nianjun Yang教授合作在Small上發(fā)表綜述文章，闡述了二維和三維多孔石墨烯的合成及其功能化，并介紹了其在電化學(xué)傳感器、電催化、電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域的應(yīng)用，同時(shí)提出了多孔石墨烯的應(yīng)用挑戰(zhàn)。

文獻(xiàn)信息：Yuanyuan Zhang, Qijin Wan, Nianjun Yang. Recent Advances of Porous Graphene: Synthesis, Functionalization, and Electrochemical Applications. Small, 2019,https://doi.org/10.1002/smll.201903780.

六、Chemical review: Ca基電池研究進(jìn)展及展望

電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)中，鋰離子電池長(zhǎng)期占據(jù)主要地位，但是廣泛應(yīng)用的鋰電池正面臨諸多挑戰(zhàn)，其中資源限制推動(dòng)了人們尋找可替代能源技術(shù)的步伐。鈣（Ca）是地殼中最豐富的元素，毒性低，且相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)氫電位為-2.87 V。從離子半徑來(lái)說(shuō)，Ca離子的極化特性較Mg和Al離子小，因此電解質(zhì)中的遷移速率較大。

近期M. Rosa Palacín教授等人綜述了鈣離子電池的歷史發(fā)展，從正負(fù)極、電解液等關(guān)鍵部件，以及實(shí)驗(yàn)裝置、表征測(cè)試手段等方面出發(fā)，探討了未來(lái)鈣離子電池的發(fā)展趨勢(shì)，最后作者基于鋰離子電池常用的無(wú)機(jī)插層宿主材料，提出具有良好負(fù)極穩(wěn)定性的電解液可以有效的沉積、溶解鈣金屬，同時(shí)也應(yīng)繼續(xù)關(guān)注電極/電解液界面特性。

文獻(xiàn)信息：M. Elena Arroyo-de Dompablo, Alexandre Ponrouch, Patrik Johansson, M. Rosa Palacín, Achievements, Challenges, and Prospects of Calcium Batteries. Chemical Review, 2019, https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00339.

七、EnSM：普魯士藍(lán)及其衍生物用于能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化

普魯士藍(lán)（PB）及其同系物（PBAs）由于合成簡(jiǎn)單、環(huán)境友好、價(jià)格便宜等優(yōu)點(diǎn)在眾多的能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化材料中引起了極大的關(guān)注。普魯士藍(lán)及其同系物以一種顏料被發(fā)現(xiàn)，其分子式可以表達(dá)為：A_xT[M(CN)₆]·nH₂O ，其中A為堿金屬離子；T和M代表過渡金屬元素（如T=Fe, Co, Ni, Mn, Zn, Cu, Mg；M=Mn, Fe, Co）。

由于普魯士藍(lán)的分子框架中含有堿金屬離子，所以其可作為正極材料而被應(yīng)用在堿金屬離子電池中；由于其在水溶液體系中合成，使其具有一些缺陷及結(jié)晶水，從而可以儲(chǔ)備氫能源；同時(shí)，由于分子框架中含有豐富的金屬原子，因此普魯士藍(lán)可用在電催化方面（例如HER/OER）。

近期悉尼大學(xué)Yuan Chen教授在Energy Storage Materials 上發(fā)表綜述，闡述了PB/PBAs 的本征化學(xué)特征以及采用其構(gòu)筑的器件性能差異，討論了PB/PBAs在儲(chǔ)能與能源轉(zhuǎn)化中的一些挑戰(zhàn)和未來(lái)研究的構(gòu)想。

文獻(xiàn)信息：Junsheng Chen, Li Wei, Asif Mahmood, et al. Prussian blue, its analogues and their derived materials for electrochemical energy storage and conversion. Energy Storage Materials, 2019, https://doi.org/10.1016/j.ensm.2019.09.024.

八、EnSM：雙離子電池的前生、今世與未來(lái)

眾所周知，鋰離子電池（LIBs）憑借著高能量密度和長(zhǎng)壽命的優(yōu)勢(shì)，在消費(fèi)電子產(chǎn)品領(lǐng)域取得了巨大的成功。然而任何事物都有兩面性，鋰離子電池繁華背后的危機(jī)已經(jīng)出現(xiàn)，即對(duì)能量密度、成本等指標(biāo)的要求也逐漸提高。從能量密度來(lái)看，目前LIBs的能量密度上已經(jīng)到達(dá)瓶頸期，如繼續(xù)提高能量密度就需要采用全新的體系。從成本來(lái)看，老生常談的是近年來(lái)鋰、鈷和鎳等原材料的高成本。

雙離子電池（Dual ion batteries, DIBs）中參與電化學(xué)反應(yīng)的并不是單一離子，LIBs中在正負(fù)極之間穿梭的只有Li⁺一種離子，電解液中的陰離子并不參與反應(yīng)。而在DIBs中則不然，不但陽(yáng)離子能夠發(fā)生嵌入反應(yīng)，電解液中的陰離子也能夠發(fā)生嵌入反應(yīng)。

相比于LIBs，DIBs的特點(diǎn)可以總結(jié)為:（1）在雙離子電池中電解液是一種活性物質(zhì)，電化學(xué)反應(yīng)需要的陰陽(yáng)離子都儲(chǔ)存在電解液中，因此電解液的數(shù)量需要根據(jù)活性物質(zhì)的質(zhì)量仔細(xì)計(jì)算；（2）在雙離子電池中隔膜的厚度不能太薄，如前所述，在雙離子電池中電解液作為一種活性物質(zhì)，主要存儲(chǔ)在電極之間，以及電極內(nèi)部的孔隙之中，因此在雙離子電池中隔膜需要具有高孔隙率，厚度也需要滿足電解液存儲(chǔ)的數(shù)量要求；（3）電解液作為活性物質(zhì)，其陰離子的選擇、溶劑的選擇和添加劑的選擇都會(huì)對(duì)電池的工作電壓、容量等產(chǎn)生顯著的影響。

基于此，近期華盛頓大學(xué)Guozhong Cao教授在Energy Storage Materials 上發(fā)表綜述，從正負(fù)極、電解液等多個(gè)方面對(duì)DIBs進(jìn)行了綜述，并對(duì)DIBs的前景和應(yīng)用瓶頸進(jìn)行描述。

文獻(xiàn)信息：Yiming Sui, Chaofeng Liu, Robert C. Masse, et al. Dual-Ion Batteries: the emerging alternative rechargeable batteries. Energy Storage Materials, 2019, https://doi.org/10.1016/j.ensm.2019.11.003.

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